比较氨三乙酸和[S，S] – 乙二胺-N，N-二琥珀酸在UV-油砂处理过程受自然pH影响的水外文翻译资料

 2023-05-31 19:52:00

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比较氨三乙酸和[S，S] - 乙二胺-N，N-二琥珀酸在UV-油砂处理过程受自然pH影响的水

Ying Zhang，Nikolaus Klamerth，Pamela Chelme-Ayala和Mohamed Gamal El-Din

Department of Civil and Environmental Engineering, University of Alberta, Edmonton, Alberta Canada T6G 1H9

支持信息

摘要：应用UV-Fenton工艺与二螯合剂，次氮基三乙酸（NTA）和[S，S] - 乙二胺-N，N-二琥珀酸（[S，S] -EDDS）沙子过程受影响水（OSPW）在自然pH调查。 Fe（III / II）NTA的半波电位和Fe（III / II）EDDS和在MilliQ水和OSPW中的络合物的UV光解。在最佳条件下，UV-NTA-Fenton比UV-EDDS-Fenton在去除酸可提取的有机部分（66.8％前者为50.0％，后者为50.0％）和芳族化合物（93.5％前者为74.2％，后者为74.2％）。环烷酸（NAs）在UV-NTA-Fenton方法中的去除率（98.4％，86.0％，和81.0％的经典NAs，NAs O（氧化的NAs具有一个额外的氧原子）和NAs 2O（具有两个的氧化的NAs附加氧原子））在实验条件下比那些在UV-H2O2中高得多（相应地为88.9％，48.7％和54.6％）和NTA-Fenton（相应地为69.6％，35.3％和44.2％）。都UV-NTA-Fenton和UV-EDDS-Fenton方法对OSPW对弧菌的急性毒性具有促进作用fischeri。在Fe（III）NTA的光解过程中没有发生NTA毒性的显着变化;然而，急性毒性EDDS随着Fe（III）EDDS的光解作用而增加。 NTA是比EDDS更好的代理应用UV-Fenton工艺在OSPW的处理中。

1.引言

从油砂沥青提取和随后的泡沫处理过程产生油砂过程受影响的水（OSPW），其是高度盐水和对水生的急性毒性生物。 OSPW中的有机化合物包括未回收的沥青（油和油脂），环烷酸（NA），聚芳烃（PAH），BTEX（苯，甲苯，乙苯和二甲苯），和其它有机化合物如灰黄霉酸和腐殖酸1-5OSPW的毒性是主要归功于NAs的存在生物半衰期超过13年6脂族和脂环族羧酸，其中n是碳数，x等于2经典NA（c-NAs），三种或更多种用于氧化NA（氧基-NAs）在c-NA的氧化后形成，7和z（零或负的偶数）表示氢缺乏存在环或双键.4高级氧化过程（AOP）已被提议作为补充方法对OSPW的生物处理由于它们能力降解顽拗NAs和减少整体OSPW对选定生物体的毒性Fenton和photo-Fenton过程是非常常见的AOP并已用于治疗废水，11,12他们没有已经应用于OSPW处理，因为需要低pH防止Fe的析出。

已经使用螯合剂形成复合物与铁在高pH下能够进行Fenton反应氨基聚（羧酸）（APCAs）由几种组成羧酸酯基团，其与一个或多个氮原子结合它们可以与许多二价或三价形成非常稳定的络合物金属离子20.次氮基三乙酸（NTA）和[S，S] - 乙二胺-N，N-二琥珀酸（[S，S] -EDDS）常用的APCAs用于修改的Fenton过程如今。 NTA已被Sun和Pignatello16报道为使用的50种螯合剂中最活性的螯合物之一对于H2O2的分解和2,4-。 EDDS作为结构异构体乙二胺四乙酸（EDTA）是可生物降解的环境安全相比EDTA.21-23其性能在大多数情况下等于EDTA，甚至更好具体条件。

紫外线照射已被广泛应用于增加效率的改进芬顿过程，27-31由于其将Fe（III）L还原成Fe（II）L（L表示NTA或EDDS）的能力在这种情况下）。 APCAs单独不吸收太阳光高于250nm，并且它们的光解作用可忽略不计。络合物与铁的APC形式已被报道存在单体或二聚物，在水溶液中，吸收光高达400nm，并且呈现快速光化学在UV照射下的降解20,32,33到目前为止，还没有研究已经比较了NTA和EDDS的物理化学性质特征或在改进的芬顿的效率过程使用这两种代理。

在本研究中，UV-NTA / EDDS-Fenton过程第一次应用于OSPW的治疗。的Fe（III）NTA / EDDS到Fe（II）NTA /通过比较氧化还原电位来讨论EDDS具有 / · - 和 / · - 的电位的络合物。我们研究了Fe（III）NTA和Fe（III） - EDDS在UV照射下在Milli-Q水和OSPW中，并讨论了对分解的影响基于OH与螯合剂的反应形成双核mu;-过氧化物加合物。效率的UV-NTA / EDDS-Fenton方法研究了去除酸可萃取有机馏分（AEF），芳烃，和OSPW对弗氏弧菌的总体毒性。的毒性的NTA，EDDS，Fe（III）NTA / EDDS，及其测量了对弗氏弧菌的降解产物讨论基于氨，亚硝酸盐的生成在UV-NTA / EDDS-Fenton方法中。的在UV-NTA-Fenton中c-NA和氧基-NAs的去除，UV-和NTA-Fenton方法并进行比较。

  1. 材料和方法

2.1.化学品和库存解决方案。 NaOH，（30％），FeSO 4·7，98％，1,10-菲咯啉，乙酸酸，二氯甲烷，乙酸钠，氢氧化铵和硝酸钠购自Fisher ScientificCo.加拿大。次氮基三乙酸（99％），乙二胺-N，二琥珀酸（35％，在水中），牛过氧化氢酶，钠四硼酸盐十水合物，盐酸，二甲基亚砜（DMSO），最佳甲醇和乙腈购自Sigma-Aldrich。三（羟甲基） - 氨基甲烷购自Alfa Aesar。钛（IV）氧硫酸盐购自Fluka Analytical。专用套件硝酸盐（TNT 53），亚硝酸盐（TNT 839）和氨（TNT 69）测量来自HACH。使用的过滤器为0.45mu;m尼龙膜过滤器（GE Healthcare Life Sciences）。

从a中收集pH值为8.3的原始OSPW活跃油沙子尾矿池塘在堡垒McMurray，亚伯大，

加拿大，并在使用前储存在4℃。典型OSPW的组成在表S1中提供支持信息（SI）。 0.048M Fe（II）储备溶液通过将FeSO 4·7溶解在Milli-Q水中制备（Millipore Corporation）在pH 3下进行Fenton反应。 0.18通过将NTA溶解于NTA中制备M NTA储备溶液Milli-Q水，pH 4.34 0.18M EDDS储备溶液，具有a通过稀释35％EDDS溶液制备最终pH为9.13与Milli-Q水。文献中已经指出Fe（III）EDTA络合物的氧化Fe（II） - EDTA在一些自由基反应中比在其中更有效复合物直接由三价铁盐制备。在我们的研究中，因此，我们使用Fe（II）源制备Fe（III）NTA /EDDS复合物。试验溶液的铁剂量（0.089mM）基于0.8-3的天然Fe浓度选择mg / L。选择NTA / EDDS（0.72mM）的剂量比Fe高得多，因为在低比率NTA / EDDS：Fe，快速光解Fe-NTA /EDDS导致产生较少反应性的Fe-络合物和Fe的沉淀，导致UV-NTA / EDDS-芬顿过程。模型的退化NA化合物，环己酸（CHA），低比例NTA / EDDS：Fe在NTA / EDDS-Fenton过程中可以发现在我们以前的论文。36，37

2.2.紫外线照射试验。紫外线照射实验通过放置100mL烧杯（直径5.4cm）进行在磁力搅拌器上的80mL样品溶液准直光束UV装置（型号PSI-I-120，CalgonCarbon Corporation，Pittsburgh，PA，U.S.A。）1-kw中压（MP）Hg灯（Calgon Carbon，Pittsburgh，PA，U.S.A。），如图S1所示。的发射灯为200至530nm（图S2）。 NTA（或EDDS）和Fe（II）储备溶液以形成Fe-NTA（或Fe-EDDS）络合物，然后加入H 2 O 2打开预热的UV灯的快门立即。因为自然缓冲的效果OSPW，OSPW的pH值没有显着变化（从8.3到8.2），通过加入NTA / EDDS和Fe（II）原料解。定期取样并加入滴牛过氧化氢酶（1g / L）以破坏过量的。控制

仅在UV照射下进行实验。实验一式两份进行。

2.3.分析方法。使用测量H 2 O 2硫酸钛（IV）（DIN 38402H15），410nm，15,38和在510处使用1.10-菲咯啉（ISO 6332）测量Fenm39（GENESYS 10S UV-vis分光光度计）。 pH为使用pH用0.1M NaOH和0.1M H 2 SO 4控制（Fisher Scientific，AR 50）。 NTA和EDDS的形式

的Fe（III） - 复合物通过HPLC-UV（AgilentTechnologies，1260 Infinity），使用来自Phenomenex的柱（C18,5mu;m，150times;4.6mm）。循环伏安法用Metrohm Autolab电化学工作站使用三电极系统进行。测量使用PerkinElmers Elan进行OSPW中的金属离子进行硝酸盐，亚硝酸盐和氨分析使用DR 3900光谱仪（HACH）与特定试剂盒。

获得傅里叶变换红外（FT-IR）光谱通过使用PerkinElmer Spectrum 100FT-IR光谱仪（PerkinElmer Life and Analytical Sciences，Woodbridge，ON，CA）使用其他地方描述的协议。40,41同步荧光光谱（SFS）记录在Varian CaryEclipse荧光光谱仪（Mississauga，ON，Canada）

扫描速度为600nm / min和光电倍增管（PMT）电压为800mV。 1H核磁共振（NMR）分析使用3通道Agilent /Varian Unity Inova光谱仪（Agilent Technologies，SantaClara，CA，U.S.A。）。使用超级液相色谱飞行时间质谱（UPLC TOF-MS）对NAs的分析可以在Wang等人样品对弗氏弧菌的急性毒性使用Microtox 81.9％筛选试验用Microtox处理500分析仪，按照制造商的说明。

详细分析了NTA，EDDS，金属离子，环状伏安法，FT-IR，NMR，TOF-MS和毒性在SI中提供。

图1（a）Fe（III / II）NTA和Fe（III / II）EDDS在pH7的循环伏安图和（b）Fe（III / II）NTA和Fe的半波电位（III /II）在pH7,8和9（[Fe] 0 = 1mM，[NTA] 0 = [EDDS] 0 = 2mM）的EDDS。

图2.（a）Milli-Q（MQ）水和OSPW中的NTA降解和（b）MQ水中的EDDS降解（对于UV-NTA，[NTA]UV-Fe（III）NTA和UV-NTA-Fenton; [EDDS] 0 = 0.72mM，对于UV-EDDS，UV-Fe（III）EDDS和UV-EDDS-Fenton; [Fe] 0 = 0.089mM对于UV-Fe（III）NTA / EDDS和UV-NTA / EDDS-Fenton;和[H 2 O 2] O = 5.88mM，对于UV-NTA / EDDS-Fenton）。

  1. 结果和讨论

3.1.半波电位。循环伏安图Fe（III / II）NTA和Fe（III / II）EDDS在pH7和pH8和9分别包括在图1a和图3中氧化和还原峰用红色圆圈标记。Fe（III / II）NTA在pH7,8和9处的电势值氧化峰分别为200,200和150mV，at还原峰为-792，-900和-1050mV，分别。 Fe（III / II）EDDS在pH 7,8，和9在氧化峰处为650,270和190mV，在还原峰为-750，-820，和-840 mV。 E1 / 2值（图1b）通过取得电势的平均值来计算氧化和还原峰和参考平均值电位（通过向它们添加236mV）氢电极（SHE）。 Fe（III / II）NTA在pH下的E1 / 27，8和9分别为-64，-114和-214mV（vsSHE），和E1 / 2的Fe（III / II）EDDS相同pH值分别为186，-39和-89mV（相对于SHE）。

HO2bull;/ O2bull; - （pKa为4.8）主要为O2bull; - 在高pH下的氧化还原电位43.44 O2 / O2·和H2O2 / O2· - 在pH 7分别报告为70和360 mV不幸的是，这些物种的氧化还原电位较高pH（例如8和9）在文献中不可得。通过比较Fe（III / II）NTA（-64mV）的氧化还原电位，和Fe（III / II）EDDS（186mV）在pH7下与H2O2 /O2bull; - （360 mV），可以断定这是不可能的H 2 O 2以将Fe（III）N

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