从赤泥回收贵重元素的冶金工艺外文翻译资料

 2022-07-26 15:59:26

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从赤泥回收贵重元素的冶金工艺

刘兆波，李红旭

（北京科技大学冶金与生态工程学院，北京100083；北京科技大学稀有贵金属绿色回收与提取重点实验室，北京100083）

1.摘要

赤泥或红色污泥是一种固体废弃物，这种废弃物产生于从铝土矿中提取铝的工艺过程，它有一种铁锈般的红色色彩，这是由于有氧化铁存在而引起的。每年，在全世界大约有1.2亿吨的有害物质产生，在采矿和冶金工业中，赤泥处理是最重要的废弃物处理问题之一。然而在中国，2012年有将近5千万吨赤泥产生，到目前为止，在全世界，已经累积的赤泥超过27亿吨。一个传统的铝土矿工厂生产的赤泥比生产的铝的一到两倍还多，这数量的变化取决于铝土矿的类型和运用在精炼工艺过程的技术。赤泥的排放将会危害环境，因为它有很高的碱性、多种重金属和微量的放射性元素。因此，对于铝工业来说，它是一个巨大的挑战。

目前铝土矿残渣有限的应用于建筑材料、土地复垦和铺平道路，储备和海上倾倒是处理固体废物的主要处理方法。这样一片宽阔的土地被使用于赤泥存储不仅提高了经济成本也加剧了周边社区环境污染的风险,例如地表污染、地下水污染和烟雾。因此，企业和政府应该把更多的注意力集中在再利用和管理急剧上升且体积巨大的固体废物上。开发利用赤泥作为低成本吸附剂对废气、废水处理以及催化剂催化反应已被广泛研究。这些吸附材料能够除去重金属、无机盐、有机化合物或者杂质，甚至是细菌和真菌。但是，未加工的赤泥的吸附容量低且使催化剂烧结，这将会在使用中带来负面影响。热分析测量铝土矿的赤泥表明分解是一个复杂和多步的过程，这个过程主要包括两个主要的分解过程和一个副步骤，这整个分解过程是由一系列的物理化学反应组成。对于基于赤泥用作大规模生产建筑材料，很多研究已经着手调查从拜耳赤泥准备制备特种水泥。这些研究结果表明在生原料中添加一些赤泥去生产水泥是一条可行的路，与普通的硅酸盐水泥性能相比，这种特殊的水泥产品总是拥有一些新的优势。然而其中加入拜耳赤泥的量非常少，被添加的量低于总量的5%。很明显，与迅速增长的赤泥比较，这种处理赤泥的方法并不是很有效。在陶瓷领域的生产中，在最终混合物的干燥容量里添加的赤泥的质量分数从0变化到50%；微晶玻璃也可以由硅酸盐或矿石和占总体质量15-25%的赤泥的混合物合成，但赤泥在陶瓷和微晶玻璃中的作用会受到了热处理温度的强烈影响。此外，赤泥饼是很有用的，可作为再生土地时的堆积材料。通常，拜耳赤泥在被过滤，再压缩，随后脱水成孔隙比小于1.5的固态饼或其他形状的固体。

在另一方面，一些再利用赤泥的新方法正在实施对工业废料的利用并使它对环境的影响最小化，例如包括对Fe、Al、Ti、Na、V、Sc和Ga等金属的回收，陶瓷、微晶玻璃生产再使用回收产生的残渣。在将金属回收后用这个残渣合成陶瓷和微晶玻璃，是一种很有前景和高附加值的方法。

图1说明了当前的潜在应用赤泥和相应的专利分布从1964年到2008年百分比。不过，在经济和商业上，其几乎没有应用于工业规模。

图1说明了当前的潜在应用赤泥和相应的专利分布从1964年到2008年百分比。

2.赤泥的生产和特性

铝矾土是富含氢氧化铝氧化物的矿物的混合物。通常，它主要由矿物三水铝矿（Al(OH)3、勃姆石gamma;-AlO(OH)和水铝石alpha;-AlO(OH)，混合两种含铁化合物FeO(OH)和赤铁矿Fe2O3，还有少量的金红石、锐钛矿TiO2、粘土矿物高岭土和其它少量或微量的杂质组成。赤泥是在用拜耳法或铝土矿煅烧法生产氧化铝产生的。一般来说，世界上来自铝土矿的氧化铝的主要工业生产方法是“拜耳法”，其占氧化铝生产的95％。

图2示出了氧化铝生产的一般方案过程包括烧结和众所周知的拜耳法。

图2示出了氧化铝生产的一般方案过程包括烧结和众所周知的拜耳法。

赤泥是一种极细的颗粒材料，平均颗粒度为100mu;m，这取决于初级颗粒的粒度矿物质，其比表面积为10-25m2/g。图3a显示了Agios Nikolaos矿厂堆积的赤泥以及某种被干燥后的赤泥。此外，一些赤泥的扫描电子显微图像也显示在图3b中。赤泥主要由许多残余矿物组成，例如赤铁矿Fe2O3、针铁矿alpha;-FeO(OH)、勃姆石gamma;-AlO(OH)、石英SiO2、方钠石Na4Al3Si3O12Cl、 锐钛矿TiO2和石膏CaSO4·2H2O，稍微存在方解石CaCO3，晶状体CaC2O4·H2O和三水铝石Al(OH)3。化学分析表明，赤泥主要由Si、Al、Fe、Na、Ca、Ti和O元素组成，还含有一些微量元素，即K、Cr、V、Ni、Ba、Cu、Mn、Pb、Zn、Sc、Ga、Ra、U和Th等。表1列出了来自世界各地不同样本的赤泥主要成分的一些化学成分和矿物成分的主要元素。值得一提的是，氧化铁通常是主要成分，其次是氧化铝和二氧化硅。

图3某种赤泥的宏观结构图像和微观结构图像

表1来自世界各地不同样本的赤泥主要成分的一些化学成分和矿物成分的主要元素

铝土矿的残留物的特性与生产氧化铝的工艺有关。拜耳法不是用于处理含有大量二氧化硅的低等级铝土矿最有成本效益的方式。在拜耳法中，勃姆石和三水铝石铝土矿通过用热的氢氧化钠溶液浸取来溶解。因此，没有煅烧的拜耳赤泥由较少的火山灰活性物质组成。相反，由于存在一些反应物质，例如beta;-2CaO·SiO2，可以直接将铝土矿产生的赤泥煅烧用作建筑原料。对于高硅和低品位铝矾土矿石，宜采用铝土矿煅烧法，否则拜耳法会导致氢氧化钠的浪费，降低氧化铝的收率。这种现象可以通过以下反应来解释。

1.7(Al2O3‧2SiO2‧2H2O) 0.6NaAl(OH)4 3.4NaOH

→2(Na2O‧Al2O3‧1.7SiO2‧2.6H2O) 1.1H2O (1)

在拜耳法和铝土矿煅烧赤泥时的主要反应被列如下：

Na2CO3 Al2O3 → Na2OAl2O3 CO2 uarr; (2)

2CaO SiO2 → 2CaO‧SiO2 (3)

Na2CO3 Fe2O3 → Na2O‧Fe2O3 CO2 uarr; (4)

CaO TiO2 → CaO‧TiO2 (5)

拜耳法：

勃姆石和水铝石

AlOOH NaOH H2O → NaAl(OH)4 (6)

三水铝石

Al(OH)3 NaOH→ NaAl(OH)4 (7)

赤泥就其碱性而言并不是特别危险的废渣，但是由于氢氧化物的存在而产生的腐蚀性不利于其再利用。如Habashi（1997）指出，用1000倍其质量的蒸馏水洗涤赤泥获得的浸出液的pH值仍然很高，甚至超过10.5。一些中和方法，像海水洗涤处理、热处理和酸中和，可以考虑用来改变它的碱度。

3.从赤泥中回收有价值的元素

在过去几十年中，重复使用固体废物的研究引起了人们的关注，特别是在从铝土矿残余物中回收有价值的元素的领域。由于在铝土矿和赤泥中的矿物学和结构多样性，因此难以完全从赤泥中分离出有价值的元素。

3.1从赤泥中回收铝和钠

用拜耳法产生的普通赤泥中残留约2.12％-33.1％的氧化铝。通常使用湿法冶金法通过使用有机或无机酸来提取氧化铝，通过在水热过程中形成了大尺寸水凝胶回收了氧化铝。由Ablamoff（Ablamoff和Qiande，1988）引入的用于回收Al2 O3的水化学方法是通过破坏方钠石或钙霞石的结构并产生新的结晶相，例如矿物-石榴石水凝胶。结果表明，水热法是处理富铁质量分数为20%的拜耳赤泥的有效方法，可以获得质量分数为0.5％的氧化钠和0.3A/S（Al2O3与SiO2的质量比）浸出残渣，关于回收碱，这种方法也十分有效。 Zhong等人（2009）使用两个步骤，包括将脱硅产物转化为NaCaHSiO4以回收氧化铝，然后水解所得产物以回收碱，并用相同的方法从赤泥中成功地回收87.8％的Al2O3和96.4％的Na2O。当赤泥与熟石灰混合并随后加工包括溶、水热处理、煅烧和用苏打水浸出时，Al2O3和Na2O的回收率可高达70％和90％。

Achonet等人检测了来自赤泥的铝的酸浸出（1994），用有机和无机酸，如硫酸、柠檬酸和草酸，让它们单独使用或作为混合物使用。使用浸提剂获得铝的最优回收率（96％氧化铝溶解），其中通过加入硫酸调节pH为1.5的2:1柠檬酸至草酸，与pH值为1.0的H2SO4浸出剂相比，混合浸出剂具有较高的铝回收率，但是由于有机酸的高价格而不经济。另一方面，Bosecker（1986）使用草酸作为浸出剂从赤泥中回收了大约47％的铝。Vachon等人（1994）也进行了来自赤泥的Al的生物浸出。在生物浸出实验中测试由污水污泥细菌、真菌，如黑曲霉、青霉、青霉和绿色木霉组成的微生物。 结果表明，75％的铝可以在10％v / v的初始赤泥浓度下使用由简氏假单孢菌产生的酸回收。

赤泥首先与一定量的碳酸钙混合，然后在1400℃下熔炼，可以容易地实现铝和钠的高回收率，这是由于赤泥相变成（Na，Ca）2-x（Al， Fe 3 ）2-x Si x O 4（0.2le;xle;0.5）（Bruckard等人，2010）。通过向赤泥中添加CaCO3而使炉渣中的CaO / SiO2比从0.1增加到2，Al2O3和Na2CO3的溶解度和溶解速率在水浸取系统中增加，55％Al和90％Na可以在60℃下以20wt％固体的水浸出所得到的炉渣进行提取，50％的Al和75％的Na可以以50wt％的固体回收。在用第一浸出液浸出50wt％的固体两次之后，在液体中可以获得130g·L -1 Al和125g·L -1 Na的水平。氧化铝也可以通过烧结过程从富铁赤泥中回收（Qiusheng等，2008）。该方法中，添加铁酸钠（Na2O·Fe2O3）为10％-12％，烧结持续时间增加到30-40分钟有利于解决不溶性化合物盐的产生，例如 3CaO·Al2O3，Na2O·Al2O3·2SiO2和4CaO·Al2O3·Fe2O3，这可以改善氧化铝的浸出。基于热力学分析，研究了烧结

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