Na掺杂ZnMgO的p型导电性及能带排列作用：极化和非极化外文翻译资料

 2022-07-29 17:21:47

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Na掺杂ZnMgO的p型导电性及能带排列作用：极化和非极化

H. H. Zhang, X. H. Pan,a) Y. Li, Z. Z. Ye,a) B. Lu, W. Chen, J. Y. Huang, P. Ding, S. S. Chen, H. P. He, J. G. Lu, L. X. Chen, and C. L. Ye

硅材料国家重点实验室，Cyrus Tang传感器材料与应用中心，

浙江大学材料科学与工程学院，杭州310027，中华人民共和国

（收到2014年1月17日;接受2014年3月13日;在线发布2014年3月21日）

摘要：

本实验通过脉冲激光沉积在c轴和r轴蓝宝石衬底上制备极化和非极化ZnMgO：Na薄膜，研究ZnO层（10-30nm厚）处薄膜的电性能。霍尔效应测量表明，a-轴ZnMgO：Na薄膜显示为p型导电性，载流子浓度为约3.51016 cm3 ，而极化膜显示具有自补偿性质的导电性。同时，通过光电子能谱研究能带排列对ZnMgO / ZnO异质结的取向的依赖性。（非）极性异质结在I型跨层取向中的价带偏移为0.07（0.02）eV。价带偏移的差异主要是因为自发极化效应的存在。本实验发现较小的价带偏移和较大的导带偏移将分别降低受主能级和提高相应的本征施主能级。因此，这种效应使得非极性ZnMgO：Na薄膜显示p型导电性。非极性ZnMgO / ZnO的能带排列作用可用于促进ZnO类合金中较浅受主态的p型掺杂。

关键词： 分子束外延 ZnO薄膜 生长 消除 器件

氧化锌具有独特的性质，属于六角纤锌矿晶体结构，室温下直接带隙宽度为3.37ev，激子束缚能为60mV，所以ZnO在室温下能产生激光发射行为。有研究证明，宽带隙半导体氧化锌是最能代替稀土荧光发射材料的有效无毒的固态光发射材料。氧化锌具有较好的光电学特性，有望在发光二极管，透明电极，蓝光和紫光发射器等方面发挥重要的作用。

Mg掺杂ZnO制备Zn1-xMgxO材料可以增大其带隙值，从而会得到不同波长的紫外发射和吸收峰。在ZnO中掺入Mg离子可以制备出ZnMgO半导体薄膜。相对于ZnO，掺入Mg离子，可以拓宽ZnO的禁带宽度，使导带边向上移动，从而增加施主的电离能，削弱浅施主态对受主的补偿作用，因此ZnMgO薄膜具有更优异的光学与电学性能。

但是，p型转变都是通过向ZnMgO薄膜中掺杂I族V族元素来实现的。从离化能的角度分析，I族元素例如Li，Na要优于V族元素例如N，Sb，并且I族元素替代Zn或Mg作为受主，有着较浅的受主能级，粒子半径更小，掺杂更加容易。另外，在I族元素中，Li原子置换Zn或Mg原子形成的受主，在杂质原子周围基本不会形成明显的晶格形变，所以I族元素尤其是Li元素作为制备P型Zn1-xMgxO：Y（Y=Li）薄膜材料的候选元素更加有前景.

由于具有高电子迁移率和宽带隙（在室温下为3.37eV），[1，2] ZnO已经广泛应用于光电子器件。最近发现ZnO基p-n结发光二极管（LED）具有大于180天[3，4]的工作寿命。然而，主要的挑战仍然是实现ZnO的有效和可靠的p型掺杂，这主要是因为受主掺杂剂的溶解度低，同时受主能级比较深和本征施主缺陷[5]具有自补偿效应。ZnO的另一个特性在于其与MgO合金化时带隙可调节。这种可调带隙使ZnMgO基材料在短紫外（UV）或甚至深UV LED[3，6]中有应用。

通常，大多数ZnO基器件沿极化c轴方向生长。然而，极化异质结经过强自发和压电极化场的作用，降低了LED[7，8]的内部量子效率。因此，为了消除极化效应，要控制好非极性p型ZnO膜和ZnO基量子结构的生长条件。

许多研究人员尝试用不同的掺杂元素[5，9]来制备极化p型ZnO薄膜。然而，实验过程中仍然有一些困难未解决。虽然已经解决了非极化ZnO薄膜的p型掺杂问题，但是要在非极化ZnMgO薄膜[10-12]中实现p型掺杂则非常困难。最近，Ding et al报告了在m轴和r轴蓝宝石[13，14]上生长的未掺杂的非极化ZnO薄膜具有弱p型导电性。此外，有人提出非极化ZnO薄膜可能更易受p型掺杂行为的影响。因此，非极化ZnO薄膜可能是另一种确保ZnO可实现p型转变的途径。

本实验研究了极性和非极性ZnMgO：Na薄膜的电性能。发现非极性ZnMgO：Na薄膜表现出良好的p型导电性; 同时极性ZnMgO：Na膜具有自补偿导电性。通过光电子能谱（PES）研究ZnMgO / ZnO异质结的取向依赖性能带排列，本文能够提出一种机理来解释非极性ZnMgO薄膜中p型导电性的成因。

本实验使用具有2%和10％（原子百分数）的Na和Mg含量的陶瓷靶ZnO-MgO（4N）来沉积Na掺杂的ZnMgO薄膜。 使用KrF准分子激光器（248nm，5Hz，25ns）来剥除已经烧结的Zn0.88Mg0.1O:Na0.02陶瓷靶。常用的生长温度和生长压力分别为500℃和40Pa。为了得到更好的结晶性，添加约10-30nm厚的薄ZnO薄膜作为缓冲层。非极性和极性ZnMgO：Na薄膜分别在相同的生长参数下沉积在r轴-蓝宝石和c-轴蓝宝石上。ZnMgO：Na薄膜（极性或非极性）的常见厚度为约300nm。基于校准的x射线光电子能谱（XPS）测量结果，ZnMgO：Na薄膜中的Mg和Na的精确组成确定为：对于非极性ZnMgO：Na薄膜分别为约12.0at％和3.0at％ 。对于极性ZnMgO：Na薄膜分别为12.5at％和2.8at％。

六个样本（两个厚ZnO膜，两个厚Zn1-xMgxO膜和两个薄Zn1-xMgxO /厚ZnO异质结）用于PES实验。样品通过等离子体辅助分子束外延（MBE）在c轴和r轴蓝宝石衬底上生长。使用元素锌（6N级），镁（6N级）和氧射频等离子体（6N级的O2气体）作为粒子源。先前研究解释过 [16，17]两个300nm ZnO，两个300nmZn1-xMgxO和两个5nmZn1-xMgxO / 300nm Zn薄膜制备细节。

1.（a）由PLD制备的ZnMgO：Na薄膜的theta;-2theta;几何XRD光谱和（b）由MBE在不同的蓝宝石衬底上制备的ZnMgO：Na薄膜的theta;-2theta;几何XRD光谱。

本实验使用X射线衍射（XRD）与CuKalpha;辐射源（k = 1.54056A°）分析了晶体结构。通过在室温下使用Vander Pauw配置（BID-RAD HL5500PC）的0.5T磁场的霍尔效应测量来研究电性能。通过使用He-I（21.21eV）UV灯的紫外光电子光谱（UPS）测量分析价带（VB）光谱。通过XPS在真空（Kratos Axis UltraDLD）中研究样品的核心能级（CL）光谱，并使用1486.6eV Al Ka源通过C1s峰（284.6eV）校准。

基于校准的XPS测量结果，两个厚Zn1-xMgxO膜的Mg组成确定为约13.0at％，并且Zn1-xMgxO/ ZnO异质结的相对薄的5-nm厚的Zn1-xMgxO薄膜在相同的参数下通过等离子体辅助MBE制备。MBE制备和脉冲激光沉积（PLD制备的样品之间的Mg组成的实验误差在允许范围内。在PES测量之前，通过PES真空室中Ar 轰击来清洁所有样品表面，以使污染的影响最小化。

图1显示了在不同蓝宝石衬底上生长的ZnMgO薄膜的theta;-2theta;几何XRD图案。如图1（a）所示，在c面蓝宝石上生长的典型ZnMgO：Na薄膜显示c轴择优取向，而在r轴蓝宝石上生长的典型ZnMgO：Na薄膜具有a轴高度择优取向。类似地，通过MBE制备的ZnMgO薄膜在每个蓝宝石衬底上具有相同的择优取向。

ZnMgO：Na薄膜的电性能在表I中; 这些性质通过室温下的Vander Pauw Hall来测量。为了证明结果的可靠性，在相同的生长条件下制备三组ZnMgO：Na薄膜，并且每组电性能相似。在r-轴蓝宝石上生长的非极性ZnMgO：Na薄膜显示具有载流子浓度为3.5times;10 16 cm-3的p型导电性，而c-轴蓝宝石上的极性ZnMgO：Na薄膜显示具有载流子浓度低一个数量级的自补偿电导率，如表I所示。以前的报道已经证明，在r-轴蓝宝石或m-轴蓝宝石上生长的非极性ZnO薄膜表现出弱的p型导电性.[ 13，14]基于这些事实， 极性ZnO基薄膜实际上比p型掺杂制备的极性薄膜性能更好。

为了理解p型导电性的成因，本实验需要分析能带排列对ZnMgO / ZnO异质结的取向的依赖性。已知ZnO中合金化的Mg扩大了带隙，并且带隙由Mg组成决定。在以前的研究中，与纯ZnO[16]相比，ZnMgO合金中的导带底（CBM）向上移动，价带顶（VBM）向下移动.并且CB偏移（Delta;EC）总是大于VB偏移 （Delta;EV）的Zn1-xMgxO/ ZnO异质结。VBM对 ZnMgO膜中p型掺杂的能力有重要影响。 基于这些事实，推测非极性ZnMgO薄膜的p型导电性可能与VBM值相关。

本实验采用两个不同取向的ZnMgO / ZnO异质结来比较VBM值的差异。通过XPS计算极性和非极性ZnMgO薄膜的Mg元素组成，薄膜测量结果为13.0at％。 因此，异质结可以表示为Zn0.87Mg0.13O/ZnO。

具有不同取向的Zn0.87M 0.13O/ZnO异质结的Delta;EV可以从以下等式获得：

Delta;EV =Delta;ECL (EZn2P Zn0.87Mg0.13O - EVBMZn0.87Mg0.13O) -（EZn2pZnO -EVBMZnO）

表1.在不同衬底上生长的再生ZnMgO：Na薄膜的电性能的比较:

其中Delta;ECL = EZnOZn2P -EZn2pZn0.87PMg0.13O是Zn0.87Mg0.13O /ZnO异质结中Zn2p CLs之间的能量差，EZn2pZn0.87PMg0.13O -EVBMZn0.87Mg0.13O是在极性或非极性的Zn2p和VBM之间的能量差。Zn0.87Mg 0.13O膜EZnOZn2P -EVBMZn0：是极性或非极性ZnO薄膜中Zn2p和VBM之间的能量差。

图2显示了Zn 2p 3/2 CL（通过XPS）和VB（通过UPS，He I）光谱的ZnO，Zn0.87Mg0.13O和Zn0.87Mg0.13O/ZnO薄膜样品。所有CL光谱适合于Voigt（混合洛伦兹和高斯）线形（由C 1s在284.6eV校准）。如图所示，极性或非极性ZnO，Zn0.87Mg0.13O和Zn0.87Mg0.13O/ZnO异质结的Zn 2p 3/2 CL光谱由一个对称峰占主导，表明对应于Zn-O的均匀键合状态。图1和2所示的Zn0.87Mg0.13O/ZnO异质结的Zn 2p 3/2谱图2（c）和2（f）显示出与ZnO没有明显差别的对称峰。

这表明对于每个异质结，Delta;ECL = EZn2pZnO - EZn2P Zn0.87Mg0.13O =0。极性和非极性ZnO薄膜和Zn0.87Mg0.13O薄膜的VB边缘光谱如图1和图2所示。图2（g）和2（h），其中线性方法（将起始点到VB谱的扩展基线的外推）用于确定VBM位置[18，19]。

图2（a），（b），（c），（c），（c），a-轴ZnO（d），a-轴ZnMgO（e），c- 轴ZnMgO / ZnO异质结（f），极性（g）和非极性（h）ZnO和ZnMgO薄膜样品的VB边缘光谱。

表II 作者的实验中确定的带偏移的值

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