CuO/rGO纳米复合材料在可见光照射下将CO2光催化转化为甲醇外文翻译资料

 2022-07-29 17:27:18

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CuO/rGO纳米复合材料在可见光照射下将CO2光催化转化为甲醇

Rashi Gusain, Pawan Kumar, Om P. Sharma, Suman L. Jain, Om P.Khatri

CSIR印度石油研究所化学科学部，德拉敦 248005，印度

摘要：还原氧化石墨烯（rGO）- 氧化铜纳米复合材料通过在rGO骨架上共价接枝CuO纳米棒来制备。通过FTIR，XPS，XRD和HRTEM分析探测rGO-CuO纳米复合材料的化学和结构特征。研究了rGO-CuO纳米复合材料的光催化电势，用于在可见光照射下将CO2还原为甲醇。 CuO纳米棒的宽度和Cu在rGO-CuO / Cu2O纳米复合材料中的氧化态都系统地包含了，以研究它们与光催化活性的关系。由于电荷载体的快速复合，纯的CuO纳米棒表现出非常低的光催化活性，并只产生175pmol·g-1甲醇，而rGO-Cu2O和rGO-CuO表现出显著改善的光催化活性，并分别产生5倍和7倍的甲醇。 CuO在rGO-CuO纳米复合材料中的优越光催化活性归因于电荷载体的缓慢复合和光生电子通过rGO骨架的有效转移。该研究进一步排除了清除供体的使用。

关键词：氧化铜纳米棒 还原氧化石墨烯 光催化 CO2还原 甲醇

Reduced graphene conversion of C02 oxide一Cu0 nanocomposites for photocatalytic into methanol under visible light irradiation

Rashi Gusain, Pawan Kumar, Om P. Sharma, Suman L. Jain, Om P. Khatri*

Chemical Sciences Division, CSIR-Indian Institute of Petroleum, Dehradun 248005, India

Abstract: Reduced graphene oxide (rGO)-copper oxide nanocomposites are prepared by covalent grafting of CuO nanorods on the rGO skeleton. Chemical and structural features of rGO-CuO nanocomposites are probed by FTIR, XPS, XRD and HRTEM analyses. Photocatalytic potential of rGO-CuO nanocomposites is explored for reduction of CO2 into the methanol under thevisible light irradiation. The breadth of CuO nanorods and the oxidation state of Cu in the rGO-CuO/Cu2O nanocomposites are systematically varied to investigate their photocatalytic activities. The pristine CuO nanorods exhibited very low photocatalytic activity owing to fast recombination of charge carriers and yielded 175mu;mol·g-1 methanol, whereas rGO-Cu2O and rGO-CuO exhibited significantly improved photocatalytic activities and yielded five (862 mu;mol·g-1) and seven (1228mu;mol·g-1) folds methanol, respectively. The superior photocatalytic activity of CuO in the rGO-CuO nanocomposites was attributed to slow recombination of charge carriers and efficient transfer of photo-generated electrons through the rGO skeleton. This study further excludes the use of scavenging donor.

Key words：Copper oxide nanorods ,Reduced graphene oxide, Photocatalysis, CO2 reduction, Methanol.

1.引言

环境中二氧化碳（CO2）的累积以惊人的速度上升，并且已经成为全球变暖的主要原因[1]。在最近的过去，化石燃料的使用显著增加，这导致更高的CO2排放和消耗的这些资源。基于光照射，CO2光催化转化为甲烷，甲醇，甲酸等燃料可以在一定程度上有助于降低环境中的CO2，满足日益增长的能源需求[2-4]。在80年代，moue et al.首次报道了使用基于半导体的催化材料将CO2光催化还原为有价值的化学品[5]。通过光催化，人工光合作用，电化学，化学和生物方法转化CO2不仅减缓环境中CO2水平的提高，而且提供替代燃料和有价值的化学品[6-8]。到目前为止，已经证明在光照射下能实现CO2的光还原[9-21]，几种光催化剂如TiO2，无机金属络合物，金属氧化物，金属硫化物，碳基复合材料等以及助催化剂/光敏剂。半导体的带隙能量对控制纳米材料的光催化活性起着重要的作用，它应该在适当的范围内吸收可见光[22]。大多数金属氧化物半导体由于其宽带隙而不能吸收可见光。然而，包含半导体的小带隙表现出快速复合现象，因此光生空穴和电子不能有效地作用于光催化转化。通过监测半导体晶格中的缺陷密度，通过引入助催化剂捕获光生电子或空穴，杂原子的掺杂和光催化剂的官能化，可以延迟复合时间[23-25]。有机还原剂例如三乙醇胺，三乙胺，醇等已经用作空穴清除剂以氧化空穴;同时，可自由获得的光电子可以将CO2还原为化学品[26,27]。水和其他质子溶剂也已经用于CO2的光催化氢化。基于纳米结构半导体的催化剂提供用于吸附CO2的活性位点，其中光生电子可以将CO2还原成期望产物[28]。助催化剂/光敏剂的存在进一步促进了光催化活性并提高了转化率。

石墨烯是目前十年中最常见的材料，它为包括晶体管，光电子，聚合物复合材料，药物输送，氢气生产，储能装置，传感器，润滑，催化等大范围应用提供了巨大的潜力[29-34]。近来，石墨烯基材料由于其独特的特性，例如高比表面积，高吸附能力，优异的电子迁移率，易于化学改性和电化学稳定性，已经作为光催化活性的有希望的候选物而获得了巨大的研究兴趣[35]。作为具有2.4-4.3eV的表观带隙的半导体光催化剂的石墨烯氧化物（GO）在光照射下通过水分裂产生氢，然而，在光催化过程中，GO损失氧官能团和带隙逐渐转向导电材料[36]。用半导体材料接枝的还原氧化石墨烯（rGO）具有通过电子转移过程存储和穿透电子的独特能力，这对于光催化反应是非常重要的[37]。作为光催化剂的TiO2-rGO纳米复合材料显示出很强的染料吸附性，延长的光吸收范围和有效的电荷分离性能，最终导致有机染料的有效光降解[38]。

铜基半导体成本较低，且由于其在地壳中大量存在，所以在光催化研究方面引起了巨大兴趣。 Cu，Cu2O和CuO与TiO2的纳米复合材料表现出优异的光催化活性与纯金属和贵金属负载TiO2相比[38-40]。单纯的氧化铜能有效地吸收可见光，然而，快速的复合消散了其光催化活性[41]。研究证明CuO / Cu2O / Cu纳米棒装饰的rGO复合材料在可见光照射下产生了光电流，其中rGO不仅能接受来自CuO-Cu2O-Cu纳米棒的电子，而且有助于复合材料内的电子转移[42]。本文中，我们制备了基于rGO和氧化铜（CuO和Cu2O）纳米材料的纳米复合材料。评价了在可见光照射下它们将CO2光催化转化为甲醇的可能性。研究发现接枝在rGO骨架上的CuO纳米棒的宽度控制着光催化效率，其化学和结构特征由FTIR，XRD，XPS和HRTEM充分表征。

  1. 实验

2.1. 材料

石墨粉（Sigma-Aldrich），硝酸钠（98％，AlfaAesar），KMnO 4（99％，Fischer Scientific），H2SO4，一水醋酸铜（II）（98％，SDFCL），NaOH颗粒（98％，Fischer Scientific） ，3-氨基丙基三甲氧基硅烷（APTMS; 97％，Sigma-Aldrich）不进一步纯化使用。

2.2. rGO-CuO纳米复合材料的合成

最初，单独合成CuO纳米棒和GO，作为rGO-CuO / Cu2O纳米复合材料的前体。在正常流程中，通过在室温下不间断搅拌将Cu(CH3COO)2· H2O与NaOH水溶液简单混合2小时来制备CuO纳米棒。为了制备不同尺寸的CuO纳米棒，将0.0125mol Cu(CH3COO)2· H2O与不同摩尔浓度的NaOH（0.05,0.1,0.2和0.3mol）混合。接着3000rpm转速下离心收集合成的CuO纳米棒，然后用水洗涤几次以除去物理吸附的反应前体，而乙醇用于最终洗涤，这样在每个反应批料中最后都制得950mg CuO。通过使用0.05,0.1,0.2和0.3摩尔NaOH制备的CuO纳米棒分别命名为CuO14，CuO18，CuO116和CuO124。另一边，通过使用NaNO3，H2SO4和KMnO4作为强氧化剂，然后超声辅助剥离氧化产物，将石墨粉末氧化合成了GO。然后使用水合肼作为还原剂将GO还原成rGO（示意图1c和d），以恢复石墨特性。然后通过使用硝酸作为氧化剂来温和氧化，在50mg rGO的边缘和缺陷位点引入选择性氧官能团（示意图d和e）[44]。与此同时，将CuO纳米棒的湿法研磨完全分散在甲苯中，然后用氮气吹扫。将1.5mL APTMS加入到CuO分散体中，并将所得混合物在氮气气氛下连续搅拌回流过夜。反应完成后，使混合物冷却，然后以3000rpm离心10分钟。将APTMS官能化的CuO纳米棒（示意图1b）用甲苯洗涤数次，然后以乙醇和水按照后续顺序洗涤。将具有氨基官能团作为头基的APTMS官能化的CuO纳米棒与选择性氧化的rGO纳米片的水性分散体充分混合，并将反应混合物的pH保持为10。将碱性反应混合物的温度升至80℃，并在不间断搅拌下进行反应15小时。将具有1:20比例的rGO和CuO的合成的rGO-CuO纳米复合材料（示意图1f）用水和乙醇洗涤几次，然后在空气烘箱中在65℃下干燥6小时。合成的rGO与CuO14，CuO18，Cu0116和CuO124纳米棒的纳米复合材料分别被制成rGO-CuO14，rG0-Cu018，rGO-CuO116和rGO-CuO124。为了进行比较，将rGO-CuO116通过水热还原制备出rGO-Cu2O116纳米复合材料。在本文中，向Parr反应器装填rGO-CuO116纳米复合材料的水分散体，水热还原在300℃下进行2小时。在反应完成时，使反应器弹气在环境条件下冷却。将制得的产物（rGO-Cu2O116）用水和乙醇按顺序洗涤，然后在65℃下于空气烘箱中干燥。

2.3.化学和结构表征

通过粉末X射线衍射（XRD）使用BrukerD8 Advance衍射仪检测rGO-CuO / CuzO纳米复合材料的晶体性质，所述BrukerD8 Advance衍射仪在40kV和40mA下使用0.15418nm波长的CuKalpha;辐射进行操作。通过傅

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