磁性 Fe3O4/SiO 2 纳米纤维复合材料的制备及其强化类 Fenton 降解罗丹明 B 的研究外文翻译资料

 2022-08-08 11:59:30

英语原文共 16 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

磁性 Fe3O4/SiO 2 纳米纤维复合材料的制备及其强化类 Fenton 降解罗丹明 B 的研究

摘 要

采用原位高温分解法，成功地将Fe3O4纳米颗粒( Fe3O4NP )固定在多孔二氧化硅纳米纤维( PSNF)表面，形成Fe3O4 / PSNF的新型混合类Fenton催化剂。详细表征了Fe3O4 / PSNF的晶相、微观结构和性能。研究发现，在PSNF表面通过界面Fe-O-Si键生长出立方尖晶石结构、直径为10-80nm的Fe3O4NP。Fe3O4NP部分覆盖了PSNF表面，使得Fe3O4 / PSNF很好地保持了硅醇表面羟基，通过一系列降解罗丹明B的动力学试验，探究了Fe3O4 / PSNF和裸Fe3O4NP的类Fenton催化性能。结果表明，Fe3O4 / PSNF比裸Fe3O4NP具有更大的吸附容量和类Fenton催化活性。此外，Fe3O4 / PSNF也表现出较好的稳定性和可回收性。新型催化剂易于磁法分离并重复使用，也便于进一步反应。提出了PSNF为Fe3O4NP，提供丰富的微/ 介孔和较大的比表面积，使其具有较强的吸附和亲水性能，显著提高了催化活性。

引言

罗丹明B ( RhB，分子结构见Scheme 1 )是一种具有潜在致癌和致突变的剧毒染料，常来自于纺织、涂料、皮革等行业的排放。RhB被认为是一种重要的有机污染物，由于其化学稳定性、非生物降解性、高抗光氧化降解性，对生态系统造成长期风险。因此，研究RhB在水溶液中的降解具有实际意义。

Scheme1罗丹明 B 的分子结构

迄今为止，在各种有机废水处理技术中，高级氧化法由于其高效、低成本的特点，得到了广泛关注。研究表明，均相 Fenton 反应中产生的羟基自由基(· OH，E0 = 2.8 V)对有机污染物具有较强的氧化降解能力，在废水处理中得到了广泛的应用。然而，在实际应用中，需要加入过多的亚铁离子(Fe2 )以促进 Fenton 反应，反应结束后会形成大量不可再利用的氢氧化铁副产品，这严重降低了其实用性。

为了克服这一缺点，以过渡金属为催化剂(如CuO、 Fe3O4、Co3O4和CeO2)提高 H2O2活性的多相类 Fenton 反应的研究最为广泛的。在已发表的研究中，Fe3O4因其高效率和良好的可回收性(优良的磁性)而受到广泛关注，被认为是最有效的催化剂。更重要的是，与其他过渡金属相比，铁元素更为环保。

与其他催化体系一样，类Fenton反应发生在 Fe3O4表面。纳米颗粒越小，其比表面积越大，所以，Fe3O4NP粒径越小，催化活性越高。目前，许多研究证实Fe3O4的纳米粒径是催化剂最佳反应粒径。然而，实际上，Fe3O4NP由于其较强的界面能、本征磁性和较差的亲水性，具有很强的团聚成大颗粒或团簇的倾向，这就大大降低了纳米Fe3O4催化剂的表面活性中心和分散性。此外，Fe3O4对有机物的吸附能力较差。这些缺点严重限制了Fe3O4催化剂的催化效率。长期以来，人们做了许多研究来克服这些缺点。其中，一种可行的方法是将Fe3O4颗粒固定在具有良好吸附性能和亲水性的载体材料表面。载体材料在催化体系中的作用主要体现在两个方面：一是作为载体，减少催化剂颗粒的聚集；二是作为吸附基质，对催化剂颗粒周围的污染物进行预吸附。在众多的材料中，天然多孔矿物如硅藻土、沸石和膨润土被认为是理想的催化剂载体材料。这不仅是从经济角度考虑，也是因为它们具有高孔隙率、大比表面积、高稳定性和环保性的特性。此外，二氧化硅或硅酸盐含量高使其成为具有丰富羟基的亲水表面，这有利于增强其在水溶液中的吸附能力和分散性。

通过之前的研究中，我们报道了一种由天然温石棉(以下简称PSNF)制备的微孔/介孔二氧化硅纳米纤维，它被认为是一种更好的载体材料。因为与其他微米级的矿物材料不同，PSNF是一维纳米材料，直径约为30-60 nm，长度为几微米，具有显著的尺寸效应，可以限制催化剂颗粒的生长，获得更好的分散性。此外，与其他比表面积小于100m2/g的矿物材料(如改性后的硅藻土仅为70m2/g左右)相比，PSNF具有更大的比表面积（超过350m2/g），这是因为它是微孔和介孔的混合结构。另外，PSNF是一种非晶态结构，二氧化硅含量在99.5wt%以上，具有环保和化学稳定性。由于其优异的性能，之前我们将TiO2纳米颗粒固定在PSNF表面制备了一种新型的光催化剂进行研究。与非负载型TiO2催化剂相比，这种复合结构的优点是具有了更高的吸收率和更好的分散性，使其光催化性能大大提高。在上述研究的基础上，我们预测Fe3O4/PSNF复合体系将表现出较高的催化性能。此外，据我们所知，到目前为止还没有发表过类似的研究。

基于上述研究结果，首次将 PSNF 作为纳米材料用于 Fe3O4/PSNF 复合催化剂(Fe3O4/PSNF)的制备，该复合催化剂具有大的表面积和良好的吸附性能。采用常压原位高温分解法制备了 Fe3O4/PSNF。复合催化剂中 PSNF 的存在能明显抑制 Fe3O4纳米粒子的聚集，从而促进了表面催化活性位点的暴露。此外，PSNF 的引入也增加了复合催化剂吸附容量。基于Fe3O4/PSNF的特殊结构，与裸Fe3O4纳米粒子相比，Fe3O4/PSNF复合催化剂的催化活性明显提高。预计我们目前的研究将启发基于 PSNF 的异质结构类Fenton催化剂的未来发展。

实验

材料和试剂

以青海小八宝矿区采集的温石棉为原料，制备多孔二氧化硅纳米纤维。采用浸泡、松解、磁选等一系列工艺对温石棉进行预处理，得到纯化的温石棉。采用物理化学分散工艺和酸浸工艺对纯化的温石棉进行处理，制备出最终的PSNF。上述过程在我们以前的工作中已有详细说明。

本研究使用了市售试剂，包括乙酰丙酮铁(98%)、三甘醇(99%)、无水乙醇和罗丹明B。均未进一步纯化。在整个研究中使用了去离子水。

Fe3O4/PSNF 催化剂的合成

在氩气保护下，通过高温分解乙酰丙酮铁(iii)，原位合成了 Fe3O4/PSNF。过程简介：将300mg 的 PSNF 通过超声波振动和搅拌完全混合在100ml 的三甘醇中形成均匀的悬浮液。再加入300mg 乙酰丙酮铁，搅拌30min。然后将混合物转移到一个三口瓶中，在氩气中加热到275°C。反应系统保持回流状态30min。冷却至30℃后，用气泵过滤收集Fe3O4/PSNF，再用乙醇和去离子水多次洗涤除去杂质。最后，将制备好的样品置于60 °C 的烘箱中干燥，最终得到含量约为18% 的Fe3O4产品。另外，为了便于比较，我们还采用同样的方法合成了裸 Fe3O4纳米粒子(以下简称 Fe3O4NP)。

表征方法

XRD图谱，由X射线衍射仪(Empyrean，Panalytical，Holland)采用CuKA源(lambda;=1.54 Aring;)，工作电流25 mA，电压40kV。傅里叶变换红外光谱(FTIR)图由日本岛津UV-2350型红外光谱仪获得。用高分辨率透射电子显微镜(HRTEM，JEM2100F，JEOL，日本)获得了样品的形貌照片。X射线光电子能谱(XPS)是在超高真空电子能谱仪(K-Alpha1063，Thermo Fisher Science，UK)上用Al Ka辐射源进行的。样品的磁化强度是在室温下用振动样品磁强计(VSM，Lake Shore 7404，USA)测量的。用美国Quantachrome公司的Autosorb-1氮气吸附/脱附装置测定了样品的氮气吸附-脱附等温线。在氮气吸附-脱附J-Mater等温线的基础上，用BJH法和BET方程计算了该催化剂的孔径分布和比表面积。

催化性能评价

通过动力学实验考察了催化剂对罗丹明B的降解性能。将已知量的催化剂混合在100ml 的 RhB 溶液中形成悬浮液。用稀盐酸调节悬浮液的pH值。在催化反应前，将悬浮液搅拌90min，使其完全达到吸附-解吸平衡。然后，将悬浮液放入规定温度的水浴中。之后在悬浮液中加入已知的 H2O2(30% ，w/w)进行催化反应。每隔10分钟定期取样3mL悬浮液，用0.22-mu;m注射器过滤器分离催化剂。通过紫外-可见分光光度计(UV-2600，UNICO，USA)在554 nm处记录吸收带的强度来测量初始和残留RhB的浓度。

分析方法

用总有机碳分析仪(TOC-LCPH，日本岛津)测定总有机碳(TOC)含量。用日本岛津AA-6800原子吸收光谱仪测定溶液中的溶解铁浓度。

结果和讨论

制备样品的表征

图1显示了PSNF、裸Fe3O4NP和Fe3O4/PSNF的XRD图谱。结果表明，PSNF的XRD图谱总体上表现为弥散衍射峰，在15°~30°之间有一个明显的宽衍射峰。这表明了PSNF的非晶态性质，这与我们之前的研究是一致的。如图1所示，裸Fe3O4NP的XRD图谱中的衍射峰与标准XRD数据(JCPDS) 的(220)、(311)、(400)、(511)和(440)面相吻合，代表了磁铁矿的尖晶石结构。未检测到杂质峰，产品纯度高。此外，Fe3O4NP的衍射峰较宽，表明所制备的Fe3O4尺寸小。对于Fe3O4/PSNF的XRD图谱，其主峰与裸Fe3O4NP相似。结果表明，PSNF的存在不影响Fe3O4的结晶。此外，PSNF和Fe3O4NP的衍射峰没有明显变化，说明SiO2和Fe3O4骨架没有受到明显的损伤。

图1制备样品的 XRD图谱: PSNF (a)、裸 Fe3O4NP (b)和 Fe3O4/PSNF (c)

用透射电子显微镜观察了PSNF和Fe3O4/PSNF的形貌，如图2所示。原始的PSNF(图2a，b)显示出明显的纳米纤维形态，直径为几十纳米，这是从温石棉的结构得来的。众所周知，温石棉是与碳纳米管具有相同纳米管状形貌的天然矿物。对于Fe3O4/PSNF(图2c，d)，可以看到直径为10-80 nm的Fe3O4NP附着在PSNF表面。从图2e，f中的HRTEM图像可以清楚地看出，测量到的约0.48和0.25 nm的晶面间距分别对应于尖晶石结构的Fe3O4在(311)和(111)处晶面，证实了PSNF表面的纳米粒子是磁性Fe3O4。透射电镜照片中没有观察到无负载的Fe3O4NP(与PSNF分离)，表明Fe3O4/PSNF复合材料合成成功。显然，PSNF 作为支撑材料，为 Fe3O4NP 的负载提供了较大的表面积，抑制了聚集体的形成。而对于已配制好的 Fe3O<sub

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料</sub

资料编号：[258006]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章