纳米TiO2复合膜对甲醛的光催化降解外文翻译资料

 2022-08-06 14:26:15

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纳米TiO2复合膜对甲醛的光催化降解

摘要：

人们对受污染废水中甲醛的光催化氧化的兴趣正在迅速增长。本研究讨论了纳米Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2复合膜在可见光下降解甲醛溶液的光催化活性。用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、能谱仪、X射线衍射仪(XRD)、BET比表面积仪、紫外可见吸收光谱和光致发光光谱对薄膜进行了表征。FE-SEM结果表明，Fe3 /F-掺杂的TiO2/SiO2薄膜由均匀的类圆形纳米粒子或粒径范围为5~10nm的团聚体组成。XRD结果表明，薄膜中只观察到锐钛矿相。与纯TiO2薄膜和单改性TiO2薄膜相比，Fe3 /F-掺杂的TiO2/SiO2复合膜由于其较强的可见光吸附能力和较低的电子空穴复合能力而表现出最佳的光催化性能。

关键词：TiO2/SiO2复合物；Fe3 /F-掺杂；甲醛光降解

1.介绍

甲醛等挥发性有机物对环境的污染已成为世界各国普遍关注的问题。然而，传统的生物和物理处理方法很难去除它们。多相光催化剂引起了人们对有毒污染物降解领域的极大兴趣。[1,2]TiO2由于其长期稳定、光催化活性高、无毒、化学和生物惰性、结构可控、成本低等优点，是最适合多相光催化剂的材料。[3,4]最近，许多研究指出，由于传统的TiO2粉末在废水处理过程中难以回收，因此TiO2薄膜易于循环。[5,6]

TiO2是一种紫外吸收材料，其禁带能量在3.0-3.4eV范围内。[7]通常锐钛矿的禁带宽度等于或大于3.2eV，这意味着只有在紫外光照射下，反应才能产生电子和空穴。另一个问题是光生电子和空穴的复合率很高。人们提出了许多方法来减少光生电子空穴对的复合和拓宽了TiO2的光响应区域。用外来离子掺杂TiO2是最有前途的策略之一。易得性和低成本使铁在TiO2改性中得到了广泛的应用。吴等人报道了Fe掺杂能增强可见光区的吸收强度，并使Fe掺杂TiO2样品的带隙跃迁红移。[8]过渡金属掺杂能增强可见光响应，但金属离子掺杂TiO2的红移小，热稳定性差，以及表面聚集而不是替代。在TiO2中掺杂非金属离子可提供良好的可见光响应，并有助于实现高效的电荷载流子转移过程。Yu等人报道了掺F的TiO2粉末在紫外可见光范围内表现出更强的吸收，带隙跃迁发生红移。[9]金属掺杂能级通常低于导带边缘，而非金属掺杂能级正好高于TiO2的价带顶部。[10]因此，与金属离子和非金属离子共掺杂可以有效地缩小TiO2的带隙，从而提高TiO2的光催化活性。[11]复合半导体也是提高TiO2光催化活性的一种很好的方法。Kim等人[12]报告说Zr/TiO2/SiO2光催化活性高的原因是具有较大的比表面积和较强的可见光吸收能力。SiO2具有高比表面积，可以在SiO2/TiO2复合体系中提供更有效的吸附位点。

考虑到绿色环保，本文采用溶胶凝胶法制备纳米Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2复合膜。预计该薄膜可表现出更好的光催化性能，用于光催化降解水溶液中的甲醛。 同时也讨论了Fe3 /F-的改进机理。

2.实验部分

以钛酸四丁酯[TiO(C4H9O)4]或四乙基硅酸盐(TEOS)为前驱体，采用溶胶-凝胶法制备了TiO2或SiO2溶胶。[13,14]在20mL纯C2H5OH中加入1mL Ti(OC4H9)4。然后在上述溶液中加入20mL HNO3(0.2M)进行剧烈搅拌。在30mL无水乙醇中加入1mL TEOS。然后，在上述溶液中加入0.5mL氢氧化铵，剧烈搅拌。通过将TiO2和SiO2胶体在2/1体积比下剧烈搅拌混合，制备TiO2/SiO2复合溶胶。采用可控浸涂装置在向大气开放的玻璃基片表面制备纯TiO2或TiO2/SiO2复合薄膜。选择Fe(NO3)3或NH4F水溶液作为铁或氟的来源。通过在干燥的TiO2/SiO2复合膜上包覆一层薄的Fe3 、F-或Fe3 /F-掺杂的TiO2溶胶，将Fe3 、F-或Fe3 /F-离子掺杂到表面层上。最后，于450°C的空气中在水平炉里煅烧1h。在我们的准备工作中，薄膜的厚度为0.3-0.6微米。

用高分辨场发射扫描电子显微镜(FE-SEM，Nova NanoSEM 450)对样品的表面形貌进行了研究，并进行了能量色散光谱分析(EDS，X-Max 50)以确定样品的组成。用衍射仪(Bruker D8 FOCUS)记录样品的X射线衍射(XRD)谱，采用Cu Ka辐射，扫描速率为0.05°s-1，表征样品的相和晶体尺寸。用氮气吸附/解吸装置(ASAP2020)分析样品的比表面积。以空白玻璃板为参考，在具有积分球附件(IS 19-1)的紫外可见分光度计(TU-1901)上记录了样品的紫外可见漫反射光谱。用光致发光(PL)发射光谱研究了样品中光生电子和空穴的复合速率，用光谱仪(FLS 920)记录了室温下的光致发光发射光谱。

用水溶液中甲醛(20g/L-1)的光降解来评价样品的光催化活性。在每个光催化实验中，将催化剂样品放入石英烧杯中目标污染物的5mL水溶液中。采用装有紫外截止滤光片的钨卤灯(lambda;＞400nm)作为可见光源，平均光强为40mW·cm-2，烧杯和光源之间的距离保持在15cm左右。甲醛浓度由乙酰丙酮分光光度法测定。图1为样品在甲醛溶液中的吸附曲线。很明显，在我们的情况下剧烈搅拌10分钟后已经达到吸附解吸平衡。

图1. 样品在甲醛溶液中的吸附曲线

3.结果和讨论

3.1. 光催化活性

挥发性有机化合物如甲醛，可能对地下水、室内环境，甚至人体健康造成严重威胁。高甲醛浓度的液体废水很难使用传统工艺处理。 [15]人们对受污染废水中甲醛的光催化氧化的兴趣正在迅速增长。图2显示了甲醛溶液的分解动力学。

图2. 在可见光照射下，用纯TiO2、TiO2/SiO2和Fe/F掺杂TiO2/SiO2薄膜在玻璃衬底上200min内分解甲醛溶液的动力学。

在可见光照射下，在玻璃衬底上使用纯TiO2、TiO2/SiO2和Fe3 /F-掺杂的TiO2/SiO2薄膜。 从图2可以看出，Fe3 /F-的光催化活性在三个样品中最高。在可见光照射下，Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2膜对甲醛溶液的降解率约为57%，而纯TiO2膜为8%，TiO2/SiO2膜为18%。Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2薄膜的光催化活性可归因于提高可见光吸收效率和降低光生电荷的复合速率。

3.2. 光触媒特性

图3给出了纯TiO2、TiO2/SiO2和Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2薄膜的紫外可见吸收光谱(a)和(ahn)1/2与能量(hv)的关系图(b)。从图3(a)中可以看出，与纯TiO2膜和TiO2/SiO2膜相比，Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2薄膜的光谱在400-700nm波长处有明显的光吸收增强。在TiO2的带隙内形成掺杂能级可导致Fe3 /F-的掺杂。由F引入的能级与TiO2的价带合并，而Fe引入的态被放置在TiO2带隙的中间附近。因此，低浓度共掺杂阳离子和阴离子可以有效地缩小带隙，从而提高可见光的吸收效率。[11]从晶体半导体、光频率、带隙和常数的方程，ahv= A(hv-Eg )n/2可以分别推导出光学带隙。其中a，v，Eg和A是吸收系数，A是吸收系数、光频率、带隙和常数。n是由半导体的光学转变类型决定。 因此，TiO2的带隙能量可以从(ahn)1/2与能量(hv)的关系图中确定，[16]如图3(b)所示。纯TiO2、TiO2/SiO2和Fe3 /F-掺杂TiO2/SiO2薄膜的带隙分别为3.25，3.15和2.85eV。这些数据表明，Fe3 /F-共掺杂可导致TiO2带隙明显变窄。较低的带隙对TiO2的光催化活性有正向影响。

图3 (a). 纯TiO2，TiO2/SiO2和Fe3 /F-共掺杂TiO2/SiO2薄膜的紫外可见吸收光谱和(ahn)1/2与能量(hv)的关系图

PL发射与光诱导电荷载流子的形成及其复合动力学有关。图4显示了纯TiO2 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

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