高效处理含氨氮焦化废水的综合三维电化学系统外文翻译资料

 2022-08-02 12:25:50

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高效处理含氨氮焦化废水的综合三维电化学系统

吴振宇a，朱伟平a，刘洋b，彭平a，李秀艳a，周小琪a，徐娟a，c*

a上海市城市化生态过程与生态恢复重点实验室，华东师范大学生态与环境科学学院天童国家森林生态野外观测站，中国上海，邮编：200241，

b安徽建筑大学环境与能源工程学院，中国合肥，邮编：230601，

c中国崇明生态研究院，上海陈家镇翠鸟路20号，邮编：202162。

创新点:

1.采用综合电化学系统处理富氨焦化废水。

2.3DERs用于部分去除NH 4-N、NO3-N和COD。

3.3DBERs通过硝化作用将NH 4-N转化为NO3-N。

4.3DBER-De通过反硝化去除NO3-N。

5.能耗为1.29kwh/m3时，TN去除率为70.7%，COD去除率为55.8%。

摘要

焦化废水是一种毒性高、难降解的工业废水，处理难度极大。目前，大多数处理技术主要集中在对有机污染物的降解上，而对焦化废水中最重要的含氮污染物氨氮（NH 4-N）的研究还不够，焦化废水中的氨氮具有很高的生物毒性。我们开发了一个由两个三维电化学反应器(3DERs)、两个三维生物膜电极反应器(3 DBERs)和一个三维生物膜电极反硝化反应器(3 DBER-De)组成的综合电化学系统，用于处理富含氨氮的焦化废水。我们的综合系统能在低能耗1.29kWh/m3条件下去除70.7%的总氮，COD的去除率达到 55.8%。3DERs主要通过电化学氧化还原反应降解NH 4-N、硝酸盐氮（NO3-N）和COD，3DERs通过生物膜和电的结合将残余NH 4-N转化为NO3-N。此外，3DBER De通过生物电化学反硝化进一步去除了NO3-N。焦化废水在流经综合处理系统时得到净化，仅检测到少量碳氢化合物残留，可通过常规生物处理很容易的被生物降解。本文提出的3DERs/3DBERs/3DBER-De系统为富含氨氮的焦化废水提供了一种新的解决方案。

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关键词：氨氮，焦化废水，反硝化，三维生物膜电极反应器（3DBERs），三维电化学反应器（3DERs）

  1. 介绍

焦化废水是一种典型的高毒性、难降解的工业废水。它包括酚类、杂环化合物和多环芳烃等（Yang等人，2018年）。氨氮（NH 4-N）是焦化废水中最重要的含氮污染物，具有较高的生物毒性（Sun等人，2012年）。目前，生物技术，如厌氧/缺氧/好氧（A/A/O）工艺，是焦化废水处理的主要选择方式，因为它们是环境友好和经济可行的（Duca和Koper，2012年）。特别是，对于此类技术，连续硝化和反硝化旨在消除含氮污染物（Clauwaert等人，2007年）。尽管在去除COD方面取得了相当大的成功，但由于焦化废水中发现的有毒物质显著抑制了生物硝化过程，NH 4-N的处理效果有限（Duca and Koper，2012年）。因此，在记录中，经常出现焦化废水生物处理的不稳定性或突然失效（Kim等人，2009年）。所以，应加强焦化废水的硝化反硝化处理，使之更好的去除焦化废水中的含氮污染物。

电化学技术具有高效率、环境兼容性和操作方便等优点，在难降解废水处理中显现出很大的潜力（Ding等人，2018年）。特别是，电化学过程在消除生物过程中的含氮污染物方面显示出优越性，因为NH 4-N在阳极很容易氧化，而硝酸盐和亚硝酸盐可以在阴极还原。（Li等人，2010年；Mandal等人，2017年）。作为一项先进的电化学技术，三维电化学反应器（3DERs）已成功应用于富含氮的废水的处理（Li等人，2013年；Ji等人，2018年）。为了降低能量投入，在3DERs颗粒电极上培养了电活性生物膜，从而构建了三维生物膜电极反应器（3DBERs）（Feng等人，2018年）。尽管3DBERs可以节省相当多的能源，但由于生物降解有限，其处理效率无法与3DERs相比。因此，有必要开发一种多功能综合工艺，以克服目前处理难降解废水的局限性。

在我们之前的工作中，将3DERs与3DBERs联合起来处理焦化废水（Wu等人，2019年）。结果表明，在3DERs中的水力停留时间（HRT）为5h，能耗为15.60kwh/m3时，COD和总氮（TN）的去除率分别为79.6%和76.3%。3DERs的HRT较长，导致能耗较高。但TN的去除率对3DERs的HRT比较敏感，当HRT为更短的3h时，TN的去除率下降到56.27%。而污水中仍含有大量的NO3-N，缺乏后续处理。这意味着3DERs/3DBERs系统在处理富含NH 4-N的焦化废水时，脱氮会是一个难题。为了进一步提高系统的脱氮效果，有必要在综合系统中布置一套脱氮装置。3DBER反硝化反应器（3DBER-De）可以发挥这一作用，并已成功用于处理地下水（Zhou 等人，2007年）和城市污水（Hao 等人，2013年）中的NO3-N污染物。在3DBER-De中，氢在阴极生成，提供了自养反硝化所需的电子（Wang等人，2019年）。此外，由于异养和自养微生物共存，有机碳源可显著改善3DBER-De的反硝化作用（Mousavi等人，2012年；Feng等人，2013年）。

为了解决焦化废水中高浓度NH 4-N的问题，本研究在3DERs/3DBERs系统中引入了3DBER-De。在所开发的3DERs/3DBERs/3DBER-De系统中，3DERs通过电化学氧化还原反应降解COD、NH 4-N和NO3-N，3DBER通过硝化作用将NH 4-N氧化为NO3-N，3DBER则通过反硝化作用去除残余NO3-N。由于3DERs主导了整个系统的能源消耗，通过逐步缩短3DERs的HRTs，优化了系统的运行条件。研究了该综合系统的关键性能（如处理效率、能耗、降解产物和生物毒性等）。通过对3DBERs和3DBER-De中微生物群落的分析，进一步阐明了该系统对焦化废水的降解机理。该系统为高浓度氨氮焦化废水的处理提供了一种新的解决方案。

  1. 实验材料和方法

2.1. 焦化废水的特性

从宝钢（上海）污水处理厂调节池中收集焦化废水。原水用自来水按1:1的比例稀释，作为进水进入综合系统。进水的特性见表S1。进水中NH 4-N浓度达到500mg/L。

2.2. 综合处理系统

该综合系统是在我们先前工作的基础上开发的（Wu等人，2019年）。如图1所示，3DERs和3DBERs具有相同的配置：工作容积为1.5L的矩形聚丙烯罐。两个Ti/RuO2-IrO2电极（100 mm，90 mm ，2 mm）在油箱中平行排列，相距100 mm。在储罐的中间再固定一个有效面积为62cm2的空心Ti/RuO2-IrO2电极。空气以100L/h的流速通过微孔曝气棒喷入储罐中。颗粒电极，含金属负载颗粒活性炭（GAC）催化剂包装在3DERs里，未经处理的原始颗粒活性炭（GAC）催化剂包装在3DBERs里，它们均由浙江佳成公司提供。除串联的两个3DERs和3DBERs外，还有一个3DBER-De被并入反硝化系统。3DBER中包含了一个聚丙烯酸酯塑料柱（内径10厘米，高40厘米）。一个石墨棒阳极（长50cm，直径2cm）固定在柱中心，不锈钢网阴极固定在在柱内表面。GAC被填充到阳极和阴极之间的空间中。电力由数字直流电源供应商（CE0036030S, RainWorm, 中国）以恒流模式供电。

2.3. 综合系统中焦化废水的处理

最初焦化废水串联进入3DERs以去除COD和氮。出水串联进入3DBERs进行硝化，然后进入3DBER-De进行反硝化。在3DBER出水中加入0.4g/L的醋酸钠，为3DBER脱氮工艺提供外部碳源。对3DERs（150毫安）、3DBERs（20毫安）和3DBER-De（20毫安）施加恒定电流。3DERs的HRT从10h逐渐缩短到0.5h，3DBERs和3DBER-De的HRT分别稳定在10h和20h。从综合系统的反应器中提取样品以作进一步分析。

2.4. 分析方法

采用分光光度计(UV-1600，Mapada，中国)（Gilcreas，1985年）对NH 4-N、NO3-N、亚硝酸盐氮（NO2-N）和TN的浓度进行了测定，而COD浓度则采用COD计（DR3900，Hach，美国）进行测量。COD/氮的去除率（Re）计算如下：

Re=（Cin-Cout）/Cin *100% (1)

其中Cin和Cout(mg/L)是3DERs,、3DBERs、3DBER-De和综合系统的进水出水中的COD/氮浓度。采用气相色谱-质谱联用技术（GC-MS，7890A/5975C，美国安捷伦公司）对焦化废水中的降解中间体进行了分析。有关预处理程序和数据分析的更多详细信息，请参阅我们之前的工作（Wu等人，2019年）。

用发光细菌Q67（Hamamatsu Photonics，Shanghai，China）对不同废水样品的抑制率（X）来评价废水的急性毒性，其抑制率为：

X=1-LU/LUO*100% (2)

其中LU0为Q67对蒸馏水的相对光单位，LU为Q67对蒸馏水的相对光单位测试样本。测量细节在我们之前的工作中有详细描述（Wu等人，2019年）。

采用荧光光谱仪测定了污水的三维激发发射矩阵（EEM）荧光光谱。随后，通过将激发波长从200 nm改变到450 nm，在5nm增量处扫描发射光谱，扫描波长从250nm到550nm。激发和发射狭缝设置为5nm，扫描速度为1200nm /min。

2.5.3DBER中的微生物群落

在实验结束时，我们收集了两种3DBERs和3DBER-De电极的微生物群落。对样品进行DNA提取和高通量测序。通过上海个人生物技术有限公司Illumina Miseq平台对微生物群落进行分析，生成的序列数据由Mothur程序处理（Feng等人，2018年）。

2.6能源消耗

能耗综合系统的能耗（EC，kWh /m3）决定了系统的运行成本，从而验证了实际应用的可行性。EC的测定方法如下：

EC=UIt/1000v （3）

其中U为平均外加电压（V），I为电流（A），t为处理时间（h），V为处理废水的体积（m3）。用3DERs、3DBERs和3DBER-De的EC值之和计算综合系统的EC。

3.结果和讨论

3.1. 综合系统的脱氮性能

该系统能稳定去除焦化废水中的氮（图2）。相关参数汇总见表1。当HRT为10h时，出水TN平均浓度低于57.59mg/L，去除率可达87.7%。当HRT从10h降低到5h时，TN去除率明显降低，在HRT为0.5h时，TN去除率降至最小值62.6%，此外，随着HRT由10h降至0.5h，3DERs对TN的去除率从52.3%降至32.6%；对于3DBERs和3DBER-De，TN的去除率随HRT由10h降至5h而下降，但HRT的降低对TN的去除没有显著影响。

图2c示出了综合系统的NH 4-N浓度。NH 4-N是焦化废水中的主要氮组分，其变化规律与TN相似。综合系统出水NH 4-N浓度随HRT从10h降低到5h而升高，但随着HRT的进一步降低只是略有升高。综合系统在HRT为10h时，NH 4-N去除率最高可达87.1%（表1）。此外，该系统对NH 4-N的去除率与TN接近，说明去除NH 4-N是高效去除TN的关键。在3DERs中，不同HRT值下NH 4-N的去除率趋势与TN相似。这表明NH 4-N以N2的形式在3DERs中被消除。对于3DBERs和3DBER-De，NH 4-N的去除率与TN的去除率不一致，因此，NH 4<!--

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