从低品味铝土矿合成X型沸石外文翻译资料

 2022-07-26 15:52:32

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从低品味铝土矿合成X型沸石

摘要：

背景：X型沸石分子筛是一种非常重要的合成沸石分子筛，被广泛应用。因此为了满足对它的高需求，从廉价资源中合成X型沸石是非常可取的。低品位的铝土矿、廉价的铝源和硅源已被用来合成A型沸石。近些年，从这些廉价的低品味铝土矿来合成X型沸石分子筛是第一次尝试。

结果：碱熔活化和水热合成反应的结合为从低品位铝土矿合成X型沸石提供了一个成功的方法。SiO2/Al2O3，Na2O/SiO2和H2O/Na2O的摩尔比率是最重要的参数，决定着产品的相组成和结晶度。使用硅酸钠溶液调整二氧化硅/氧化铝摩尔比，高结晶度X型沸石在反应物配比为2Na2O：0.2Al2O3：1SiO2：76H2O以及95◦C下晶化24h的最优化实验条件下得到。合成的X型沸石可以通过SEM、BET、FI-IR以及热稳定性做进一步的表征。

结论：结果表明可以利用廉价的原料在优化的实验条件下合成高结晶度的X型沸石。

关键词：结晶；合成；X型沸石；铝土矿

简介

沸石是I族和II族离子的微孔/中孔结晶铝硅酸盐。已知约40种天然存在的沸石和超过150种合成沸石。尽管最初仅使用天然沸石，但是由于其定制的和高度可再现的结构，合成沸石已广泛用作交换剂，吸附剂，分离材料，催化剂等。但是迄今为止，由于其难以达到的孔结构或脱水期间不可逆的结构塌陷，只有少数沸石在商业上被开发。八面沸石类沸石（X和Y型沸石）因其显着的稳定和刚性结构和具有大的空隙空间，而在由瓦斯油的流化床催化裂化获得的前所未有的汽油产率中起重要作用，因为这些常规开口孔径约8°A的八面沸石足够大，能容纳在催化裂化和精炼操作期间通常存在于瓦斯油中的典型大分子。此外，八面沸石也广泛用于气体分离，液体有机混合物分离，燃料电池电解质，纺织工业中的包封材料，和二氧化碳捕集。这些广泛的应用导致大规模消耗八面沸石的快速增加，这就需要开发从廉价来源合成八面沸石。廉价的煤飞灰已广泛用作合成八面沸石的原料。1985年，Holler和Wirsching关于飞煤灰的沸石化合成X型八面沸石的开创性工作被报道。后来Moreno等人报道了使用延长的反应时间合成X型沸石，最近Font等人证实了从飞灰中合成X型沸石。除了飞灰，廉价的稻壳，膨润土，高岭土和赤泥已被用作合成这些八面沸石型沸石的前驱体。

铝土矿包括氢氧化铝、二氧化硅、高岭土、氧化铁、钛和一些少量的杂质，它是一种天然丰富的成本效益高的铝和硅的来源。然而，中国的一些铝土矿是低品位铝土矿，由于其低氧化铝含量（Al2O3lt;45wt％），这便大大限制了它高价值应用，例如氧化铝、研磨剂和耐火材料的制备。另一方面，铝土矿中Si和Al组分的共存使得可以用作廉价的原料来合成高价值的沸石。显然，使用低等级铝土矿可以使合成的沸石产物更具成本效益。几个研究小组已经报道了从铝土矿直接水热合成沸石。Yan等人通过将5-15​​重量％的铝土矿与高岭土混合并在高温下煅烧，随后与氢氧化钠反应，过滤和干燥来合成4A沸石。Puerto等人和Gandhi等人也报道了从铝土矿合成4A沸石。在他们的工作中，铝土矿首先用氢氧化钠溶解形成碱性铝酸盐溶液。

在所得碱性铝酸盐溶液中加入碱性硅酸盐溶液后，合成4A沸石凝胶并用作洗涤剂以吸收钙。使用熔融苛性钠从铝土矿中提取的铝酸钠溶液开始，Choib等人也使用铝土矿和高岭土的混合物作为原料合成了4A沸石。Zhu等人使用SiO2/Al2O3，Na2O/SiO2和H2O/Na2O比例分别为1.8-2.2，2.0-2.3和60的原料合成了4A型沸石，并且在600℃下熔融活化2小时。然而，这些研究大多获得了专利，并且详细的合成条件受到一定程度的保护。此外，据我们所知，之前没有从铝土矿合成X型沸石的。

因此，在本研究中，首次通过两步合成方法从低品位铝土矿合成X型沸石：碱熔合活化和水热反应。在与氢氧化钠熔融后，铝土矿中的铝和硅的溶解度和活性在碱溶液中显着提高。加入硅酸钠溶液（水玻璃）作为硅源以调节SiO2/Al2O3比例。详细实施了SiO2/Al2O3，Na2O/SiO2，H2O/Na2O的摩尔比的优化；反应时间和温度条件，以及用XRD，BET，FT-IR和SEM表征所得X型沸石粉末。

材料和方法

原料

硬质原料铝土矿样品（褐色）从中国辽宁福州湾获得。在粉碎，风干，通过60目筛并在100℃加热1小时后，获得样品作为起始原料，其主要化学组成（重量％）为：SiO2：58.1；Al2O3：33.7；Fe2O3：3.5；K2O：2.1。SiO2/Al2O3摩尔比为〜2.93。硅酸钠溶液购自中国辽宁省，重量组成（％）为SiO226.8和Na2O8.4。氢氧化钠丸粒是分析试剂级。

X型沸石的合成

对于每个实验，选择1.5g筛分的铝土矿粉末作为起始材料。然后，基于SiO2/Al2O3，Na2O/SiO2和H2O/Na2O的指定反应物比率，计算NaOH颗粒，硅酸钠溶液和去离子水的量。将铝土矿粉末与NaOH颗粒混合并在坩埚中在350℃的环境空气中加热2小时以进行熔融活化。在熔融活化之后，研磨所有的熔融产物并转移到65mL容量的不锈钢高压釜中。然后，将去离子水和硅酸钠溶液加入到高压釜中，将其在室温下搅拌60分钟。混合物的水热反应在90-100℃下进行0.5-24小时。冷却至室温后，通过过滤分离固体沉淀，并进一步用去离子水洗涤直至pH=7-8。将分离的固体在100℃下在环境空气中干燥1小时，得到最终产物。

表征

通过用CuKalpha;辐射（40kV和100mA）并且扫描速率为0.06os-1和2theta;范围3-40o的粉末X射线衍射（XRD-6000，Shimadzu，Japan）来鉴定合成后材料的晶体结构。通过扫描电子显微镜（SEM-5600LV，JSM，日本）分析形态。通过用MicromeriticsASAP-2020孔隙度分析仪（USA）在-196◦C收集的氮吸附数据计算BET表面积。通过NicoleAvatar360FTIR光谱仪（USA）在400-4000cm-1的光谱范围内使用KBr盘技术以2cm-1的分辨率收集傅里叶变换红外光谱（FT-IR）光谱。在每个样品完全溶解在HF/HCl（1：2比率）的混合物中后，通过电感耦合等离子体光谱仪（ICP）（Optima2000DV，PerkinElmer，USA）测定合成态沸石样品中的Fe含量。通过分析在600，800和1000℃下在环境空气中热处理1小时后的样品的相变来估计所合成的沸石X粉末的热稳定性。通过将合成产物的质量除以起始铝土矿粉末（1.5g）的质量计算转化产率（TY）。

结果与讨论

铝矾土通过NaOH的熔融活化

如图1（a）所示为原料铝矾土粉末的XRD图，原铝土矿粉末的主相为石英，高岭土，水铝石，伊利石和多水高岭石。这些相在水热反应过程中具有低溶解度和活性。在用NaOH在环境空气中350℃下熔融活化2小时之后，形成一些沸石相和NaAlSiO4，并且石英，高岭石和水铝石的相消失（图1（b））。事实上，比较来自原铝土矿和熔融活化的铝土矿（图1c（c-1）和图1c（c-2））的水热反应后得到的产物的XRD图，可以清楚地看出，熔融活化的产物可以容易地转化为A和X型沸石，而原料铝土矿粉末在水热反应期间的反应可忽略。

通过将SiO2/Al2O3，Na2O/SiO2和H2O/Na2O的反应物摩尔比控制为4.8，2.0，38，并将水热反应温度和时间分别控制在95℃和24小时，进一步研究了碱熔合。在优化的Na2O/SiO2摩尔比为2.0的条件下，实验中使用的NaOH的量为3.62g。将NaOH（2.40，3.00和3.62g）与用于碱熔融活化的原料铝土矿粉末混合，并将剩余的NaOH（1.22，0.62和0.00g）加入到水热反应混合物中以保持Na2O/SiO2摩尔比恒定在2.0。图2提供了使用不同量的NaOH用于熔融活化获得的沸石产物的XRD图。当在熔融活化过程中将全部NaOH引入反应体系时，产生具有高结晶度的相纯X型沸石。相反，在产物中发现A，P，X型沸石和SiO2，并且当在熔融活化期间引入较少量的NaOH时，不能获得纯X型沸石，这表明铝土矿用少量的NaOH熔融不能有效活化。有限的NaOH熔融可以将低品位铝土矿中的硅酸盐在一定程度上但不完全转化为有效的硅源。

图1 未经任何处理的原料铝土矿粉末的XRD图谱（a）；NaOH熔融活化后的铝土矿粉末（b）；未经预处理的原料铝土矿水热反应得到产品（c-1）；熔融活化的铝土矿未添加额外硅酸钠经水热反应得到的产品（c-2）。

图2 95℃反应24小时，SiO2/Al2O3=4.8，Na2O/SiO2=2，H2O/Na2O=38的熔融活化的铝土矿粉末的水热反应产物（a）2.40gNaOH用于碱熔活化，1.22gNaOH水热反应期间加入（b）3.00gNaOH用于碱熔活化，0.62gNaOH水热反应期间加入（c）3.62gNaOH用于熔融活化。

表1 反应物的组成和不加入硅酸钠溶液的合成条件

编号

SiO2/Al2O3

H2O/Na2O

Na2O/SiO2

相组成

摩尔比

摩尔比

摩尔比

1

2.93

30

2.0

A S X P

2

2.93

40

2.0

A X

3

2.93

50

2.0

A X

4

2.93

60

2.0

A X

5

2.93

30

1.5

A S X P

6

2.93

30

1.8

A X S P

水热反应合成X型沸石

SiO2/Al2O3，Na2O/SiO2和H2O/Na2O的反应物摩尔比，反应温度和时间，是确定水热反应产物的晶体结构和性质的关键参数。在下面的研究中，详细研究了这些参数对从熔融活化低品位铝土矿制备结晶X型

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