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基于表面自由能理论对沥青胶浆的内聚力和黏附力研究
摘 要 为了提高沥青混合料的路用性能，对沥青混合料中最重要的组成部分沥青胶浆的黏结性能进行了研究。采用柱芯法测定填料的表面自由能，利用沥青与填料的表面自由能参数计算沥青与填料之间的内聚力和黏附力。结果表明，基质沥青比改性沥青具有更高的表面自由能，表面自由能中的范德华力起着更为重要的作用，改性沥青的极性功率高于基质沥青，不同填料的极性刘易斯酸碱力有很大差异，而范德华力几乎是相同的。石灰岩填料具有最大的表面自由能和组分，花岗岩填料具有最小的分子间作用力，安山岩填料具有最小的刘易斯酸碱力。比表面积是是影响沥青与填料界面相互作用的一个重要参数。无论干燥环境还是潮湿环境，无论沥青是否经过改性，在恒定体积比下的黏附效果都比恒定比表面积下具有更好的规律性，其顺序是花岗岩填料gt;安山岩填料gt;石灰石填料。复模量与粘附功之间存在良好的相关性。
关键词 沥青 填料 表面自由能 内聚力 黏附力 水损害
Using surface free energy method to study the cohesion and adhesion of asphalt mastic
Abstract: In order to improve the road performance of asphalt mixture, the cohesion and adhesion of asphalt mastic which is the most important component of asphalt mixture were studied. The surface free energy of asphalt was tested using sessile drop method, and the surface free energy of fillers was measured using column wicking method. The work of cohesion and adhesion between asphalt and fillers were calculated through using their surface free energy parameters. The results show that the neat asphalt has higher surface free energy than the modified asphalt. The van der Waals force of surface free energy plays a more important role. The polarity power of modified asphalt is higher than the neat asphalt. The Lewis acidalkali forces of different fillers have a big difference, while the van der Waals forces are nearly the same. Limestone filler has the biggest surface free energy and the components, and granite filler has the smallest intermolecular forces, and andesite filler has the smallest Lewis acid–alkali force. The specific surface area is an important parameter effecting the interfacial interaction between asphalt and fillers. The work of adhesion at a constant volume ratio has a better regularity than at a constant specific surface area regardless of whether the condition is dry or damp, whether the asphalt is modified or not, and the order is granite filler gt; andesite filler gt; limestone filler. A good correlation exists between complex modulus and work of adhesion.
Key words: Asphalt; Filler; Surface free energy; Cohesion; Adhesion; Moisture damage
- 绪论
水损害是沥青路面恶化的主要因素。在过去的十年里，几项研究表明，沥青混合料抗水损害性能取决于沥青粘结剂与集料在干湿条件下的黏结强度，因此正确表征沥青胶浆的内聚力和黏附力对于评价沥青混合料的水敏感性尤为重要[1-4]。
沥青的黏结强度代表了沥青分子结构的抗变形能力。沥青黏聚性评价方法主要包括流变指标（如粘度）和力学指标（如抗拉强度）。Kanitpong等人采用动态剪切流变仪（DSR）对沥青黏聚力进行测定，并讨论了黏聚力对沥青混合料水稳定性的影响[5]，他们发现沥青混合料的抗拉强度可能与内聚力有关。黏附性能表明两种不同材料之间的物理化学行为。目前的黏附理论可归纳为：①力学理论（机械黏附理论）。该理论表明，当沥青渗透到集料表面空隙时，沥青与集料之间存在机械力。但这一理论是不完善的，因为忽略了两种不同材料之间的化学作用。②化学反应理论。这一理论表明，沥青的酸性组分与集料的碱性组分之间发生了化学反应。但很少有研究证明反应产物是什么。许多研究人员认为，通过增加沥青的酸性组分或集料的碱性组分，可以提高沥青与集料之间的粘附强度，但一些试验结果表明，这一观点具有一定的局限性[6]。③表面自由能理论。这一理论表明，沥青润湿集料表面时会发生能量交换。该理论可以通过计算水与集料之间的粘结力来解释沥青路面水损害的原因。许多研究人员利用这一理论成功地预测了沥青混合料的剥离[7]。④表面结构理论。该理论表明，沥青与集料之间的粘结强度取决于集料的表面结构。具有较粗糙表面的集料具有较好的粘附性能。但该理论将接触角和接触面积作为影响界面附着力的两个主要因素，这与许多试验结果相反[8]。⑤分子取向理论。该理论描述了极性分子在沥青和集料表面的取向吸附是粘附的主要原因。但来自战略公路研究计划（SHRP）的沥青与填料之间界面相互作用的测试结果表明，吸附量最大的模型化合物同时具有最大的解吸，这与具有更多反应产物的沥青与集料之间的粘附强度更好的观点相反。⑥静电理论。这一理论表明，黏附是由于沥青和集料之间产生的双电极层的静电吸引，这是可以验证的。虽然测试了剥离界面的电荷。沥青、集料及其界面性能对黏附有着重要的影响，因此主要从三个方面进行黏附评价试验。集料试验主要包括集料碱值试验、集料表面电荷试验和集料表面粗糙度试验[9-11]。沥青试验主要包括酸值，表面能和沥青与集料的接触角[12-14]。不同的测试方法的研究尺度和目标不同，集料的碱性可以表示化学性质，但使用平均值是不精确的，因为矿物在集料表面分布不均匀。沥青的表面能可以描述材料的粘附性能，但测试仪器非常昂贵，需要优良的测试技术。
根据表面物理化学理论，表面自由能被定义为在真空中分离固体或液体以产生新界面的能量。如果分离的物质是均匀的，则能量成为内聚力。如果分离的材料不均匀，产生两个不同的表面，则成为黏附力。沥青胶浆的内聚力和黏附力可以通过表面自由能来评价。程教授利用表面自由能测试了沥青的内聚力，发现老化过程会降低沥青的内聚力。Kim等人利用表面自由能特性预测沥青混合料在循环加载条件下的水分破坏潜力，发现剥离是由两种机制组成的：①水通过黏结剂膜扩散至沥青-集料界面并剥离一部分;②由于重复加载，水增强黏结裂缝沿界面的扩展。Zakirova等人发现添加到沥青胶浆中的热塑性塑料会显著改变接触表面的能量特性，并通过改性剂的热氧化在边界层中形成极性基团，这是在高温下制备沥青-聚合物玛蹄脂过程中发生的[17]。Jurak和Chibowski通过测量三种探针液体（二碘甲烷、水和甲酰胺）的接触角（前进和后退），研究了沉积在玻璃、云母和PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）表面的1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱（DPPC）层的能量特性。他们根据van Oss等人（利夫什茨-范德瓦尔斯和酸碱组分，LWAB）的研究结果和接触角滞后（CAH）方法，通过测量接触角，确定了研究层的总表观表面自由能及其组分。Thyparambil等人最近表明，使用标准化AFM方法获得的解吸力与从SPR在磷酸盐缓冲盐水（PBS：磷酸盐缓冲140mM NaCl，pH7.4）中测量的标准状态吸附自由能值线性相关，这为利用AFM测定肽吸附的提供了一种手段，可应用于任何平坦的材料表面[19]。Alvare等人通过使用表面自由能表明，沥青中含有填隙剂会导致沥青胶浆-集料系统的抗断裂性和抗湿损性以及根据能量参数评估的沥青胶浆在集料上的润湿性发生变化[20]。
根据福克斯理论，表面自由能由色散组分和极性组分组成[21]。为了表征沥青胶浆的附着力和内聚力，必须获得沥青和填料及其组分的表面自由能。测定沥青表面自由能的方法有多种，如悬滴法、杜努伊悬环法、威廉敏平板法（高温）、原子力显微镜法、核磁共振法、威廉敏平板法（玻璃取代铂片法）、固液滴定法、反相气相色谱法[19,22-25]。当我们使用前三种方法时，粘弹性沥青必须在恒定温度下加热。美国西方研究所利用原子力显微镜（AFM）和磁共振（NMR）方法建立了表征沥青表面自由能的模型。在室温下可以进行威廉敏平板法和固液滴定法，它们的区别在于前者是用来测试动接触角，即前进角和后退角，而后者是用来测试静接触角。基于接触角的表面自由能计算方法有多种。Kim等人利用van Oss–Chaudhury–Good portfolio理论获得沥青表面自由能[16]。Drelich等人采用Neumann状态方程计算沥青表面张力[22]。反相气相色谱法已被一些研究人员用于测定沥青表面自由能，但这种方法需要一组色谱柱，比较复杂。
测定填料表面自由能的方法有接触角法，量热法和吸附法，实验测试接触角包括固液滴定法、威廉敏平板法和毛细管上升法（柱芯法），但固液滴定法和威廉敏平板法需要光滑的表面，这是不可行的[26-30]。通过对沥青和填料的表面自由能及其组分的测试，可以得到沥青胶浆的内聚力和黏附力。
本文采用固液滴定法测试了沥青的表面自由能，采用柱芯法测定了填料的表面自由能，并分析了外界因素（如温度和湿度）和内部因素（如粒径、表面粗糙度和矿物成分）对表面自由能的影响。利用表面自由能研究了沥青胶浆的黏附和黏聚作用。
- 材料和试验方法
2.1试验材料
本文采用的原材料主要有90号基质沥青、丁苯-苯乙烯嵌段共聚物改性沥青和三种矿物填料，其技术数据见表1。
测定沥青表面自由能的试剂为蒸馏水、甘油和甲酰胺，它们具有较高的表面自由能和不同的表面自由能组分，不溶于沥青。试剂的表面自由能和组分见表2。
测定填料表面自由能的试剂有正己烷、二碘甲烷、甲苯、氯仿，其参数见表3。
表1 试验材料技术数据
|
沥青物理性能 |
单位 |
测试结果 |
|
|
基质沥青 |
改性沥青 |
||
|
针入度(100g,5s,25℃) |
0.1mm |
89.0 |
67.0 |
|
软化点 |
℃ |
47.8 |
66.5 |
|
延度(5cm/min,15℃) |
cm |
gt;100 |
- |
|
延度(5cm/min,5℃) |
cm |
- |
41.3 |
|
填料类 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料 资料编号：[238706]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word |
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