采用溶胶凝胶法合成二钛酸钡BaTi2O5纳米粉体和陶瓷的介电性能外文翻译资料

 2022-07-29 16:50:28

译文一：采用溶胶凝胶法合成二钛酸钡BaTi2O5纳米粉体和陶瓷的介电性能

摘要：

分别使用Ba(OC2H5)2和Ti[OCH(CH3)2]4作为Ba和Ti的来源的溶胶-凝胶方法来合成二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末和陶瓷。通过在650℃煅烧凝胶前体获得尺寸在20-50nm范围内的二钛酸钡(BT2)纳米粉末。通过在1000℃下进一步烧制，一些二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末生长至200nm的尺寸。在1150℃下使用这些二钛酸钡(BT2)纳米粉末进行常规烧结产生80-85％相对密度的二钛酸钡BaTi2O5陶瓷。通过在1000℃下的放电等离子体烧结（SPS）制造相对密度高于95％的致密的二钛酸钡(BT2)陶瓷。此外，通过SPS与热锻技术的结合，我们在致密的二钛酸钡(BT2)陶瓷中获得了沿b轴的一定程度的晶粒取向，并且观察到介电常数的增加达到580。

1.前言：

由于环境问题，对无铅压电材料的需求日益增长，其可用于实践中以代替目前广泛使用的锆钛酸铅（PZT），即PbZrO 3和PbTiO 3的固溶体化合物。2003年，Akishige等人在Ba-Ti-O体系1)中发现了新的铁电材料，即二钛酸钡BaTi2O5。同时，Akashi等人通过浮区法制备二钛酸钡BaTi2O5单晶，并且还报道了该材料的铁电性2)。Kimura等人3)的晶体结构研究确定二钛酸钡BaTi2O5在室温下具有非中心对称的C2空间群，而不是在早期工作中描述的中心对称C2 = m。4)从那时起，在其他团体中引起了对这种新的铁电体氧化物的研究兴趣。在拉曼和布里渊散射实验中，没有观察到软模式，而清楚地观察到弛豫模式，这表明二钛酸钡BaTi2O5中的铁电相变是有序-无序型，与通常采用的钙钛矿氧化物铁电体中的置换型相反。5)第一原理研究证实了二钛酸钡BaTi2O5的铁电性，并且预测其具有高的压电常数e22，其与PbTiO3的e33的值相当。6)据几个研究小组报告，二钛酸钡BaTi2O5粉末7)和陶瓷8-10)可通过不同的溶胶-凝胶途径的合成，另据报道二钛酸钡BaTi2O5玻璃在接近结晶温度11)显示了有趣的介电性能，并且RuO2负载的二钛酸钡BaTi2O5细粉末对于水的分解显示出了光催化活性。

四方相钛酸钡是一种典型的铁电材料，并且已经用于各种技术领域，例如冷凝器。二钛酸钡BaTi2O5具有比350℃高的居里温度Tc13)和沿极性b轴的介电常数最大值是钛酸钡BaTiO3的2.5倍。此外，在高温下二钛酸钡BaTi2O5的介电损耗相当低。因此，二钛酸钡BaTi2O5被认为是用于高温应用的非常有前途的无铅铁电材料。然而，不幸的是二钛酸钡BaTi2O5是热力学不稳定的。当温度升至高于1150℃时，它分解成BaTiO 3和Ba6Ti17O40。因此，难以制备大的二钛酸钡BaTi2O5单晶。从高于1350℃的熔体快速冷却只能产生小的针状晶体，通常尺寸为1x1x5mm3 mm3。1)使用BaO和TiO2作为原料的常规固态反应方法不能制备单相二钛酸钡BaTi2O5粉末。虽然二钛酸钡BaTi2O5陶瓷已经通过溶胶-凝胶法成功地制备，8-10)陶瓷的相对密度非常低，可能是由于烧结温度（1150℃）的上限。溶胶-凝胶法制得的陶瓷的介电常数也非常低，在居里温度Tc下为100，这比沿着极轴的单晶的介电常数低两个数量级。9,10) 为了应用的目的，需要非常致密的陶瓷。另外，由于二钛酸钡BaTi2O5的介电常数表现出非常大的晶体各向异性，9)期望在陶瓷中形成一定程度的晶粒取向的特殊技术，使得晶粒取向陶瓷的介电常数可以达到合理大的值，与单晶的相当。在本文中，我们报告了通过溶胶-凝胶法制备二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末和陶瓷。此外，使用放电等离子体烧结（SPS）来增加陶瓷密度和获得一定程度的晶粒取向。

2.实验方法：

二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末通过溶胶-凝胶法合成：Ti[OCH(CH3)2]4和Ba(OC2H5)2分别用作Ti和Ba的来源。9)在摩尔比为2:1的条件下，将它们在具有N2流的干燥手套箱中依次溶解在甲醇和2-甲氧基乙醇的混合溶液中，形成1.0mol / L的澄清黄色溶液。在磁力搅拌下将溶液冷却至0℃后，通过喷洒蒸馏水进行水解。形成透明凝胶，将其在50℃下干燥24小时。将所得黄色干凝胶前体粉碎并在各种温度下烧制。在这项研究中，干凝胶粉末在650℃下煅烧12小时，并且在重复粉碎后，它们在1000℃下再次煅烧2小时。两种煅烧的二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末都是白色的。

二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末的结晶和相纯度通过粉末X射线衍射（XRD）使用具有CuKalpha;辐射的自动化Rigaku RINT2000反射计检测。通过步速0.01的2theta;步进扫描模式收集数据。为了测量二钛酸钡BaTi2O5粉末的粒径，使用透射电子显微镜（TEM）进行观察；通过超声波搅拌将粉末分散在乙醇中，将所得胶体溶液浸渍并滴在标准铜网上。使用JOEL JEM-4000EX，在加速电压200kV下进行TEM观察。通过扫描电子显微镜（SEM）用Hitachi S-3000N进行烧结陶瓷的显微结构观察。

为了制备陶瓷，使用在650℃下预烧并进一步在1000℃下煅烧的二钛酸钡BaTi2O5粉末作为原材料。在单轴压力500-750MPa下，将这些粉末在直径5mm的钢模中压制成颗粒，1150℃下在空气中烧结2小时。常规烧结的陶瓷的相对密度约为80-85％。为了获得更致密的二钛酸钡BaTi2O5陶瓷，我们采用SPS。在真空中，将650℃煅烧粉末在20MPa的单轴压力下封入一个直径10mm碳模具中，并通过施加高达250A的脉冲电流快速加热，直到温度达到1000℃，然后保持5分钟。然后，停止施加压力和电流，并冷却样品。最后，高度还原和黑色的烧结样品在1000℃下用O2流充分氧化。SPS后的陶瓷的相对密度约为理论值的95％。

对于介电常数测量，将银浆（DuPont 7095）涂布在粒料的相对面上，并将金线作为引线。电极在500℃下焙烧。介电常数用LCR计（HP 4285A）在20-550℃的宽温度范围内以2℃/ min的加热速率测量。

3.结果与讨论：

3.1 BaTi2O5纳米粉末的评价

图1表明了不同二钛酸钡BaTi2O5溶胶-凝胶粉末的XRD图谱。对于干凝胶粉末，XRD图案显示具有低强度的非常宽的凸起，这是典型的非晶材料。对于在650℃煅烧的粉末，出现许多尖锐的结晶衍射峰，而仍存在宽的波峰背景。在1000℃下进一步焙烧导致更清晰，更强和良好分辨的衍射峰，没有无定形背景，表明凝胶前体完全结晶。使用1000℃的红色粉末在1150℃下烧结2小时后，XRD图案几乎没有变化。对于二钛酸钡BaTi2O5相，可以用单斜晶胞，与JCPDS卡34-0133一致，可以非常好地指示反射峰。

图1 粉末XRD图案在室温下对于不同的溶胶 - 凝胶制备的二钛酸钡BaTi2O5粉末。曲线上方的温度显示了煅烧或烧制的最终温度。

2 (theta; °)

图2显示出了使用RIETAN-2000的Rietveld分析的结果，其用于在1100℃下煅烧粉末的XRD图案; 点和实线曲线分别表示实验和计算结果。 对于Rietveld分析，我们使用通过单晶X射线分析（空间群C2），13)确定的二钛酸钡BaTi2O5的原子坐标，并改变晶格参数。最佳工艺参数如下：a = 16.899Aring;，b = 3.935Aring;，c = 9.4105Aring;，alpha;=90.0˚，beta;=103.103˚，gamma;=0.0˚和V=609.483Aring;3，其中R因子为Rwp = 12.9％，S = 1.45。如图2所示，我们可以看到来自BaTiO3的微弱的残留峰。

图2在1100℃下煅烧的溶胶-凝胶制备的二钛酸钡BaTi2O5粉末的Rietveld分析（RIETAN-2000）的结果。最佳工艺参数如下：a = 16.899Aring;，b = 3.935Aring;，c = 9.4105Aring;，alpha;=90.0˚，beta;=103.103˚，gamma;=0.0˚和V=609.483Aring;3，其中R因子为Rwp = 12.9％，S = 1.45。我们可以看到来自BaTiO 3的微弱的残留峰。

图3显示了在650℃下煅烧然后在1000℃下进一步煅烧的二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末的TEM图像和衍射图像。可以看出650℃粉末在尺寸上更均匀[图3（a）]，尺寸范围在20和50nm之间。然而，1000℃的粉末显示出大尺寸变化[图3（b）]。虽然一些粉末的尺寸大到200nm，但是仍然存在小到20nm的粉末。因此，对于二钛酸钡BaTi2O5粉末，粉末尺寸在20-200nm之间的宽范围内，进一步在1000℃下煅烧。与XRD结果一致，电子辐射显示干凝胶粉末的典型无定形图案。另一方面，如图3（a）所示，对于650℃的粉末，观察到尖锐的反射点和无定形背景图案（晕圈）的共存，这表明是部分结晶的状态。然而，1000℃的粉末是完全结晶的，也就是说，只观察到尖锐的反应点[图3（b）]。这些TEM的结果与图1中的XRD图一致。

（a） （b）

图3：二钛酸钡BaTi2O5纳米粉末的TEM图像和衍射图案：（a）在650℃下煅烧; （b）在650℃下煅烧并进一步在1000℃下煅烧。

3.2 常规烧结陶瓷

在图4中，对于在1150℃下烧结的陶瓷样品，介电常数ε΄和介电损耗tandelta;被显示为在75,120和300kHz以及1MHz的频率下的温度的函数。如在前面的论文中报道的，陶瓷具有约500nm的平均晶粒尺寸。10) 介电常数ε΄和介电损耗tandelta;曲线显示在居里温度Tcle;460℃下的铁电相变行为；然而，由于其低密度和陶瓷的随机晶粒取向，居里温度Tc下的最大值ε΄= 170比单晶沿极轴的最大值小两个数量级。我们不能观察到在测量陶瓷的平行或垂直于压力方向的电场的频率或方向的介电常数的温度依赖性的任何不同。这种介电性能和常规烧结陶瓷中的ε΄的数量级与Beltrain等人8)报道的结果非常吻合。

图4.常规烧结的二钛酸钡BaTi2O5陶瓷的介电常数ε΄和tandelta;的温度依赖性：在1150℃下在空气中烧结2小时。

T (°C)

图5显示出了使用在650℃下煅烧的纳米粉末制备的SP

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