有害物质杂志332（2017）79–86外文翻译资料

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有害物质杂志332（2017）79–86

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危险材料杂志

约纳尔·霍姆·帕格：www.elsevier.com/locate/jhazmat

改性生物炭稳定的纳米零价铁（nZVI），用于从水溶液中去除Cr（VI）

董浩然a,b,lowast;, 邓俊民a,b, 谢燕凯a,b, 张聪a,b, 赵江a,b,

程玉军a,b, 侯坤杰a,b, 曾光明a,b

a湖南大学环境科学与工程学院，湖南长沙410082

b教育部环境生物学与污染控制重点实验室（湖南大学），湖南长沙410082

h i g h l i g h t s

  • 使用原始生物炭（BC）和三种改性的BC来稳定nZVI颗粒。
  • 支持nZVI去除Cr（VI）

比较了四种类型的生物炭。

  • nZVI / BC质量比，pH的影响

并检测初始Cr（VI）浓度。

  • 六价铬的去除机理

探索了在改性生物炭上支持的nZVI。

a r t i c l e i n f o

g r a p h i c a l 摘 要

摘 要

文章历史：

2016年12月4日收到

以修订版收到2017年2月28日2017年3月1日接受

2017年3月4日在线可用

关键字：

纳米零价铁生物炭

改性除铬减少

分别通过酸（HCl）处理（HCl-BC），碱（KOH）处理（KOH-BC）和氧化（H2O2）处理（H2 ）O2-BC）的原始生物炭。合成了支持零价铁纳米颗粒（nZVI）的原始生物炭和改性生物炭（即nZVI @ BC，nZVI @ HCl-BC，nZVI @ KOH-BC和nZVI @ H2O2-BC），并合成了它们比较了去除Cr（VI）的能力。结果表明，nZVI @ HCl-BC表现出最好的性能，并讨论了其潜在机理。与Cr（VI）反应后nZVI @ HCl-BC的表面元素分布图表明，Fe，Cr和O元素均匀地沉积在HCl-BC的表面上，表明形成的Cr（III）/ Fe（III） ）可以均匀地沉积在HCl-BC的表面上，而不是仅涂覆在nZVI表面上。这表明载体HCl-BC也可以在减轻nZVI的钝化中起作用。此外，考察了质量比（nZVI / HCl-BC），pH和初始Cr（VI）浓度对Cr（VI）去除的影响。在较低的HCl-BC质量下，nZVI的聚集不能完全抑制在HCl-BC的表面，而过多的生物炭会阻塞nZVI的活性位点。此外，发现通过nZVI @ HCl-BC去除Cr（VI）取决于pH值和初始Cr（VI）浓度。

?2017 Elsevier BV保留所有权利。

?通讯作者：湖南大学环境科学与工程学院，湖南长沙410082

电子邮件地址：dongh@hnu.edu.cn （董）

http://dx.doi.org/10.1016/j.jhazmat.2017.03.002 0304-3894/?2017 Elsevier BV保留所有权利。

介绍

铬广泛用于许多工业过程，例如造纸，电镀，染料制造，皮革鞣革和油漆[1,2]. 由于存储不足和处置不当，铬离子进入环境，并在工业化地区造成了许多水和土壤污染事件[3]. 在自然环境中，铬主要以Cr（III）和Cr（VI）的形式存在，而Cr（VI）比Cr（III）更易移动，易溶且有毒[4,5]. 六价铬可引起从简单的皮肤刺激到肺癌的一系列健康问题[6]. 因此，从水资源中去除六价铬已成为迫在眉睫的环境问题。

近年来，由于纳米级零价铁（nZVI）的大比表面积和高还原能力，据报道是处理铬污染水的绝佳替代品，显示出高效率，低经济和环境成本[7,8]. 但是，在污染物螯合中应用nZVI技术仍然存在一些局限性，例如nZVI颗粒的团聚[9,10]. 纳米级铁颗粒具有相互吸引并聚集成较大尺寸颗粒的趋势，这导致比表面积和颗粒的还原能力显着降低。[9,11,12]. 为了解决这个问题，研究人员尝试使用不同的材料来稳定nZVI作为支撑剂以减少颗粒的团聚，例如膨润土。[13], 中孔二氧化硅[14], 高岭石[15], 海泡石[16], 活性炭[17] 和生物炭[18]. 与其他材料相比，生物炭（BC）是一种易于获得的多孔富碳材料，具有更高的比表面积，更稳定的结构容量和更大的吸附性。在低氧条件下通过热解可以很容易地从富含碳的生物质中生产生物炭[19]. 此外，生物炭在表面上含有大量的含氧基团，对于吸附重金属离子非常有效[20]. 由于生物炭的多孔结构和亲和力，成功合成了生物炭上支持的nZVI（nZVI @ BC），并证明该复合材料提高了nZVI的稳定性和迁移性[18,21]. 先前的研究表明，nZVI @ BC可以有效地增强铬的固定化并减少铬在土壤中的迁移[18,21]. 但是，很少有研究检查nZVI @ BC在水溶液中的铬去除能力。此外，为了提高生物炭对重金属的吸附能力，已经研究了用不同方法（例如，氧化处理，酸和碱处理）对生物炭进行改性的方法。[22]. 由于用不同方法修改生物炭可能会改变生物炭的表面积，电性质和表面官能团，因此nZVI @ BC的去除能力也会受到影响。[23]. 因此，使用这种改性生物炭来支持nZVI可能为从水资源中去除铬提供有效的方法。迄今为止，很少有研究报道使用不同种类的生物炭作为nZVI稳定化的支持材料，并且还没有针对它们从水溶液中去除铬的比较研究。

在这项研究中，研究了在水溶液中不同改性生物炭上负载的nZVI对Cr（VI）的去除。具体目标是：（1）分别通过氧化处理，酸处理和碱处理对生物炭（来自玉米秸秆）进行改性，并利用FTIR，BET和zeta电位表征这些不同的改性生物炭；（2）通过用NaBH4还原Fe（III）离子合成负载在各种改性生物炭上的nZVI；（3）评价影响Cr（VI）去除的多种因素，包括改性方法，质量比，pH，初始Cr（VI）浓度；（4）提出了在改性生物炭上支持nZVI去除Cr（VI）的可能机理的建议。

材料和方法

    1. 用料
      1. 试剂种类

使用了以下化学试剂：K2Cr2O7，FeCl36H2O，NaBH4，HCl，NaOH，KOH，H2O2和乙醇，均为分析试剂级（长沙金康新材料技术有限公司）。所有化学品均按原样使用，无需进一步纯化。通过将2.829 g K2Cr2O7粉末溶解到1000 mL去离子水中制备含重铬酸钾（K2Cr2O7）的储备溶液（1000 mg / L）通过稀释原液获得本研究中使用的不同浓度的溶液。

·

      1. 生物炭的改性

从玉米秸秆（来自中国山东省临沂市大庄村）合成粗制糖，然后使用实验室规模的气流控制管式炉以500?C和7?C / min的温度进行热解。 N2气氛下加热2小时。为了制备改性的生物炭，根据文献中所述的方法，分别通过氧化处理，酸处理和碱处理对原始生物炭样品进行了改性。[22].

通过将生生物炭在室温下浸泡在30％H2O2溶液中24小时（固溶比为1：100）来进行生物炭的氧化改性。之后，将样品用

去离子水3次以上。然后将洗涤过的生物炭在105 5?C下干燥8小时，并标记为H2O2-BC。

plusmn;

通过将原始生物炭在1 M KOH溶液或1 M HCl溶液中浸泡24小时来进行生物炭的碱或酸处理，然后按照与上述氧化修饰相同的步骤处理样品。碱和酸改性的样品分别标记为KOH-BC和HCl-BC。

      1. 生物炭支持的nZVI的合成

通过以下程序制备了生物炭支持的nZVI复合样品。首先在室温下将生物炭或改性生物炭（随质量比变化）添加到100 mL氯化铁溶液（FeCl3·6H2O，0.05 M）中24小时。在机械搅拌下，将N2吹入溶液中30分钟以除去溶解的O2，然后将100 mL硼氢化钠溶液（NaBH4，0.2 M）逐滴加入悬浮液中，将混合物再搅拌30分钟。通过离心分离固体产物，并用大量乙醇洗涤3次。在60?C真空干燥8小时后，最终生成了生物炭负载的nZVI。为了避免氧化，将新鲜的nZVI @ BC颗粒在4?C的密封袋中保存。

    1. 表征

通过傅里叶变换红外光谱法（FTIR，Nicolet 6700）测量改性前后生物炭表面上的官能团。通过ASAP 2020 N2-Brunauer-EmmettTeller（BET）

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