空间和室内、室外城市超细粒子和PM2.5质量浓度梯度和化学成分外文翻译资料

 2022-10-28 16:03:44

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空间和室内、室外城市超细粒子和PM2.5质量浓度梯度和化学成分

摘要:为了研究户外空气污染与室内浓度之间的关系，在两个地点进行了新颖的实验设计，一个是繁忙的交通环境另外一个是住宅。新颖的设计方面涉及空气的引入通过使用风扇和管道直接到空闲空间的中心，从而提供受控的空气交换率并且允许纯粹地评估颗粒损失，由于室内表面的颗粒吸收而在建筑物表面渗透期间颗粒没有损失这影响了大多数测量程序。因为空闲的房间没有室内来源，因此房间内的沉积过程是颗粒浓度的降低的原因。测量PM2.5的室内和室外浓度，主要看的是空气中的化学成分和颗粒数大小分布。尽管没有渗透损失，室内外比例与其他研究结果非常相似，表明室内表面沉积可能是室内空气的主要损失过程。结果表明，与较粗颗粒相比，室内大气中硝酸盐的剧烈损失和尺寸范围在50nm以下的颗粒一样属于选择性损失，在寒冷天气期间，室内颗粒的消耗较多室外浓度较高，可能是由于室外颗粒物质中的半挥发性物质的增加。PM2.5的室内、室外比例交通区通常高于住宅用地，但颗粒数量普遍较低，反映了两个地点颗粒的化学成分和粒度分布不同。

关键词：户外空气；沉积；PM2.5；纳米颗粒

  1. 介绍

根据记载大气气溶胶导致死亡率、发病率增加，大气气溶胶降低肺功能并且对人的健康产生了其他不良影响（Beelen等，2014; Raaschou-Nielsen等，2013），尽管颗粒物质（PM）的物理和化学特性作为健康影响的决定因素是最重要的（Brunekreef和Holgate，2002; REVIHAAP，2013）但是具有相当不确定性。最近，毒理学和流行病学研究集中在暴露于超细颗粒（UFP，直径lt;100nm的颗粒）中的健康影响，因为它们的毒性和深入人肺的能力（Peters et al。，2011; Hoek et 2010; von Klot et al。，2005）。

交通是精细和超细颗粒的主要来源，也是城市空气污染空间格局的主要决定因素。虽然车辆排放物暴露于PM已经被证明对人类健康有不利影响（HEI，2010），但与住宅接近交通相关的不良健康影响的流行病学证据仍然有限。一些研究表明呼吸道症状的流行率更高（例如Delfino等，2014），特别是儿童（Gasana等，2012），但其他研究没有发现任何作用（Badaloni等，2013; MacIntyre et al。 ，2014）。

住宅邻近交通研究的一个关键问题是暴露评估。土地利用回归模型（LUR）已经在这一领域做出了重大的努力，并利用空间密集的测量空气污染浓度网络和预测因子，如人口密度，土地利用，以及各种交通相关变量来估计城市地区的室外空气污染浓度（Hoek et al。，2008a）。然而，暴露于污染物主要发生在室内（Monn，2001），并且评估室内和室外颗粒浓度和特性的变异性，对于更好地了解住宅邻近交通源可能影响人类健康的方式至关重要。

由于户外和室内来源的室内水平之间的关系，因城市地区和国家之间的差异，可能会影响室内水平，例如， 气候，建筑特征，人类活动，通风和供暖系统（Monn，2001; Nazaroff，2004; Ashmore和Dimitroulopoulou，2009）。然而，室内来源可能被认为是由于室内渗透的室外空气引起的曝光空间变化而叠加的相关的，有时占主导地位的噪声是合理的。尤其重要的是评估颗粒在室内环境中的渗透特性，以及室外颗粒物理化学性质的差异。

有两种可能性来评估由于接近交通而造成的平均曝光差异。第一个是测量大量的室内环境，以滤除室内来源和个人习惯的影响（Fuller等，2013; Spinazze et al。，2013）。这种研究的缺点是可以研究的室内环境数量以及空气污染物的测量持续时间，个人习惯和空气交换率都受到很大的限制。另一个是将无人居住的室内环境与住宅环境的典型特征和空气质量进行比较。使用第二种方法进行的研究很少（Schneider等，2004）。

在本文中，我们介绍了在意大利北部高污染城市进行的实验研究的结果。室内和室外PM2.5质量和化学成分以及超细颗粒的尺寸分布已经在与交通来源相近的两个位置具有非常不同的特征的同时测量。研究的目的是比较两个类似的未占用建筑物的空间/室外（I / O）比例与交通接近程度非常接近，并且当空气交换比率明确定义时渗透损失是通过实验设计消除。

2.方法

2.1研究设计

研究区域是意大利博洛尼亚市。这是意大利北部约40万居民高度污染的城市。 2010年-2012年，城市平均年平均PM10限值（50 mg / m3）超标次数为52次。

研究的主要目的是比较住宅区居民与高交通区域的暴露条件。两个地点的测量在住宅和交通现场的室内和室外同时进行。我们选择了具有以下特点的室内环境：无人居住，体积和建筑材料非常相似，空气质量非常相似。主要目标是评估人口暴露与交通流量之间的差异，而不考虑具体的室内特征和个人行为。我们通过在每个室内环境中安装一个机械系统来控制空气交换率，以强制室内和室外交换空气。该系统由连接到空气管（长度= 1.2米）的外部风扇组成，将空气运送到房间的中心（高度为2米）。增加室内空气压力使得流动通过电网离开房间。每个房间的风扇被设定在与房间体积相关的特定值，以便在每个房间中获得估计的0.5h1空气交换率，这是住宅环境的典型水平（Cattaneo等人，2011）。空气流入用TESTO 417风速计测量。担心提供强制输入气溶胶的实验装置可能导致由于通过风扇和管道而耗尽。通过在两个采样位置（上游和下游）之间快速切换的FMPS系统在风扇入口和管道出口处测量颗粒数大小分布的实验来测试这种可能性。发现空气流入系统造成微量的颗粒物损失（附加信息可在补充信息中找到）。这被认为是一个可以忽略的错误来源。两个室内监测点的供暖系统一直处于关闭状态。

交通站点位于一条繁华的街道，周围是博洛尼亚的历史中心。 这是整个市区最繁忙的街道之一，每个工作日交通量为31000辆（重型车辆为4e5％）。 该大厦位于宽阔（20米）的双程街道峡谷内。 室内监控点位于两层楼的一楼。 房间体积为55立方米，天花板高度为3.7米。 地板上覆盖着大理石。天花板和墙壁都涂上丙烯酸漆。

该住宅小区位于距离博洛尼亚历史中心约2公里的低交通区域。 最近的街道每天的交通量是6000车。测量室位于四层楼的一楼。房间的体积为63立方米，天花板高度为3.7米。地板上覆盖着大理石。天花板和墙壁都涂上丙烯酸漆

室外PM2.5监测点位于地面以上2米处，实际上距离相同街道的室内距离约50米。 室外PM2.5监测点的具体位置可能会使PM2.5的室内/室外比例以及与交通一次排放相关的一些化学成分产生较小的降低。

2012年6月至6月期间进行了三次监测活动。每次监测活动持续了15天：2月22日至3月7日的第一次运动，4月16日至30日的第2次运动，以及6月28日至6月12日的第3次运动。 每个测量点每天更换过滤器，金属，离子和碳（EC和OC）每三天按顺序进行化学形态分析。 在前两次运动中，为了避免过滤器的过载，基于8小时测量元素和有机碳。

2.2。仪器和监测程序

操作了四个相同的低体积采样器（Skypost，TCR TECORA，Corsico e Mi）来测量两个位置处的室内和室外日常PM2.5浓度（流量为2.3m 3 h1）。采样器在每24小时后提供自动过滤器更换，并根据CEN标准设计。这些采样器中的每一个由直接连接到过滤器基板和调节流量控制器的PM2.5采样入口组成。在采样周期完成后，通过重力分析法确定过滤器上收集的PM2.5质量。过滤器在称重之前在20℃和50％相对湿度下调节。在石英纤维过滤器（Whatman，直径47mm）上收集样品，并按照UNI EN 12341中概述的程序称重。

在2008年至2012年进行的几次比较运动中，对本研究中使用的四种仪器和其他相同仪器之间的协议进行了检查。统计学指标（EC，2010）均采用相关性水平和斜率和截距差异（1plusmn;2标准误差（s.e。），0plusmn;2 s.e。测定系数总是高于0.972（均值相关系0.985）。典型误差（取样器之间差异的标准偏差）约为2mg / m3，在各种比较中相当相似​​。斜率（从统一）和截距（从零）的差异通常不重要，与具体文书无关。因此，没有对PM2.5数据进行更正。

对PM2.5样品进行了各种化学物质的分析。在本文中，我们介绍了当前数据超过50％的化学物质的发现，这些数据超过了两个室内和室外样品的定量限（LOQ）。 。铁（Fe），铵（NH4 ）0.04 mg / m3，钾（K ）0.04 mg / m3，硝酸盐（NO3 - ）为0.05 mg / m3，化学成分分别为0.09mg /硫酸盐（SO4 2），mg / m3），日常有机碳（OC）为2.1 mg / m3，日用元素（EC）为0.3 mg / m3。通过热光透射率日本实验室公司，美国）使用EUSAAR_2方案。通过在10mL超纯水中提取物种来测定无机离子。将萃取物过滤并通过离子色谱（Dionex ICS-1000，阴离子和ICS-1100阳离子，Thermo Fischer Scientific Inc.，USA）进行分析。铁通过电感耦合等离子体质谱法（8800 ICP-MS，Agilent Technologies Inc.，USA）进行分析。根据UNI14902：2005，在微波消解装置中用硝酸和过氧化氢进行样品消化，回收效率高于85％。

使用两种快速移动粒度分析仪（FMPS型号3091; TSI，Shoreview，MN，USA）来测量粒度分布和超细颗粒（UFP）浓度。 FMPS是基于塔尔图大学电气气溶胶光谱仪技术开发的（Tammet et al。，2002）。仪器由粒子充电器柱，分类柱和一系列检测静电计组成。通过旋风分离器后，气溶胶流通过负极充电器以防止过充电，然后使用正电荷充电器，使用电晕单极扩散充电器对样品施加可预测的电荷。具有高电迁移率的小颗粒被排斥到靠近塔顶的电镀机，并且具有低电迁移率的大颗粒在下游进一步偏转。颗粒将其电荷转移到电动机，产生反转的电流以产生粒度分布。 FMPS光谱仪每隔一秒就测量出5.6nm至560nm的尺寸和数量浓度，每个32个大小的盒子。由于低于检测限的数据量以及在其他研究中观察到的尺寸分布中有疑问的峰值（Kaminski等，2013; Jeong和Evans，2009），13 nm以下的大小不包括在分析中。获得UFP浓度，将在100nm以下通道中检测到的颗粒数量相加。计算每小时和每日的数据，并将其用于分析。

在监测活动的初步阶段，我们使用与PM2.5采样器相同的方法，对两台光谱仪进行了为期1周的相互比较。我们在两个仪器的每个仓的数据之间应用正交线性回归。表1S（补充信息）显示了每个尺寸仓的回归系数。我们发现两种仪器对于大多数大小的箱体来说都是微小但显着的差异。基于这些发现，我们决定将比较期间计算的特定校正因子应用于从一个光谱收集的数据。

2.3。分析

已经计算了总结统计数据和配对t检验结果，以调查测量系列之间的差异。 Pearson相关系数和回归分析已被用于解决数据之间的线性关系。我们采用正交回归方法（Fuller，1987），当依赖和独立变量都受到错误影响并且与因果关系无关时，这是最合适的。

基于通过室内和室外数据之间的回归分析计算的残差，进行PM2.5质量和化学成分数据的质量控制。我们将残差确定为异常（不一定无效），残差大于残差标准差的三倍。

对于FMPS数据质量控制，我们使用以下过程：a）对UFP分钟数据应用log10功能; b）在三小时（0e3，3e6等）的时段中分层数据，并计算每个时段和活动的汇总统计; c）如果数据高于相应活动和时间段的平均值加上标准差的三倍，则数据分类是非常重要的。然后，我们按小时和日常平均计算非异常数据。

使用R包（版本3.0.1）进行统计数据分析。

3。结果与讨论

3.1。测量活动和气象条件

研究期间的气象条件总结在表2S（补充资料）。抽样时期代表了该地区典型的年度变化。第一场运动发生在大雪之后，其特征是最低温度与典型值相似，但最高气温明显高于气候平均值。特别地，在第一监测时段的第二部分中，最高温度达到21.7℃，即比该周期的典型最高温度高4.2℃。第二次运动的特点是阴雨天气的天气条件不同，第三次运动是典型的初夏。该区域的特点是风力强度低，这是三次监测活动的共同特征（平均风力强度从第三次运动时的1.9米/秒到第一次运动时的2.6米/秒）。合理的常数也是相对湿度，显示非常相似的平均值（三个运动中为55.2,53.8,50.4％），但日常变化较大。所有采样周期的降水事件都很少见。特别是在第一次运动中，我们只有三个下雨天，平均降水量为2 mm。

在两个室内监测点测量的温度显示非常相似的值和时间模式。与室外值相比，季节性差异明显减少，特别是由于较低的最低温度。相反，与室外RH值相比，我们发现室内季节变化较大，尽管RH室内值一直在50％以下。

3.2。室内和室外颗粒的测量

重要的是要认识到，这个实验的设计与大多数早期室内和室外颗粒测量的工作不同。大多数早期的研究取决于自然通风过程，包括通过门窗周围的裂缝或通过开放的窗户进行空气交换的空气交换。在这些实验中，空气交换被风扇驱使空气进入房间，因此颗粒损失的过程将受到一些差异。在没有室内源的情况下，室内颗粒浓度通常被发现低于室外颗粒浓度，这是由于在空气渗透过程中表面上的颗粒损失以及由于建筑物内部表面的损失造成的。在这些实验中，第一种损失机制是微不足道的，因为空气引入方法对颗粒浓度仅产生非常小的变化，因此空气中浓度的降低几乎仅仅由于沉积到表面。通过FMPS去除空气并通过PM2.5采样器过滤颗粒的速率远远小于房间的空气交换

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