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利用石墨烯电极化学气相沉积生长WS2的超薄2D光电探测器
Haijie Tan,Ye Fan,Yingqiu Zhou,Qu Chen,Wenshuo Xu,and Jamie H. Warner
摘要：在本报告中，石墨烯(Gr)被用作2D电极，单层WS2被用作超薄光电探测器器件中的有源半导体。所有的2D材料都是通过化学气相沉积(CVD)生长的，因此是一种可行的可扩展性途径。电极和半导体的单层厚度使这些光电探测器的厚度为2纳米。我们发现石墨烯不同于传统的金属(金)电极，这是由于价带和导带的狄拉克锥的有限态密度，这使得光响应可以通过静电门控和光输入控制来调节。我们展示了横向Gr WS2 Gr光电探测器，在2.5 times; 107mW/cm2的照明功率密度下，其光响应达到3.5安/瓦。将单层WS2的性能与光电探测器中的双层WS2进行比较，我们表明，由于光吸收的增加，在较厚的双层WS2晶体中实现了增加的光响应性。这种将石墨烯电极结合到基于横向TMD的器件中的方法为2D光电子学中的接触工程提供了见解，这对于开发多功能应用的高性能超薄光电探测器阵列至关重要。
关键词:石墨烯，WS2，光电探测器，表面转移掺杂，异质结构
二维(2D)层状材料在创造下一代超薄电子和光电子器件方面具有潜力。1-4特别是，2D单层过渡金属二卤化物(TMDs)，如二硫化钼和二硫化钨(WS2)，由于其在可见光谱中具有直接带隙的半导体性质、5大激子结合能、6大吸收系数和对层间相互作用的敏感性而受到相当大的关注。用2D TMDs制造高质量可扩展光电子器件的一个挑战是在不损坏或在界面引入费米能级钉扎的情况下制造优化的金属接触，费米能级钉扎会导致大的肖特基势垒形成。在基于TMD的电子器件中，金属-半导体接口的接触电阻通常是一个主要因素，控制该接口的能力对于实现基于可扩展2D TMD的电子器件的全部潜力至关重要。7
迄今为止，已经对金属-半导体-金属(MSM)结构的器件进行了大量研究，以研究TMD和不同金属电极之间的接触特性。8-10然而，很少有研究将石墨烯(Gr)作为电极结合到这些MSM器件中。先前的研究主要集中在场效应晶体管和逻辑门11-13等电子特性上，而Gr TMD Gr横向光电探测器的光电特性(如光敏能力)尚未得到充分研究。与通常用作基于TMD的电子器件的电极的体金属如钛和金不同，石墨烯是高度稳定和化学惰性的，因此在没有与TMD晶体的扩散和反应的情况下作为理想的接触。14由于石墨烯的有限态密度，石墨烯的费米能级可以被调整为低接触电阻15或者甚至与半导体的无障碍接触。16因此， 石墨烯功函数的成功调制是通过施加背栅电势、17电应力、18或通过缺陷工程19和石墨烯的分子掺杂实现的，这依赖于异质结构内的表面电荷转移。20-24在本报告中，我们使用所有化学气相沉积生长的材料制造Gr WS2 Gr光电探测器，并检查它们的行为。
结果和讨论
图1a描述了器件制造过程的流程图。石墨烯薄膜和WS2畴都是使用化学气相沉积法生长的，并且使用我们先前研究中报道的方法转移。25-27为了制造该器件，石墨烯被转移到具有预先沉积的铬/金键合焊盘的芯片(硅/二氧化硅300纳米)上。然后通过电子束光刻将石墨烯图案化，并通过氧等离子体选择性地蚀刻到源电极和漏电极中，其间具有一定宽度的间隙。随后将WS2/PMMA膜转移到由金属键合焊盘和石墨烯电极组成的芯片上。如图1b所示，化学气相沉积生长的WS2晶体在转移过程后随机分布在整个区域，我们选择器件，在每个器件的中心转移WS2畴，桥接石墨烯电极之间的间隙，共同形成Gr-WS2-Gr横向光电探测器。图1c显示了这种装置的扫描电镜图像。为了更好地理解和表征光电探测器的性能，我们制作了两种不同的通道长度(200纳米和5微米)，如图1d-e所示，并探索了层数(单层和双层)之间的差异。在化学气相沉积生长的WS2中，有大部分单层区域，但也有少量双层区域，这自然导致包含这些类型的区域中的每一种的光电探测器器件的分布。在一个1 cm2硅片上的500个器件中，大约有一半有足够的石墨烯覆盖来制作工作电极。随后转移的WS2步骤产生了20%的成功率，这使我们能够表征每个芯片多达50个Gr-WS2-Gr器件。进一步的工作目前正在进行中，以发展全连续薄膜的战区导弹防御系统，这将大大增加设备产量。然而，我们在此报告的研究目的并不是展示高产量的纳米制造方法，而是对Gr-TMD-Gr光电探测器的性能和用我们目前的TMD材料获得的器件总数的基础研究非常适合这种研究。原子力显微镜(AFM)形貌扫描显示石墨烯顶部的WS2的典型厚度为2纳米(图S1)。
图1。Gr-WS2-Gr光电探测器阵列的制作与表征Gr-WS2-Gr光电探测器阵列制作工艺示意图。预制光电探测器阵列的扫描电镜图像。(c)Gr-WS2-Gr设备(b)中框架区域(蓝色虚线)的放大图像。具有200纳米宽间隙的石墨烯电极的扫描电镜图像。具有5微米间隙的石墨烯电极的扫描电镜图像。电极之间的间隙决定了器件的沟道长度。
图2a显示了我们的光电探测器的透视图。图2b示出了包括连接到双层WS2的石墨烯电极和器件旁边的单层畴的光学图像。通过优化光学图像的对比度，可以容易地将单层与双层WS2结构域区分开来。拉曼光谱和光致发光测量被用来确定化学气相沉积生长的晶体的质量和层数。图2c显示了在lambda;=532nm的绿色激光下单层和双层WS2的拉曼光谱。进行多洛伦兹曲线拟合以提取归因于2D系统内不同振动模式的成分峰。这里，我们重点分析面内E2g 1(gamma;)、面外A1g(gamma;)和振动二阶2LA(M)模式的信号，这些信号通常用于确定WS2晶体的厚度。28-30在单层WS2中，(gamma;)和A1g(gamma;)模式的拟合峰值分别位于354.4和415.2cm-1。与双层中的对应模式一样，1(gamma;)模式被软化，位于353.8cm-1，而A1g(gamma;)模式经历硬化和蓝移至417.7cm-1的位置，与先前的报告一致。28-30此外，随着层数从双层到单层的减少，2LA(M)/A1g(gamma;)的峰值强度比从4.3上升至6.2，这一趋势与先前的层相关拉曼研究一致。28此外，拉曼结果进一步得到了光致发光光谱的支持 显示出从单层WS2产生的显著的光致发光信号，并且由于随着WS2层数的增加直接到间接带隙的转变，从双层产生的发光很少。 石墨烯的拉曼光谱(图1d)显示2D/克峰强度比约为1.5，表明化学气相沉积生长的石墨烯主要由单层区域组成，如前所述。25
图2 .化学气相沉积法生长的WS2和石墨烯的拉曼和光致发光表征。Gr-WS2-Gr光电探测器的示意性3D和侧视图。显示石墨烯、单层WS2和双层WS2的光学图像。标尺代表532 nm激光下单层和双层WS2的20 mu;m(c)拉曼光谱。光谱的多洛伦兹曲线拟合显示WS2晶体的特征峰，标记的拟合曲线包括2LA(M)(绿色)、 (gamma;)(蓝色)和A1g(gamma;)(红色)峰。单层和双层WS2荧光光谱。双层WS2的发射信号放大了20倍。石墨烯电极的拉曼光谱。一个突出的2D峰是单层石墨烯的标志。
为了了解层数和通道长度如何影响光生电流，在五种不同的光照强度下对器件进行了伏安测量。图3a-d显示了所有四组器件的光电流与源漏电压的关系图。伏安图显示了一条非线性曲线，表明石墨烯和WS2的金属-半导体界面处存在肖特基接触。
图3 .Gr-WS2-Gr光电探测器的偏置相关光电流。(a-d)WS2通道长度和层数不同的四种器件的光电流。532纳米的光用于照明。
图4a描绘了在 5 V的外加偏压下所有四组的23个光电探测器的暗电流分布。我们发现WS2的层数对每个器件的暗电流有很大的影响。尽管每一类器件的暗电流可能会波动，但单层和双层WS2的暗电流之间的差异是明显的，双层WS2的暗电流约为10A，比单层的10-10A的暗电流大2个数量级，如欧姆定律所预期的。为了解释双层WS2在黑暗条件下的低电阻，我们考虑了通过第二层的载流子传输的额外通道所带来的低电阻。与单层相比，厚度增加了一倍以上，总电阻减半，这可能是由于顶层WS2和石墨烯之间形成的低电阻边缘接触。7我们还将顶层WS2带来的钝化效应视为覆盖层。底部WS2层的封装将使其与外部杂质隔离，否则外部杂质会在环境条件下直接暴露，31-33这将由于电介质屏蔽而导致更高的载流子迁移率。34光响应率(R)、外部量子效率(EQE)、光增益和比探测率(D*)是评估光电探测器性能的重要品质因数。光响应性是设备对入射光的电响应的量度，定义为，其中Iphoto是测量的光电流，Plaser是收集的照明功率。在图4b中，我们显示了在3.8 times; 106mW/cm2的入射功率密度下，四种类型器件的计算R与Vds的关系。在所有四种类型的器件中，随着施加更大的偏压，R增加，对于双层WS2器件，在5 V偏压下的最大测量值超过3.5 A/W，对于具有200纳米的短沟道长度的单层器件，为2.5 A/W。使用的关系为
(1)
其中h是普朗克常数，c是光速，R是光响应性，e是基本电荷单位，lambda;是激发波长，我们得到双层和单层器件的EQE分别高达933%和583%。光响应性也可以用光增益表示为
(2)
其中eta;ext是外部量子效率，G是光增益，是入射光的频率。假设光电探测器上的所有入射光子以电荷载流子的形式被提取并作为光电流被收集，即eta;ext= 100%，我们计算单层器件的光增益为5.8，双层器件为9.3(在Plaser= 3.8 times; 106mW/cm2，Vbias= 5 V的条件下)。如果我们考虑WS2的每一层在WS2、35的每一层的绿光下的吸收率(8%)和透射率(92%)，我们估计单层和双层的光增益分别为73和53。单层WS2器件中较高的光增益可归因于其直接带隙导致的光照下载流子激发的高效率。比探测率(D*)通过考虑器件的带宽、几何形状和噪声来表征光电探测器的灵敏度。它由给出，其中A是检波器的有效面积，f是电带宽，in是噪声电流。假设暗电流由散粒噪声控制，它与频率无关，D*可以表示为
(3)
其中，Idark是测得的暗电流。由此，我们估计我们的光电探测器的探测率对于双层器件为1.6 times; 1010琼斯，对于单层器件为9.9 times; 1010琼斯(琼斯=cmHz1/2W-1)。
图4c显示了具有200 nm沟道长度的单层WS2器件的时间分辨光响应。在 2 V的固定偏压下，通过切换光照射的重复开关周期，获得可再现的低阻抗和高阻抗状态，开关比(定义为Iphoto/Idark)为54，允许这种器件充当高质量光敏开关。这些具有石墨烯电极的光电探测器在环境条件下和没有施加栅极电势的情况下显示出高的光响应性和光增益，具有可比性，并且在许多情况下优于报道的基于金属电极的TMD光电探测器。36-43(支持信息S2)
图4 .Gr-WS2-Gr光电探测器的光致电流和暗电流。(a)在 5 V偏压下不同类型器件的暗电流分布；(b)在3.8 times; 106mW/cm2的入射光密度下四种类型探测器的光响应性。(c)在 2 V偏压和3.8times;106 mW/cm2的入射光密度下，从器件(200纳米，单层)获得的瞬态光电流特性。
值得注意的是，本研究中的光电流测量是在高达107 mW/cm2的入射光功率密度下进行的，这与先前报告中的许多测量相比是一个高值。37，39，42在先前报告的低激发功率范围下，光电探测器研究中的常见观察结果是，光响应性随着入射功率的增加而单调降低。 由于产生的电子-空穴对43的同时增加，激子复合时间缩短，以及栅极氧化物和半导体之间的陷阱态的影响。44因此，我们有兴趣解释我们的器件在大照明功率下的高光响应性。图5a显示了用于栅极和功率相关性研究的照明双层WS2器件(5微米沟道长度)。我们研究了它在不同外加栅电位和光照功率下的光响应。进行栅极扫描测量以显示器件的场效应特性。如图5b所示，伏安图显示了一个阈值电压(Vth)为10伏的N型晶体管。随后进行了一项背栅电压为0伏和30伏的功率相关性研究，在此情况下，光电晶体管分别被调至关断和导通状态。
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