生物应用的液晶材料外文翻译资料

 2022-08-03 19:33:22

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生物应用的液晶材料

亚伦·M·罗威(Aaron M. Lowe)和尼古拉斯·l·阿伯特(Nicholas L. Abbott) *

美国威斯康星州麦迪逊工程大道1415号威斯康星大学麦迪逊分校化学与生物工程系，邮编:53706

摘要:液晶作为响应外界刺激(如电场和光场)的材料

有着悠久的历史。最近，一系列的研究报告了液晶

材料的设计，这些材料可以根据一系列生物相互作

用进行有序转变，包括蛋白质、核酸、病毒、细菌

和哺乳动物细胞的相互作用。液晶材料应用设计的

一个主要挑战是调整材料的界面，以便将目标生物相互作用与有序过渡结合起来。本文综述了适合生物应用的液晶材料界面设计的研究进展。本综述涉及的方法包括使用脂质组件、含寡肽的聚合物膜、阳离子表面活性剂-DNA复合物、肽-两亲物、界面蛋白组件和多层聚合物膜。

关键词:液晶、生物-非生物界面、动态材料、脂质组装、高分子多层膜、寡肽、生物激发材料

介绍

在过去的几十年里，广泛的硬材料和软材料已经被用于设计界面，调解与生物系统的预期交互作用。这类材料的例子包括金属氧化物(例如TiO2)1，有机分子共价吸附在表面的自组装单层膜2,3，朗格缪尔-布洛杰特薄膜4，接枝聚合物刷5,6，水凝胶7，以及使用微和纳米光刻技术制备的各种形貌的表面8。令人惊讶的是，尽管液晶相在各种生物系统9-11中都存在（如浓缩的脱氧核糖核酸12,13），但是直到最近合成液晶作为生物系统界面材料的应用才得到了探索14-23。如下文所述，合成液晶的动态响应特性在一系列基础和应用生物学背景中可能有用。然而，要实现这种潜力需要液晶材料界面设计方面的进展，这也是本文综述的主题。

各种各样的分子形成液晶相，包括两亲性分子的浓缩溶液10,24-26，寡核苷酸12,13，分散在溶剂中的刚性聚合物27,28和小的有机分子，通常具有丰富的芳香环结构29。虽然溶致液晶在生物系统中的潜在应用已经得到了探索30-32，但在这篇综述中，我们关注的是热致液晶的界面工程，例如那些形成向列相(大部分与水不混溶)的液晶(图1A)。这类液晶可用于定义与水相的界面，在此界面上可以报告生物相互作用。我们首先总结了热致液晶的一些关键特性，这些特性使它们成为一类有前景的生物系统应用材料:

(i) 液晶排序响应界面交互(图1B)14-23。低分子量液晶的一个显著特性是它们在界面上的取向排序。过去对固-液相界面的许多研究表明，液晶的取向有序性通常受界面能学的控制，范围为10-3至1mJ/m233-36。因此，在这个尺度上，液晶界面结构的改变(例如，由于蛋白质结合事件的结果)扰乱了液晶界面的能量变化，可能会触发液晶材料的排序转变。此外，由于液晶的表面诱导有序可以扩展到100mu;m的界面35,37,38，在液晶体界面上的生物分子相互作用可以导致液晶体中的有序跃迁，这种跃迁很容易通过光学或电学方法进行转换。

(ii) 液晶定义分子具有高迁移率的界面(图1C)16。许多液晶材料的第二个关键特性使其在生物学上有应用前景，这就是它们能够定义分子具有高迁移率的界面。特别是，如下文所详细介绍的，在液晶和水相之间的界面上，脂类所表现出的流动性与生物膜中发现的流动性相当16。因此，液晶界面的移动特性允许合成分子和生物分子在反应相互作用时重组39。在某些情况下，在液晶界面上观察到的现象以原始的方式模拟了生物膜中遇到的动态特性和相关功能。

(iii)合成液晶具有生物学相关的力学性能(图1D)40,41。由于分子的长程取向顺序，液晶是弹性介质，引入曲率应变(扭曲、伸展和弯曲)要求对材料做功38。在这里，我们注意到与生物应用相关的液晶的机械性能的几个重要结果。首先，应变液晶材料中储存的弹性能量可以用来指导生物分子的界面组织40，从而为设计生物分子界面提供了新的途径，可以通过液晶内部的应变工程进行主动控制。这种设计液晶界面的方法可以被看作是受生物启发的，因为细菌和哺乳动物细胞脂质双分子层中的菌株已经被证明可以导致脂质和蛋白质的空间靶向42。第二，我们注意到活细胞与合成材料的相互作用强烈地依赖于材料的机械性能43,44。如下文所述，设计液晶复合材料具有影响细胞行为的力学性能是可能的。从长远来看，主动控制液晶的力学性能，动态地指导细胞行为是可能的。

图1。与生物应用相关的液晶材料的关键属性说明。(A) 4′-戊基-4-氰基联苯(5CB)向列相液晶中中间体的长程定向排序。(B) 液晶定向排序的表面敏感性。(C) 液晶定义了分子具有高迁移率的动态和可重构界面。(D) 液晶的生物学相关力学特性，包括对活的哺乳动物细胞产生的力的反应。

由于液晶材料在生物应用方面的潜在用途(特别是报告生物相互作用)，我们在液晶材料界面设计方面取得了进展，从而实现了液晶材料与生物系统之间的预期相互作用。我们将本综述的重点放在了水相和热致液晶之间的界面上(图1A)，因为水相的存在提供了一个可以保存生物物种(如酶或细胞)活性的环境。我们向读者推荐一系列过去的研究，其中液晶已被用于报告固体表面排列的生物分子的存在和组织34,45-54。后一个问题超出了本文的讨论范围。

生物应用液晶材料的界面设计方法。脂装饰液晶材料界面。本节将介绍生物脂质的使用，以调整合成液晶材料的界面性质，以用于生物应用15-18,23,55-59。该方法的灵感来自于之前的一份报告，该报告表明，当固体表面装饰脂质时，可以以依赖于固体表面脂质结构和组织的方式影响热致液晶支撑膜的顺序4,45,46。在调整与水相接触的液晶材料的界面特性的背景下，已经探索了两种一般的方法来将脂质输送到液晶界面。第一种方法涉及到脂类从水分散体自发吸附到液晶界面上15,16,18,23,59 ，第二种方法涉及到在水表面制备的朗格缪尔单层脂类利用朗格缪尔-谢弗技术转移到液晶-水界面上55,60,61。我们回顾了每一种用于液晶接口功能化的方法，然后说明了这些定制的液晶接口在报告蛋白质结合事件方面的效用。

图2。在注射由低密度脂蛋白胆固醇形成的囊泡分散体的水相中之前和之后，5CB在水界面锚定的光学图像和示意图。比例尺为300mu;m (A和B)。光学图像和示意图显示了5CB在与DLPC色散接触之前的固定情况。与DLPC水分散体接触2 h后，5CB锚定的光学图像和示意图。(经参考文献15许可转载，版权所有2003美国科学进步协会。)

布雷克和他的同事报告说，脂质水分散体(以囊泡的形式)与热致液晶界面(向列相5CB，如图1A所示)的接触导致了在液晶-水界面上脂质单层的自发形成和液晶中相关的有序转变15。图2显示了使用磷脂L-二月桂酰磷脂酰胆碱(L-DLPC)的基本结果。在液晶与囊泡的水分散体接触之前，液晶的取向平行于界面(所谓的平面锚定)，导致金属网格内的液晶呈现明亮的光学外观(当在交叉的极性透镜之间观察时；图2A和B)。当液晶与脂质水分散体接触时，布雷克等人观察到液晶经历了从平面取向到垂直取向的有序转变(图2C和D)16。使用荧光标记的脂质(如下文所述)对荧光强度的定量测量证实了液晶中的有序转变与液晶界面上形成的单层L-DLPC有关(图2B和D)16。此外，光漂白后的荧光恢复(FRAP)实验表明，液相界面上的磷脂具有与脂质双层(包括生物膜)相当的扩散系数(62times;m2/s)16。总的来说，这些结果表明，脂质修饰的液晶界面可以被视为生物膜的原始模拟，其中膜的一片叶子是脂质单层，而另一片“叶子”由与第一片叶子偶联的有序液晶膜组成。

图3。表面活性剂的化学结构；直链十二烷基硫酸钠、直链十二烷磺酸盐、直链十二烷基苯磺酸盐和支链十二烷基苯磺酸盐、十八烷基三甲基溴化铵(DTAB)和11-(十一烷基二茂铁基)三甲基溴化铵(FTMA)。(经参考文献64和66许可复制，版权所有2005和2003美国化学学会。)

图4。(A)1，2-二棕榈酰-锡-甘油-3磷酸胆碱(DPPC)和1，2-二棕榈酰-锡-甘油-3-磷酸乙醇胺-N-[甲氧基(聚乙二醇)-2000](DPPE-聚乙二醇2000)的化学结构。(B)DPPC诱导5CB在液晶界面的垂直排列(左偏振光显微照片)，而相同面密度的DPPC/DPPE-聚乙二醇2000诱导平面液晶排列(右偏振光显微照片)。网格尺寸为283mu;m (经参考文献67许可复制，版权所有2010年皇家化学学会。)

几项研究已经解决了液晶和脂质之间的分子水平偶联的起源，这种偶联导致了图2所示类型的有序转变15,29,45,46,62,63。特别是，在固体的脂质修饰界面上，非线性光学测量表明液晶的介晶渗透到界面上的脂质中，导致脂质尾部的顺序发生变化。脂质尾-介子相互作用在决定液晶排序中的中心作用也得到一系列额外实验的支持，这些实验探索了合成表面活性剂的尾结构(例如，线性对分支)以及结构(具有单头基团的传统两亲物对具有两个头基团的两亲物)的影响64,65。例如，尽管具有线性(非支化)尾部的表面活性剂通常会导致液晶的垂直锚定(图3中的十二烷基硫酸钠、线性十二烷磺酸盐和线性十二烷基苯磺酸盐)，但在尾部引入支化会阻止液晶呈现该方向(图3中的溴化十二烷)。此外，还观察到具有“bolaform”结构的两亲物(图3中的FTMA (11-(十一烷基二茂铁基)三甲基铵溴化物))也不会导致像DTAB(十八烷基三甲基铵溴化物)等常规表面活性剂那样的液晶垂直取向(图3)65,66。

虽然用于修饰液晶的脂质的分子结构是影响液晶有序性的关键因素，但许多实验也证明了界面上脂质的组织在决定液晶有序性中起着核心作用。一项实验很好地说明了这一点，在该实验中，通过使用朗格缪尔-谢弗技术，液晶的界面被两种具有相同尾部结构的脂质修饰67。如图4所示，而密度为43Aring;2/分子的DPPC单层导致液晶的垂直有序化(图4B中的左偏振光显微照片；交叉极化子)，一种含有DPPC和DPPE-聚乙二醇2000混合物的单层，制备时尾部密度与DPPC相同，引起液晶的倾斜取向(图4B中的右偏振光显微照片)。这一结果表明，DPPE-聚乙二醇2000的聚乙二醇2000头组影响界面处的脂质组织，从而引发液晶相对于DPPC的有序性的变化。

图5。磷脂酰肌醇蛋白聚糖2与一种经DPPC修饰的液晶界面的特异性结合触发了液晶中的有序转变。在加入PLA2之前，D-DPPC修饰的液晶界面显示出垂直锚定(中心)。在Ca2 存在的情况下，PLA2的加入触发了液晶中的有序转变(右)。在不含二价阳离子(5毫摩尔乙二胺四乙酸)的情况下加入磷酸二铵的对照实验没有引发有序转变。液晶为向列型5CB。网格尺寸为283mu;m(经参考文献18许可复制，版权所有2007美国化学学会。)

前面提到的关键结果，即脂质在液晶界面的组织可以影响液晶的排序，是脂质修饰的液晶材料的潜在生物学应用之一，即报告蛋白质结合事件。报告蛋白质-脂质结合事件的脂质修饰液晶界面的探索，部分受到过去对水表面脂质单层的研究的启发，在这些研究中，来自水相的蛋白质结合被证明会触发脂质组织的变化。具体来说，通过使用掠入射X射线衍射，表明磷脂酶A2(PLA2)蛋白与D-DPPC的特异性结合导致D-DPPC的脂质尾部在水相表面的单层内重组68,69。相比之下，添加不结合D-DPPC的蛋白质，如牛血清白蛋白，并没有触发D-DPPC脂质单层内的有序转变。研究表明，这种蛋白质诱导的脂质单层重组(由特异性结合事件引起)可以触发用脂质修饰的液晶膜的有序转变18。如图5所示，在Ca2 存在的情况下，向列相5CB经D-DPPC修饰后(图5中的中心图像)的垂直有序性受到向水相添加PLA2的干扰，当通过交叉极化子观察时，导致液晶的明亮光学外观(图5中的右图)。相反，当在没有Ca2 的情况下加入PLA2时(加入5 mM乙二胺四乙酸以清除任何杂质二价离子)，液晶没有显示出有序转变。有序转变的缺乏与Ca2 在介导PLA2与D-DPPC的特异性结合中的已知作用一致70。进一步支持这样的结论，即PLA2与D-DPPC的特异性结合通过添加细胞色素C和BSA等蛋白质(在Ca2 存在下)介导了液晶中的有序转变，这些蛋白质不特异性结合D-DPPC，也不触发液晶中的有序转变。

如本综述的引言中所述，液晶材料在生物应用中的一个有用特性是，它们可用于定义液晶界面，在该界面上吸附的蛋白质和脂质具有横向迁移性(这与固体表面形成对比，在该表面上吸附的分子通常表现出有限的分子迁移性)16,17,19,40,56,57,59-61。在这里，我们注意到，在生物膜

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