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压电微天平用于监测悬浮颗粒物的质量浓度
(1970年2月6号收到初稿，1970年7月10号收到终稿)
摘要
通过实验初步证明了压电微天平测量悬浮颗粒物的质量浓度的可行性。压电微天平是由一个振动压电晶体组成的，这个振动压电晶体通过一个标准振荡电路来驱动。晶体振荡在其机械谐振频率处具有非常高的稳定性，一个采样器,比如撞击器或静电除尘器等，悬浮颗粒物沉积在振动晶体的电极表面，晶体的谐振频率随着颗粒物质量的增加而向下线性变化，该频率是由一个标准的数字计数器监测的。频率的变化速率正比于周围悬浮颗粒物的质量浓度。
实验测得的质量灵敏度和理论上的质量灵敏度（例如，5.5 Hz ug-1）是相同的。实验表明仪器具有很高的灵敏度和时间分辨率。用静电除尘收集器在大气悬浮颗粒物的总质量浓度(比如, 100 mu;g m-3) 中每分钟采样11次，通过测量只需要41s就能达到理论值的plusmn;5%以内。通过冲击收集器的实验来显示室内悬浮颗粒物质量浓度的昼夜变化，实验表明室内悬浮颗粒物的质量浓度在晚间衰减，在白天会急剧上升。
介绍
经过很多实际应用之后发现压电晶体有一个基本的特性，就是晶体会迫使电子振荡器的震荡回路在晶体机械谐振的一个频率范围内摆动。正如和其他机械振动器一样，如果外界物质在它电子驱动部分的表面堆积，那么震动压电晶体的谐振频率就会下降。压电晶体振荡器的这个特性使得它们作为传感器广泛地应用在测量真空薄膜（pulkler an SCHADLER，1968）的质量（厚度来源于质量）和晶体表面涂料所吸收的蒸汽和水分的质量。因为仪器测量质量，在这里指的就是压电微天平。对于这个应用，最佳的压电晶体就是石英晶体。我们通过实验证明，当悬浮颗粒物堆积在应用在合适的收集器中的石英晶体表面时，这个晶体的谐振频率会随着颗粒物堆积质量的增加而下降。频率向下移动是线性的并且理论上是可以预测的。因此，我们已经验证了它的可行性，也即使用这个基本的传感器来测量悬浮颗粒物的质量浓度的可行性。我们称之为压电颗粒微天平。
通过实验表明频率变化的速率是与周边悬浮颗粒的质量浓度成比例的。压电颗粒微天平在一分钟之内分段测量空气被污染情况下的悬浮颗粒的质量浓度：
图1 利用石英晶体振荡器转导粒子质量系统原理图
图1示意性地显示出了用于测量颗粒质量的基本压电系统。该系统由四个基本部分组成：
- 一个采样器：它以通过一个合适的力场将颗粒沉积在晶体的表面，比如静
电，惯性，离心，重力，或热力场。
- 一个石英晶体：它通过晶体谐振频率线性减少来传感颗粒质量。
- 一个振荡器回路和用于驱动晶体的电源
- 一个信号监视系统：它是用来显示或记录共振频率的。
这篇文章讨论了颗粒物质浓度的其他检测方法和压电晶体的基本属性。本文介绍几种气溶胶采样仪器或者收集器，利用压电颗粒微天平作为颗粒的质量检测传感器。通过几个实验结果初步的验证了用石英晶体微天平来检测悬浮颗粒的质量浓度的可行性。最后，文章会大概描述一下进一步的工作，制定切实可行的颗粒质量浓度的测量仪器，并确定这些仪器的操作限制。
其他的质量浓度方法
在悬浮物中颗粒的实际质量浓度是很难测量的一个参数。传统的测量方法是
高容量的过滤技术。大体积的气溶胶是通过过滤器吸入的，直到足够的颗粒被收
集，以便它们可以通过称量平衡过滤器上的负载和卸载来检测。该技术存在很多
错误(包括人为和非人为),需要一个相对较长的时间(通常是小时)来处理,需要
手动处理和称重,不能很容易的实现自动化。其他的技术已经发展到可以用于测
量气溶胶质量浓度并且能快速响应和自动记录测量参数（ZINKY, 1962; SKALA,
1963; WH~TBY and CLARK, 1966; AHLQUBT and CHARLSON, 1968)）。然而，几
乎所有的这些技术都测量除了质量之外的一些参数，例如，光散射，消光，或数
量浓度。
因此，如果气溶胶的质量浓度是我们感兴趣的参数，我们就必须作出关于颗粒物属性的假设，比如密度，形状，大小分布和折射指数。对于典型的气溶胶空气污染来说这些粒子属性相差很大，尤其当测量是非常重要的时候，例如，在高浓度的期间。因此,如果是感兴趣的质量浓度,气溶胶质量或直接相关质量参数必须加以测量。至少有两种仪器在以前已经被开发用于测定颗粒堆的实际质量浓度。然而，使用beta;粒子吸收检测质量（AND和BOSCH，1967年）的方法，缺乏对大多数外界环境空气污染测量的敏感性。在其他的仪器中，加斯特灰尘平衡（GAST，1960），对于一般用途来说好像太精细了。
压电晶体的基本性质
当石英和某些其他的晶体产生机械应变时，电荷会出现在晶体的某些表面。
相反地，当这种晶体放置在一个电场中时结果是会产生机械应力，比如，当电荷
源从外部被放置在所说晶体的表面时。反转电场的极性会使机械应力也反转。这
种现象被称为压电。因此，当压电晶体放置在一个振荡的电场中时将产生机械振
动。如果电场以接近于晶体机械振荡的谐振频率的频率振荡，那么晶体就会恰
好迫使电路以谐振频率振荡。如果一个外加的质量，比如小颗粒，沉积在晶体的
表面上，晶体的谐振频率就会减小。这是压电晶体用于压电粒子微天平的至关
重要的属性。在压电微天平中AT型石英晶体是最常使用的。这种晶体的属性
参考关于原始未切割晶体的晶体板的切口方向的晶体特性。AT类型晶体振荡的
厚度剪切模式如图2所示。基本的厚度剪切模式在晶体的表面没有结点。因此在
晶体表面上粒子的薄膜的弹性性能在振动的频率上是独立的。
图2. AT类型石英晶体振动的厚度剪切模式
实际上，金属电极被蒸发到AT类型的晶体坯上如图3所示。电极通常是一
种金属，比如银，金，镍或铝。驱动该晶体的电场是通过电极的方式被应用的。在晶体涂覆电极部分的外面晶体振动的振幅迅速衰减。因此，该晶体可以通过夹紧安装在不太靠近电极的任何地方。石英晶体被广泛作为频率稳定的标准。石英晶体在通信行业保持稳定的传输频率。非常精确的时钟使用具有超过109分之1的频率稳定性的石英晶体。
图3 用于颗粒物质量测量的典型的AT类型石英晶体
AT类型的晶体微量天平监测金属薄膜蒸发的厚度降低到埃厚度。石英晶体
监测的使用以及尺寸微小的流星与航空器的碰撞使得REIST和BURGESS(1 968)去调查使用石英晶体去检测气溶胶粒子对个体的影响。使用低温凝结气体分子进入晶体表面，调查员（Wallace等，1966）提出的石英晶体微量天平测量卫星轨道的附近的气体密度。KING（1969）最近回顾了一些石英晶体的其他用途。他提到采用静电和热沉淀的方法应用烟雾到振动的晶体，但没有给出细节。石英晶体微量天平用于金属薄膜蒸发的理论灵敏度由SAUERBREY（1959）发展的。他对薄膜沉积应有的结果，在原则上，直接适用于颗粒牢固地附着在晶体表面上。本文后面的实验描述确实显示薄膜沉积理论适用于颗粒沉积。
AT类型晶体在基本厚度剪切模式下振动的谐振频率是：
f=N/a， （1）
其中：
N=特定类型的晶体频率不变，（对AT类型晶体来说N =1.66MHz-mm）
a=晶体的厚度
石英晶体的厚度可表达为：
a=MQ/ARho;q
其中：
MQ=晶体电驱动部分的质量
A=晶体电驱动部分的区域
rho;Q=石英晶体的质量密度（rho;Q =2.654g cm-3）
求微分等式（1），我们得到：
△f/f=-△a/a， （3）
其中，△f是随着石英晶体厚度△a的改变而改变的谐振频率变化量。求微分等式（2）并且代入等式（3），我们可以得到：
△f/f=-△MQ/（rho;QAa）， （4）
在这一点上，我们做SAUERBREY（1959年）的基本假设：由晶体质量变化△M造成的频率变化也会由晶体表面同等的外来物的质量变化△M引起变化，例如，金属薄膜。这个假设已经通过实验证实了。这是合乎逻辑的，因为AT类型石英晶体在基本厚度剪切模式下振动表面的稀薄沉积作为严格的绝对重量，即使，他们对晶体振动的弹性性的贡献可以忽略不计。如果淀积变得太厚，它会变得紧凑，并且理论不再适用。通过该薄膜假设等式（4）变为：
△f/f0=-△M/（MQ0）， （5）
其中，下标0是指在初始状态下，也即，不计外来物的质量，公式5表示谐振频率随着外来物质量的增加线性的减小，对于较大的质量增加来说，该变化是略微非线性的。这将在后面讨论。等式（5），表示为灵敏度△F/△M，是：
△f/△M=-Cf/A， （6）
其中：
Cf=f02/（rho;QN），（6a）
Cf，为特定的晶体常数。对于AT型石英晶体来说：
CfAT=2.27f02，（7）
其中CfAT的单位为（HZ-cm2）/ug，f0单位为MHZ。
公式（6）表明，对薄膜沉积工作来说更适合使用高频晶体。然而，对颗粒沉积工作来说低频晶体也许会更适用，因为他们具有更大的质量，因此他们可能具有更高稳定性，因为颗粒不会那么容易变形松动（这将在后面讨论）。
薄膜沉积和微粒沉积在这方面可能有一些不同，因为颗粒在邻近的颗粒层之间可具有更多的相对运动会造成更多的能量耗散。它已经显示随着质量沉积的增加有效质量灵敏度略有下降。这种影响可以通过使用以下公式来校正（PULKER and SCHADLER，1968）。
△f/△M=-Cf/（A（1-|△f |/ f0）2）， （8）
如果△f的变化小于f0的0.5%那么线性误差将会小于1%。
在空气污染控制领域具有重大意义的的测量就是瞬时粒子质量浓度C（ug m-3）的测量。压电粒子微量天平可用于这种测量。如果收集器在采样期间△ttot内有一个恒定的体积流率Q，然后使用等式（6），我们就可以得出，在时间间隔△ttot内的平均颗粒质量浓度Cave等于：
Cave=△Mtot/（Q△t
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