实现一个重要明显增加EFfi效率在相应的纯蓝色荧光OLED：准等价的杂化态外文翻译资料

 2023-05-21 19:31:02

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实现一个重要明显增加EFfi效率在相应的纯蓝色荧光OLED：准等价的杂化态

激发态特征和组分在光致发光中起决定性作用有机发光（PL）和电致发光（EL）特性材料（有机电致发光器件）。电荷转移（CT）状态，有利于提高单线态激子在有机发光二极管利用荧光激活的反系间跨越的过程中，由于最小的单重态和TRipletCT激子的能量分裂。然而，占主导地位的CT组件发射状态显著降低材料的发光效率。在这里，战略是进行一个激发态调制，旨在达到一个黄金组合的高发光效率的发光（LE）局部组件和利用CT的高激子单激发分量状态。因此,LE和CT组件的准等价杂交在发射状态下只获得一个额外的苯基在新合成的材料4 [ 2环（4′- diphenylamino-biphenyl-4-yl）—菲并[9,10-D]咪唑-1-基]苯甲腈（tbpmcn），和它的OLED的tbpmcn表现出创纪录的性能：纯蓝光发射与国际照明委员会协调（0.16，0.16），高外部量子效率为7.8%，和高产量的单无97%激子延迟荧光现象。激发态调制可以设计一个实用的方法，成本低，效率高的荧光OLED材料。

  1. 介绍

如今，有机发光二极管（OLED）[ 1 ]发挥重大作用新一代FL在面板中的作用显示器和固态照明由于其优势.[ 2 - 7 ] DIF从无机不同发光二极管，重组注入空穴和电子形成强束缚激子

有机发光二极管的不同自旋态：单三元组按1:3的比例自旋统计规则。因此，该荧光材料一般遭受利用效率的激子的上限（eta;S）25%在有机电致发光器件，因为只有单线激子允许自旋辐射衰变基态。eta;可增加到近100%雇用重磅磷光材料极大的提高了系统间的原子效应交叉（ISC）。[ 2 - 4 ]然而，仍有一些问题需要考虑。对于实例，OLED商业化的高成本由于使用昂贵金属的不足，全彩色显示，特别是缺少蓝色磷光材料等。为了解决这些问题，科学家最近将注意力集中在荧光材料，旨在发展高三重态激子利用，低成本的有机发光二极管的基础上的无金属荧光材料。二有前途的方法已经提出了三重态激子利用:3–3湮没（TTA）和热激活延迟荧光（TADF）。TTA过程可以提供理论上最大化激子利用率为62.5%，其中一个额外的单重态激子将产生两个融合三重态激子。[5,14]相反，TADF过程更有效比TTA：近100%的激子利用可以收获通过热能辅助倒车系统的手段从T 1交叉（RISC）工艺至S 1态。[ 6 ]

这两种延迟荧光方法都大大提高整体的电致发光（EL）效率，然而，像磷光有机电致发光器件，他们的效率通常是慢的从高电流密度引起的严重剥离从不可避免的浓度积累由于长期T 1激子寿命。因此，它们通常应用于掺杂器件的高发光效率，这是对易在与非掺杂的有机发光二极管器件的比较。

图1。（A）化学结构和（B）的0→的TPM，tpmcn 1 NTO，和tbpmcn。这里，f表示振荡器的强度，并给出了孔-粒子的权重01激励美国TPM和tpmcn数据是从比较文学7d ] [对tbpmcn在正文中提到的。

我们最近建立了一系列的非荧光材料也突破了eta;在25%上限有机电致发光器件。他们的兴奋状态的特点是杂交本地和电荷转移（HLCt）状态，即一种特殊的兴奋状态明显共存局部发射（LE）和电荷转移（CT）特征成分。[ 7 ]LE组件提供了与高光致发光有关的高辐射跃迁率PL）效率（eta;PL），而CT成分是负责一个足够小的单–态能量劈裂（Delta;EST），由于几乎消失的电子交换增加电子间空间分离的相互作用喜欢CT的激子和空穴波函数，这使得高eta;的产生增强的RISC（T→S）过程高激发态。[7B，7E，8 ]因此，在原理，这种激发态性质可以从收获的最大发光效率高eta;PL和之间的兼容共存高eta;S，对应于一个黄金组合LE分量与CT组件。更重要的是，T 1浓度淬火问题有望抑制由于受限制程度较低延迟荧光，如果三CT状态位于HIGH三重态能量水平,其寿命比T 1态。因此，有可能实现它采用高效率OLEDHLCt材料。4 -（2 -（4 -（二苯基氨基）苯基）-1H-菲并[9,10-D]咪唑-1-基）苯甲腈（tpmcn，图1）是这样的例子.其与HLCt字符激发态，它可以收获超过eta;的85%在相应的电致发光器件。[ 7d ]所以上，这在TPMCN的高eta;可以归因于将CT字符纳入作为替代的结果的发射状态氰基组起来。作为比较，氰基自由LE材料TPM（图1）只拥有16%非常低的eta;。尽管事实上以tpmcn CT元件引线对eta;PL严重下降35%到13%在科幻的状态，对tpmcn EL效率仍然是TPM下的两倍高相同设备结构。这一成就归因于增强的事实eta;是远远优越于eta;PL的牺牲对于最大化的目的效率，进一步精细调制的HLCt状态限制dentially必要，在为了实现平衡LE和CT组件处于兴奋状态，或加强LE组件，同时保持目前CT组件。这项工作侧重于重新设计新材料4 [ 2（4′- diphenylaminobiphenyl-4-yl）-菲并[9,10-D]咪唑—影响]苯甲腈（tbpmcn，图1）为基础的tpmcn，和更好的理解在关系之间的激发态特性和EL性能激发态调制。

  1. 结果与讨论

2.1.分子设计

2.1.1.计算激发态特性

对tbpmcn合成路线的概述方案1.tbpmcn继承了正交供tpmcn受体的结构特征。图1，

三苯胺benzolyl phenatheroimmidazole（PM）背骨作为电子供体和正交苯甲腈作为承兑人。从tpmcn到tbpmcn，一个额外的苯基环之间插入三苯胺和phenathero咪唑与扩展pi;-共轭增加LE分量，为改善目的eta;PL的同时维持供体的强度和受体（或CT组件）的最佳程度。在第一阶段，密度泛函理论（DFT / M06-2X/6-31G* *）计算结合自然过渡轨道（NTO）[ 9 ]分析用于描述激发态的性质的两个材料（图1）。对于S 1的状态，没有“洞”和“粒子”对tbpmcn明显相似的tpmcn。两两分子，“洞”的离域在整个水平骨干，而“粒子”主要定位于垂直苯甲腈和其他几个片段：：phenatheroimidazol邻联苯或苯环。作为比较，

类似的CT过渡字符保持在S 1的垂直水平骨干苯甲腈两tbpmcn和tpmcn状态，

而重叠密度之间的“洞”和“粒子”是显著扩大由于在TBPMCN的一个额外的苯基环插入，指示一个增强LE组件在S 1状态相对对tpmcn。对于这个特殊的1个国家tbpmcn，振荡器强度计算为0.9311，，这是四倍高那是tpmcn（0.2327），这意味着更高的eta;PL可以预期在tbpmcn比TPMCN，因此一个额外的苯环，完全有助于S 1状态增加LE分量。

2.1.2.TBPMCN拟等价的杂交

我们的兴趣，这为S 2和S 1激发态的两tbpmcn和tpmcn表现出杂交的分裂状态特征这源自LE之间的州际耦合（TPM→TPM或→TBPM任务）和CT（TPM→苯甲腈或损害→腈）状态（图S4，支持信息）。值得注意的是，“粒子”的轨道对称性在两分子的苯甲腈组正S 1和S 2状态的相反相位，说明州际耦合发生通过正和负水平LE与垂直CT的线性组合，如方程所示（1）

psi; S1/S2  lambda;LE psi; LE  lambda;CT psi; CT

因此，无论是S 1和S 2状态应被视为一个混合在TBPMCN的氰基取代引起的状态tpmcn。[ 10 ]另一方面，其他一些细微的差别混合状态之间也存在tbpmcn和tpmcn。在tbpmcn的情况下，S 1和S 2激发态在能量上非常相似，振子强度（表S3，支持信息），，和相应的NTO分布，这表明LE和CT由于其几乎等能的初始状态。作为一个相反，对于tpmcn，S 1和S 2激发态的证明能量、振子强度相差不大，没有图像，这是由不等杂交产生LE和CT初始状态（图S4，支持信息）。。与不等性杂化相比，准等价杂交有望实现高eta;PL和高eta;之间的黄金组合，并进一步以最大限度地提高OLED的发光效率，由于更在tbpmcn HLCt状态平衡的LE和CT组件比tpmcn。

2.2。光物理性质

2.2.1。紫外-可见（紫外-可见）吸收和PL特性

这两种材料的激发态性质的进一步通过对其详细的光物理性质的研究。这两种化合物的紫外光谱说明–图2 A.虽然这两种材料表现出几乎相同的吸收峰位置，氮的吸收峰tbpmcn明显高于tpmcn窄，揭示一个更pi;–pi;*一样的性格。对于光致发光光谱，除了同样的窄的趋势，在紫外光谱、光致发光谱峰给出了一个意想不到的tbpmcn 25 nm的蓝移的比较对tpmcn，这是常识完全相反这pi;扩展-共轭通常导致红移在PL谱。[ 11 ]在本质上，这种“异常”的蓝移可以主要是由于增强了组件，相当于抑制CT组件在发射国家tbpmcn。事实上，竞争在蓝移光谱的两种机制的结果tpmcn到tbpmcn。具体来说，乐组件的扩展导致光谱红移，同时抑制

在PL光谱蓝移的CT部分结果，在一个附加的插入NAL苯基环。至于结果，后者是比前者更占优势。实际上，一定的重叠（自我吸收）可以发现紫外光谱和荧光光谱之间的tbpmcn，这表明更乐的特征从扩大共轭沿在骨干tbpmcn水平比TPMCN。相反,eta;PL（与硫酸奎宁）的非自吸收分子tpmcn在THF中仅为7.8%，分配到内在，CT状态总是导致极低的发光特性效率。[ 11 ]然而，在THF中的eta;PL是tbpmcn高达79%，明显乐REFL ecting国家排放特征。同样的趋势也可以在固体薄膜状态。PL对tpmcn和tbpmcn峰分别位于460和445 nm，分别为tpmcn和tbpmcn的eta;PL测量13%和40%，分别证明tbpmcn更高效的，为我们所需要的。更甚的是，大蓝移相对tpmcn使tbpmcn更有吸引力作为一个潜在的纯蓝色OLED发光。

2.2.2。Solvatochromic的影响

这两种材料表现出明显的溶致变色随溶剂极性的变化，说明这两种材料的发光状态是典型的CT特征（图2、表1）。[ 12 ]对tbpmcn的电荷转移（55 nm）比tpmcn小得多（78 nm）正己烷乙腈。特别是，在正己烷，tbpmcn正好体现了一个乐般的特征，因为在PL谱的振动精细结构的存在。相比于tpmcn宽阔光滑PL谱，乐性状态的1 tbpmcn应该多高于tpmcn。在不同的溶剂中，全半峰宽（FWHM）的tbpmcn窄于这tpmcn，和tbpmcn具有更高的发光效率，由于增强了组件在发射状态。

图2.在tpmcn和tbpmcn光物理性质的比较。一）紫外–PL光谱在四氢呋喃（THF）的tpmcn和tbpmcn。B）tpmcn和tbpmcn溶致变色荧光光谱。C）对tpmcn和tbpmcn Solvatochromic Lippert–马塔加模型。实心方块表示在不同溶剂中的斯托克斯位移，线电荷模型相关的两种材料，分别。溶剂和其他光物理性质，如斯托克斯的变化和eta;pL-s在支撑我上市的信息，请参见第Si-1。d）在四氢呋喃中的瞬态荧光光谱对tpmcn和tbpmcn。溶液的浓度控制在1times;10minus;5 mol Lminus;1为了保证溶液稀释解决.DATA tpmcn是以前的研究。[ 7d ]

表1。在不同溶剂中的光物理性质和tbpmcn tpmcn。

TPMCN

TBPMCN

nu;aa)

nu;fa)

nu;a-nu;fb)

FWHMc)

eta;PLd)

Lifetimee)

nu;aa)

nu;fa)

nu;a-nu;fb)

FWHMc

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