2da-Fe2O3/g-C3N4Z型催化剂的合成及其高效光催化分解水性能外文翻译资料

 2022-08-15 16:47:16

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2da-Fe2O3/g-C3N4Z型催化剂的合成及其高效光催化分解水性能

佘小杰，吴静洁，徐慧，*钟忠，王艳，宋艳华，聂凯琪，刘扬，杨应超，Marco-Tulio F.Rodrigues，罗伯特·瓦杰泰，娄军，杜道林，李华明和Pulickel M .Ajayan *。

光催化是实现人工光合作用的最有前途的方法，但是在寻找可以有效促进水分解反应的材料时遇到了瓶颈。光催化剂的无毒，低成本和多功能性使其特别适合该应用。这项研究表明少量的-Fe2O3纳米片可以积极促进g-C3N4的剥落，产生具有紧密界面和全固态Z方案连接的2D杂化物。这些纳米结构的杂化物在lambda;=420 nm处具有较高的H2分解率gt;3times;104 mol g-1h-1，外部量子效率为44.35％，是迄今为止的最高值。g-C3N4光催化剂除了有效抑制电子-空穴对的重组外，这种Z方案结还表现出对分解水的活性，而无需任何牺牲性供体。所提出的基于2D g-C3N4结构的合成途径为开发高效、活性的光催化剂提供了可扩展的替代方法。

关键字 2D杂化，氢析出，光催化，水分解，Z方案

1.介绍

在可见光照射下的半导体上的光催化分解水是将太阳能转化为可再生氢能的绿色友好途径。[1–3]光合作用的最终目标是实现整体水分解，为此，该过程通常受到氧气的动力学限制。析出反应（OER），[4–8]牺牲试剂的氧化代替阳极上的OER是另一种替代方法，提高了析氢反应（HER）的速度。光生电子-空穴对。[12–15]由于光生载流子的扩散长度缩短，减小光催化剂的尺寸可以提高光催化活性。[16–19]在此情况下，石墨氮化碳（g-C3N4）由于能有效分离光激发的载流子，然后以较低的重组可能性迁移到表面，因此，具有原子厚度的具有高原子厚度的化合物已被研究用作光催化材料。[20–22]然而，超薄二维g-C3N的合成具有高结晶度的纳米片（单层或双层）大规模的均匀厚度仍然是一个挑战。为了进一步提高HER的量子效率，可以引入带位置与g-C3N4互补的第二半导体，从而创建一个人工Z型结，[23,24]可以抑制电子的重组， [25–27]通过选择具有深价带（VB）的辅助半导体，由g-C3N4形成的Z型结构也有可能推动整个水的分裂。

在这里，我们第一次开发了催化合成器，通过使用少量金属氧化物（例如-Fe2O3）作为催化剂来大规模生产超薄二维g-C3N4纳米片（一到两层）的理论方法产量为10wt％。同时，全固态Z方案结构形式包括两种光催化剂（直接和紧密接触的n型-Fe2O3纳米片和n型2D g-C3N4）。[28,29]对于析氢来说，-Fe2O3纳米片/ 2D g-C3N4对于氢的析出具有缓解作用，Z方案系统显示出高达44.35％（lambda;=420 nm）的显著增强的量子效率，这是迄今为止基于g-C3N4的光催化剂报道的最高量子效率（见表S1，可以得出）。另外，量子效率也优于大多数包含金属氧化物和金属氧化物的半导体光催化剂。硫化物，如表S1（可以得出）所示，在-Fe2O3纳米片/ 2D g-C3N4上氢气的生产率达到31400molg-1h-1。电子自旋共振（ESR）分析验证了光催化水分解反应过程中的Z方案机理。Z方案结构还能够催化分解水，以化学计量摩尔比为2：1生成H2和O2。

2.结果与讨论

-Fe2O3/ 2D g-C3N4杂化物如图1a所示。

首先以FeCl3和CH3COONa为前驱体，通过溶剂热法合成了alpha;-Fe2O3纳米片晶体。使用粉末X射线衍射（XRD）探测合成的gamma;-Fe2O3纳米片的晶体结构（图2a）。这些-Fe2O3晶体具有均匀的六边形形态，侧向尺寸210nm，厚度15nm（图1c，d）。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）显示0.25nm的晶格间距，与-Fe2O3的（110）平面一致（图1e）。

将-Fe2O3胶态分散体与三聚氰胺混合，然后在550°C下煅烧4小时。此一步煅烧形成杂化的-Fe2O3/多层g-C3N4（-Fe2O3/ ML g-C3N4）三聚氰胺缩合反应后的结构。随后在空气气氛下（550℃进行4小时）对该材料进行第二步煅烧，将多层g-C3N4转变为超薄二维g-C3N4薄板。通过刻蚀掉-Fe2O3（图S1，可以得出）获得纯二维g-C3N4薄板。原子力显微镜（AFM）测量表明二维g-C3N4片具有单层和双层的优势（图1b），而扫描电子显微镜（SEM）显示2D g-C3N4片[30–32]第二步煅烧实质上是变薄的过程，其中ML g-C3N4中的大多数层被氧化并作为气体产物释​​放。颜色从黄色-Fe2O3/ ML g-C3N4变为浅粉红色-Fe2O3/ 2D g-C3N4。假设-Fe2O3晶体起催化剂的作用，促进多层g-C3N4的氧化并形成2D g-C3N4。这由热重分析（TGA）表明，g-C3N4的分解温度在有-Fe2O3的情况下如图所示（图S2，可以得出）。

图1.纳米结构和杂化体的合成和结构。a）拟定的合成路线的方案，以生产alpha;-Fe2O3/ 2D gC3N4杂化。氧化铁的存在对于产生2D结构至关重要。b）用盐酸腐蚀掉alpha;-Fe2O3后获得的纯2D g-C3N4的AFM。比例尺：1nm。c）六角形-Fe2O3纳米片的SEM。比例尺：100 nm。d）1 alpha;-Fe2O3纳米片的TEM图像。比例尺：20 nm。e）-Fe2O3纳米片的HRTEM图像。比例尺：2 nm。f）纯2D g-C3N4的SEM。比例尺：100 nm。g）alpha;-Fe2O3/ 2D g-C3N4（3.8％）杂化物的HRTEM图像。比例尺：5 nm。h）alpha;-Fe2O3/ 2D g-C3N4（39.8％）杂化的HRTEM图像。比例尺：2 nm。

图2.结构和光学表征。a）原材料的XRD衍射图和Z方案结构。b）傅里叶变换红外光谱。c）漫反射光谱。d）光致发光。相同的颜色代码适用于所有图形：alpha;-Fe2O3（黑色），ML g-C3N4（蓝色），alpha;-Fe2O3/ ML g-C3N4（绿色），2Dg-C3N4（粉红色）和alpha;-Fe2O3/ 2Dg-C3N4杂化（3.8％，红色） ）。

-Fe2O3也证明了这一点的催化作用不可能只通过ML g-C3N4的氧化加热来形成2D g-C3N4，新合成的（图1a，底图），而是从复合材料中蚀刻-Fe2O3后获得的（有关实验细节，请看图），其形态已通过AFM和SEM图像确认（图S3，可以得出;厚度为200–500 nm）。-Fe2O3纳米片/ 2D g-C3N4杂化物中的-Fe2O3含量可通过控制-Fe2O3和三聚氰胺之间的质量比来调节），通过TGA测量最终样品为3.8和39.8wt％。

观察到Fe-Fe2O3/ 2D g-C3N4结的成功构建是同时含有高或者低-Fe2O3样品（图1g，h）。X射线（EDX）显示-Fe2O3在2D g-C3N4表面均匀分布（图S4，可以得出）。图2a显示了ML g-C3N4，alpha;-Fe2O3纳米片，alpha;-Fe2O3/ ML g-C3N4和-Fe2O3/ 2D g-C3N4的XRD图谱。对于所有含有ML g-C3N4的样品，两个峰出现在13.1和27.4处，分别对应于g-C3N4晶体结构的面内重复单位（100）和层间堆叠反射（002）。对于2D g-C3N4（002）样品，由于2D薄片的重新堆叠而保持坚固，而（100）峰的强度大大降低。归因于alpha;-Fe2O3的两个峰的强度（33.1°处的（102））和31.1°处（110）在35.6°逐渐增加，以增加杂化中-Fe2O3的负载（图S5a，可以得出）。含g-C3N4的样品的傅立叶变换红外光谱（FT-IR）光谱显示，由于CN杂环，其谱带在1242-1636 cm-1范围内，特征谱带在808 cm-1范围内对于三嗪单元的振动模式（图2b和图S5b，可以得出）。[33–36]由于浓度低（小于等于3.8wt％），未检测到-Fe2O3的红外活性模式，两种混合样品中的-Fe2O3少（-Fe2O3/ ML g-C3N4和-Fe2O3 / 2D g-C3N<su

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