饮用水处理残留物的固有性质对其磷吸附能力的影响外文翻译资料

 2022-08-02 12:24:21

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饮用水处理残留物的固有性质对其磷吸附能力的影响

白磊磊 1，王昌辉 1，何连生 2, 裴元生 1

1.北京师范大学环境学院水沙科学教育部重点实验室北京100875。电子邮件：baixiao003@163.com
2.中国环境科学研究院水环境系统项目实验室，北京100012

关键字：吸附解吸，饮用水处理残留磷，主成分分析

摘要 ：

进行了分批实验，研究了从中国不同地区收集的五个饮用水处理残留物（WTR）上的磷（P）吸附和解吸。确定了五个WTR的物理和化学特性。与旋转主成分分析相结合，使用多元回归分析来分析WTR的固有性质与其对P的吸附能力之间的关系。结果表明，在pH为7时使用Langmuir等温线计算的五个WTR的最大P吸附容量为4.17至8.20 mg/g ，随pH的降低而增加。统计分析表明，与Al和200 mmol/L草酸盐可萃取Al（Alox）有关的因素占P吸附变化的36.5％。相似的部分（28.5％）归因于WTR的pH，Fe与200 mmol/L草酸盐可萃取的Fe（Feox），表面积和有机物（OM）相关的综合因素。但是，与其他性能（Ca，P和5 mmol /L草酸盐可萃取的Fe和Al）有关的因素无关。此外，磷的解吸量是有限的，并且与WTR的（Feox Alox）呈负相关（plt;0.05）。总的来说，具有高Alox，Feox和OM含量以及大表面积的WTR被认为是实际应用中P吸附的最佳选择。

介绍:

水体中过量的磷是富营养化的主要原因之一（Edwards and Withers，2007）。化学吸附可有效去除P。常见的吸附剂包括天然矿物，工程材料和工业副产品（Pant等，2001； Liu等，2007）。饮用水处理残留物（WTR）是饮用水处理厂不可避免的副产品，由于其高P吸附能力，近年来引起了广泛关注。WTR的重复使用消除P是废物管理和水环境修复的双赢技术。已经开发了WTR的几种应用（Agyin-Birikorang等，2007；Zhao等，2009；Wang等，2012）。
因此，全面了解WTR的P吸附能力对其有效利用至关重要。影响WTRs对P吸附能力的因素主要来自两类。一种是溶液化学，包括pH，温度，溶解的有机碳，低分子量有机酸和磷物种（Razali等，2007；Wang等，2012；Gao等，2013）。pH被认为是最重要的因素，与WTR的吸附能力呈负相关（Wang等，2011）。另一类是WTR的固有特性，例如其表面积，粒径以及Fe，Al，P，Ca和其他元素的含量（Dayton and Basta，2005；Makris等，2005）。WTR的理化特性与来源水，用于处理的化学物质和操作方法有关。但是，关于内在特性对WTR吸附P的影响，仅有有限的数据。
从中国不同地区收集了五种类型的WTR。确定了它们的理化性质。进行了分批实验，研究了不同WTRs对P的吸附和解吸。然后，使用统计分析计算出WTR的固有特性（元素的含量和分数，pH和表面积）与P吸附特性的积分关系。这项工作可能有助于理解P在WTR上的吸附并促进其实际应用。

1.材料和方法

1.1 WTR的准备和表征

BJ1-WTR和BJ2-WTR值是在2011和2012年从位于北京九号水处理厂采样的。该工厂使用FeCh和聚合铝（PAC）的组合作为混凝剂，同时为北京提供了60％的需水量。将活性炭用作高级处理的吸附剂。HZ-WTR和LZ-WTR分别从杭州玉溪水厂和兰州水厂采样。两家工厂均使用PAC作为凝结剂。从山东裕兴水处理厂采样的SD-WTR使用PAC作为凝结剂，使用Ca（HCO3）2作为软化剂。将五个WTR样本经过空气干燥并过筛（lt;2毫米）以产生均质的子样品，然后进行分析。
根据USEPA-METHOD 3051，使用电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES，Jobin Yvon，Paris，France）确定WTR的总Fe，Al和Ca含量。用HNO3,HCl4和HCl的混合物消解后，使用ICP测定总P。200mmol/L的草酸盐可萃取的Fe（Feox1），Al（Alox1）和P（Pox1）以及5mmol/L的草酸盐可萃取的Fe（Feox2），Al（Alox2）和按照先前研究（Schoumans，2000）中所述的程序，在以1:60的固体:溶液比例萃取后，通过ICP测定P（Pox2)。使用Pox1/（Alox1 Feox1）测定磷的饱和指数（PSI），其中Pox1，Alox1和Feox1的单位为 mol/kg（Elliott等,2002）。根据文献所述（Mehlich，1984），测定Mehlich 3可提取的Ca（CaM）。使用Dumas法和1500系列干式燃烧分析仪（Crilo Erba，Milan，Italy）确定总碳。使用重铬酸钾氧化法测定有机物（OM）（Nelson and Sommers，1982）。ph值在1:2WTR到0.01mol/L的CaCl2溶液中测定。在去离子水溶液中以1：2的WTR确定电导率（EC）。分析SEM，XRD和表面积以确定不同WTR的结构。重复测试两次，并记录平均值。

1.2 吸附特性

对于吸附实验，P工作液的初始P浓度（P0）为八个浓度（5,10，15,20,30,40,50和100 mg/L）通过将预定量的KH2PO4溶解在0.01mol/LKCl溶液中制备。

通过将0.5 g的WTR和50mL的具有不同P0的P工作溶液倒入100mL塑料瓶中来进行批量实验。用0.01mol/LHCl和0.01mol/LNaOH将P工作溶液的pH值分别调节为5.0、7.0和9.0。将混合后的样品以200r/min的速度振摇48小时以达到平衡（Wang，2012）。之后，将样品从振荡器中取出，并使用0.45 micro;m的微孔膜过滤器过滤，以将固体与液体分离。悬浮液中的残留磷用钼酸铵光谱法测定。使用等式确定吸附的P的量（Q）（1）： Q=(P0-Pe)V/m (1) 其中，P0（mg/L）和Pe（mg/L)是初始P和最终P浓度；V（L）是溶液体积,并且m（g）是WTR的质量。通过将0.01mol/LKCl溶液加入0.5g的P负载的WTR中促进解吸，该吸附测试前用乙醇洗涤了3次。初始pH值保持在7。之后，将样品以200r/min的速度振摇48小时，测量悬浮液的P浓度。解吸的P的量（Qi）也用等式（1）确定。
使用Langmuir等温线： 其中Q（mg/g）是每单位质量WTRs吸附的P的质量，b是与熵有关的经验常数，Qmax（mg/g）是最大吸附容量，Pe（mg/L）是平衡P浓度。事实证明，WTRs对P的吸附非常适合Langmuir等温线（Dayton and Basta，2005；Wang ，2011）。通过拟合方程式(2)计算Qmax实验数据。

1.3 统计分析
使用SPSS软件（SPSS Inc.，Chicago, Illinois）进行统计分析。用旋转主成分分析

法对五个WTR的固有特性进行了分析。该程序将自变量的数量从12个非生物个体变量减少到

3个或4个主成分因子，这是12个原始变量的独立线性组合。在多重回归分析期间，将所得的

P工作溶液的因子得分和pH值用作自变量，同时使用五个WTR的P去除特性作为因变量。之后，

获得了WTR的固有特性与其对P的吸附能力之间的关系（Arias 等，2001）。

2 结果与讨论

2.1 WTR的特征

五个WTR具有不同的理化特性（表1）。重量百分比值范围为：铁2.5％-9.7％，铝4.2％-9.4％，钙0.8％-13％，碳2.9％-10.8％，磷0.1％-0.3％和OM 2.6％-6.8 。HZ-WTR，LZ-WTR和SD-WTR中Al的重量百分比比Fe高。Ca的重量百分比很低，除了LZ-WTR和SD-WTR中的百分比分别为5％和13％。WTR的铁和铝取决于水处理过程中混凝剂的种类和剂量。Ca和C分别来自原水中的Ca和悬浮固体。并且，Ca含量明显增长当Ca（HCO3）2用作软化剂（Gibbons and Gagnon，2011）。

五个WTR中的P含量范围与以前的研究结果相似，该研究涵盖了之前的21个WTR（0.2-4.0 mg/g）（Dayton等，2003）。WTR的固有P高于普通土壤，因为处理后原水中的P的积累（Elliott等，2002）。五个WTR的Feox1，Alox1和Pox1分别占Fe，Al和P总量的14％-84％，36％-94％和14％-80％。五个WTR的PSIS相对较低（le;2.69％）。此外，Feox2，Alox2和Pox2的含量下降：Feox2为0.01-0.11mg/g，Alox2为0.03-0.33mg/g，对于Pox2是0.01 mg/g。CaM约占总Ca的42％-92％，并且SD-WTR的值最高。草酸盐可萃取的Fe和Al与WTR的结构密切相关。Feox1和Aloxl的高含量证实了WTR的非晶态结构。此外，Feox2和Alox2与Feox1和Aloxl不相关，例如BJ2-WTRs的Feox1高于HZ-WTR的含量，而Feox2较低。同样，LZ-WTR的Alox1低于SD-WTR的Alox1,但是Alox2更高。缺乏相关性表明Feox2和Alox2可能取决于其他因素，例如老化效应（Agyin-Birikorang and OConnor,2009)。此外,五个WTR的平均PSI（lt;1.64％）是表征P饱和度的有效工具,并表明固有的P含量远非饱和吸附容量。因此，可以得出结论，五个WTR具有很大的P吸附潜力。

五个WTR的ECs为0.50-1.25ms/cm，其远低于盐敏感植物的土壤盐度4.00 ms/cm（Brady and Weil，1996）此外，进行了浸出试验，结果表明这五个WTR是无害的（表S1）。五个WTR的pH值适中为7.23-7.90。BJ1-WTR的表面积（74msup2;/g）和BJ2-WTR的表面积（61msup2;/g）大于其他表面积（21-52 msup2;/ g），因为活性炭残留物有增大的表面积。此外，XRD和SEM分析表明五个WTR是无定形的且表面粗糙，使P易于转运至微孔。因此，WTR的物理性质有利于吸附P。

2.2吸附特性

当P0低于50mg/L时，悬浮溶液中的残留P浓度太低而无法检测到。因此，仅显示P0为50和100mg/L的吸附容量（图1）。结果表明，五个WTR对P的去除效率不同。对于P0为50mg/L的BJ2-WTR具有最高的去除效率：在pH=5时约为100％，其次是HZ-WTR（99％），BJ1-WTR（88％），SD-WTR（77％）和LZ-WTR（74％），而pH为9时的除磷效率分别降至97％，95％，70％，58％和54％。此外，五个WTR对100mg/L（Q2）的P0的吸附能力超过了对50mg/L（Q1）的P0的吸附能力。pH=5时的（Q2-Q1）值为4.76、4.06、2.94、1.85和1.77mg/g分别对应BJ2-WTR，HZ-WTR，BJ1-WTR，SD-WTR和LZ-WTR。Langmuir等温线拟合实验数据。五个WTR在pH=5时的最大的P吸附能力（Omax）为5.01-9.14mg/g.Omax的变化遵循与Q1和Q2相似的趋势，展示当pH从5升高至9时，平均降低30％。总体而严在三个pH值下五个WTR的Q1，Q2和Qmax呈现出一致的趋势（BJ2-WTRgt; HZ-WTRgt; BJ1-WTRgt; LZ-WTRgt; SD-WTR）。
WTRs吸附P的机理很复杂，包括配体交换，氢氧化物交换，表面络合和共沉淀。其中，溶液中P与反应性官能团之间的配体交换用于BJ1-WTR，BJ2-WTR和HZ-WTR（表S3）；因此仅显示P0为50和100mg/L的数据（图2）。对于50mg/L的P0，LZ-WTR在pH=5时解吸的P比例最高（0.70％），其次是SD-WTR（0.62％），BJ1-WTR（0.13％），HZ-WTR（0.10％）和BJ2-WTR（0.10％）。在五个WTR的P吸附和解吸中发现了一个相反的趋势。LZ-WTR吸收最多的P，同时释放最少的P。此外，随着溶液pH和P0的增加，P的吸附增加。例如，对于50mg/L的P0，将pH从5增加到9可将HZ-WTR的P解吸作用从0.0007增加到0.0048mg/L。P的解吸在P0达到100mg/L的进一步增加到0.11mg/L。

结果类似于之前的研究，即使在211天的长期解吸后，解吸的P的百分比也很小（lt;0.20％）（Ippolito等，2003）。原因可能是WTR中的P主要以Fe/Al结合的P形式存在，而松散结合的P仅占很小的比例（Babatunde and Zhao，2009）。此外，大量的P在较高的pH值下会解吸，因为与Fe/Al结合的Pi在碱性条件下很容易解吸（Christophoridis and Fytianos，2006）。此外，从P饱和WTR释放出的P可分为三个阶段：初始的快速P解吸阶段，随后的P重吸收阶段和P解吸平衡阶段（Wang等，2012）。总体而言，有限的解吸表明饱和WTR释放出P的风险较低，这有利于WTR实际应用的发展，例如恢复湖泊沉积物和土壤改良剂。

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