通过固相反硝化从水和废水中除去生物硝酸盐外文翻译资料

 2022-11-05 11:43:38

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通过固相反硝化从水和废水中除去生物硝酸盐

摘要

接收水域硝酸盐污染已成为全球严重问题。固相脱氮工艺是一种新兴技术近年来受到越来越多的关注。它使用可生物降解聚合物作为用于反硝化微生物的碳源和生物膜载体。广泛的天然和合成生物聚合物，包括木片，锯屑，稻草，棉花，玉米棒，海藻，树皮，聚羟基链烷酸酯（PHA），聚己内酯（PCL），聚丁二酸丁二醇酯（PBS）和聚乳酸（PLA），因为其性能好，成本低，可用量大，已被广泛应用。本文介绍关于固相脱氮在饮用水，地下水，水产养殖废水，二级废水和C / N比低的废水中的应用概况。固体碳的种类来源，影响因素，生物膜附着在生物降解载体上的微生物群落潜在的不利影响和脱氮过程的成本被引入和评估。木片和聚己内酯是受欢迎和有竞争力的天然植物和合成可生物降解聚合物，分别用于脱氮。大部分反硝化物报道在固相反硝化作用中家族Comamonadaceae在类Betaproteobacteria。 Diaphorobacter，Acidovorax属的成员和Simplicispira大多报道。在未来的研究中，应更加注意通过固相脱氮同时去除硝酸盐和有毒有机污染物如农药和PPCP，以阐明固体碳源的分解代谢和调节关系和反硝化，以及对二次污水的后处理。固相反硝化工艺是从水和废水中去除硝酸盐的有前景的技术。

1.介绍

由于化肥农药和污水灌溉的密集应用导致接收水域硝酸盐含量日益增加成为全球严重的问题。硝酸盐浓度高在接收水域中具有富营养化和有毒藻类绽放的潜在风险（Ghafari et al。，2008）。硝酸盐被鉴定为饮用水中其中之一的有害污染物，因为它会引起婴儿高铁血红蛋白血症（蓝色婴儿综合征）和硝酸盐还原在唾液中亚硝酸盐形成亚硝胺，这是已知的致癌物质（Matiju et al。，1992）。饮用水中硝酸盐氮（NO3-N）的最大允许浓度为10mg/L-1，制定于美国环境保护局和硝酸盐最大允许浓度50 mg/L-1制定于世界卫生组织，以减少对人体健康的危害（Tsai et al。，2004）。

生物硝化和反硝化在水污染防治领域是一个非常重要的课题（王阳，2004; Liu et al。，

2005; Chen et al。，2006）。研究了不同的技术并开发用于除去硝酸盐，包括离子交换，吸附，膜分离，电渗析，化学反硝化和生物反硝化（Aslan和Turkman，2003; Wang and Kang，

2005）。生物反硝化是通过脱氮微生物进行的，其使用硝酸盐作为末端电子受体，有机和无机物质作为电子供体和能量来维持微生物生长（Ines et al。，1998; Ghafari et al。，2008）。有两种生物反硝化，异养和自养。自养脱氮剂使用氢，铁或硫化合物能源和无机碳化合物如二氧化碳和碳酸氢盐作为碳源（Karanasios等，2010）。使用有机碳化合物作为碳源的异养脱氮剂是自然界最常见的反硝化物（Van Rijn et al。，2006）。异养生物反硝化最终用于转化硝酸盐变为氮气被认为是更经济的，实际上也是更大规模的，因此具有高选择性（Ovez et al。，2006a; Schipper et al。，2010b）。传统的技术是添加水溶性物质如甲醇，乙醇，乙酸和葡萄糖进入脱氮反应器（Modin等，2007; Bill等，2009）。当面临剂量不足或过量时，会导致污水质量下降，其需要复杂的过程控制和连续监控。另外甲醇、乙醇，由于其毒性和易燃性而在储存，运输和运行过程中亦具有安全隐患。最近，固相使用涉及天然植物样材料的固体物质和合成的可生物降解的聚合物作为碳的脱氮反硝化和生物膜载体的来源已被证明是从水和废水中除去硝酸盐的有希望的替代方法（平石和汗，2003; Boley and Muller，2005;朱和王，2016）。

本文介绍了固相脱氮对水和废水中硝酸盐去除的应用。通常使用的固体碳源，影响温度和溶解氧（DO）的参数因而影响脱氮率，附着在生物膜上的特征和微生物群落生物降解载体，这些固相脱氮的不利影响并引入和评估脱氮成本，这些都是这一技术在未来的挑战。现在这篇文章对于从水和废水中除氮的研究人员和工程师将是有用的。

  1. 固相脱氮：原理和特性

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图1说明了固相反硝化过程中所涉及的反应机理。在该方法中使用的聚合物称为固体
碳源可以是天然的也可以是合成的，它们不溶于水，可生物降解。固体碳源最初通过细胞外酶如附着生物膜中的微生物排泄的脂肪酶水解，然后分解成可溶性和小分子底物。大部分底物被脱氮利用，作为电子给体的微生物将硝酸盐还原为亚硝酸盐，硝酸氧化物，一氧化二氮，最后是氮气，这是最有可能的路径。还有另一种不同的硝酸盐还原为铵（DNRA）的途径。 DNRA与反硝化竞争，并将硝酸盐转化为铵而不是转化硝酸盐至N2（Van Rijn等，2006）。据报道，DNRA是涉及硝酸盐去除的次要过程和小于4-10％的去除硝酸盐量归因于DNRA（Gibert等人，2008; Healy等人，2012）。此外，有可能一些底物被厌氧消化以产生甲烷而不是脱氮。在里面氧的存在，一部分底物可能因生物降解过程被有氧降解（Boley和Muller，2005），其中生产了二氧化碳和生化物。
由于固体碳源仅在分解后才能通过反硝化微生物获得，释放的碳根据水相中硝酸盐水平由细菌调节。因此，剂量过量或剂量不足的风险会得到避免。过程的控制和监督也很简单
（Gutierrez-Wing等，2012）。如今，固相脱氮已被用于补救治疗地下水的饮用水，地下水和C / N比低的废水，用于二次污水的三级处理和再循环，用于硝酸盐去除的水产养殖系统。

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3.通常用于脱氮的固体碳源

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3.1固体碳源类型及其脱氮率

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反硝化的固相碳源有两种：天然植物样材料和合成可生物降解聚合物。表1列出了碳源类型的优点和缺点。天然材料如木片，秸秆和棉花价格便宜，但在废水中发现溶解有机碳（DOC）和颜色的高释放量，特别是在启动期间（Volokita等人，1996; Aslan和土库曼，2004年; Ovez，2006; Xu et al。，2009;罗伯逊，2010;Cameron和Schipper，2012）。可生物降解的聚合物，包括聚羟基链烷酸酯（PHA），聚-3-羟基丁酸（PHB），聚（PHBV），聚己内酯（PCL），聚己内酯聚丁二酸丁二醇酯（PBS）和聚乳酸（PLA）作为脱氮的合适的碳源，因为它们的释放很低的DOC，但其成本相对较高（本田和大泽，2002;平山和汗，2003; Walters et al。，2009; Zhao et al。，2009;周等2009年;沉和王，2011; Takahashi等，2011;吴等人，2013b）。
硝酸盐对氮的转化率影响用作反硝化电子供体的碳源。表2说明硝酸盐去除效率和脱氮率不同1104 J. Wang，L. Chu / Biotechnology Advances 34（2016）1103-1112固体碳源。反硝化率（硝酸盐去除率）计算为进水中硝酸盐浓度的差异和流出物除以水力停留时间（HRT）。范围广泛在反硝化率最有可能是由于差异碳源的类型和生物利用度，液压条件和操作参数，如硝酸盐负载率，反应器配置和温度（Ghafari et al。，2008）。一般来说，脱氮使用合成可生物降解聚合物的方法比使用天然有机物质具有更一致和更高的硝酸盐去除速率。
在使用的各种天然植物样材料中，木片是最受欢迎，被认为在实际应用中具有吸引力
由于成本较低，C / N比较高，有效期较长并且以适中的成本容易获得（Cameron和Schipper，2012;Healy等，2012）。木片显示长期（5-15年）硝酸盐去除率（1-20克N m -3 d-1），维护最少（Robertson，2010）。 Warneke等人（2011）表明，与其他材料相比，木材材料具有中等和持续的硝酸盐去除，较少的副作用，如DOC和N2O释放作为玉米棒和麦秸。

关于可生物降解的聚合物，PHA和PHB是微生物储存材料，可天然生物降解细菌（Hiraishi和Khan，2003）。合成聚合物，如PCL和PBS已被用于农业膜，包装和持续释放药物或农药的载体，这被证明是是脱氮的有效碳源。 PCL在经济上更多有吸引力，因为PCL的生产成本几乎是PHB的一半（Hiraishi和Khan，2003）。

化学计量关系描述：使用PHB和PCL作为碳源的脱氮反应为（Boley等，2000; Honda和Osawa，2002）：

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C4H6O2和C6H10O2代表PHB和PCL的单体单元。C5H7O2N是细菌生物质的通式，产量系数为0.45 g生物量g-1 PHB消耗。理论量用于除去1g NO3-N的PHB和PCL分别为3.03和1.36g，这与可溶性碳源相当。对于常用的甲醇和乙醇，该值为2.47和2.01 g g-1 NO3-
（Matiju et al。，1992）。生物聚合物由于水中残留的氧气的消耗，消耗的物质将略高于化学计量值（Boley和Muller，2005; Gutierrez-Wing等，2012）。一部分可生物降解聚合物可能会被有氧生物降解而不是分解反硝化。
为了降低成本和提高生物利用度，已发展出将生物降解塑料与廉价的有机物质如淀粉和竹粉混合（Tokiwa et al。，2009）。混合淀粉与PCL，PBS，PLA和PHBV（Koenig和Huang，1995; Tokiwaet al。，2009; Wu等，2015）和PCL /竹粉复合材料（Chen et al。，2009）形成的生产环境友好型生物聚合物复合材料成本低。我们的研究小组研究了PCL /淀粉混合物的脱氮性能（Shen等，2013b，2015a，2015b）。 在16天的观察中，PCL /淀粉共混物的脱氮率为2.1-PCL /共混填料反应器观察到比PCL高3.0倍，快了2天。但PCL /混合物的初始DOC较高。 发现生物降解塑料（60％淀粉和30％聚丙烯）显示较高的硝酸盐去除效率和更长时间寿命相比小麦秸秆和木屑在地下水的修复方面。朱和王（2016）比较了脱氮性能三种可生物降解聚合物PHBV，PHBV /淀粉和PHBV /竹粉（BP）混合在填料床生物反应器中去除来自地下水的硝酸盐的效果。实验结果表明在没有外界接种的条件下，观测到快速启动30-40日在装有PHBV /淀粉的生物反应器和PHBV / BP反应器成功转载好，PHBV反应堆需要3个月以上达到相同的装载率。 PHBV / BP被认为是经济上有吸引力的碳源，具有良好的脱氮性能，如更好的硝酸盐去除效率和较少的不利影响。

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3.2物理和水力特性的影响

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研究表明使用不同粒径的木片硝酸盐去除速率没有显着差异。此外，硬木和软木之间没有明显差异（Schipper等，2010b）。 Cameron和Schipper（2012）研究了硝酸盐去除在反硝化床上装满四种尺寸的木片：4,6,15和61毫米。在10-23个月内，各种木片的脱氮率为0.004〜0.005g NO3-N L-1 d-1在23.5°C的环境下。他们认为温度升高是提高脱氮效率的更有效途径性能，而不是碳源的液压效率。通过捕获生物膜中的初始降解产物发现固体载体的孔隙可能影响脱氮。 GutierrezWing等（2012）报道，多孔固体碳材料越多可能会在毛孔中增加更多的接触并增加表面酶降解的可用性。应该注意的是，由于生物降解，载气的孔隙率会改变。Robertson（2010）研究了发现使用木片的硝酸盐去除不同年龄新鲜薯片的脱氮率最高，从高达15.4-23.0 mg N L-1 d-1，而下降到12.1-9.1 mg N L-1 d-1，分别使用寿命为2岁和7岁木屑。第一年木片损失了大约50％的反应性，但在此后几年仍然保持相对稳定的退化率。
当表面积的反硝化率翻倍，使用的PHA颗粒也加倍（Muller等，1992）。张等人（2016）研究了不同分子量（MW）为6万，8万和14万g mol-1，并具有不同形状的颗粒和气瓶的PCL的脱氮率。一般来说，生物降解性和脱氮率随MW的下降而增加。然而，当PCL具有圆柱形，粗糙表面和最高MW显示最高的硝酸盐去除效率为97.4％，而96.7％，75.1％和63.2％，分别是MW为6万，8万和14万的去除率。他们认为不规则的形状和粗糙的表面有益于生物膜的附着，可能作用比固相脱氮中的MW更大。
最后，应该指出，由于固体基质被降解为碳源，所以基材中可用的有机化合物将会随操作时间减少。因此，固体碳的更新成为必不可少的延续固相脱氮工艺的步骤。 Saliling等人（2007）评估脱氮过程中木片和麦秸的质量减少率。如果有机载体的寿命是其初始的50％
，那么木片和稻草的寿命是1.0和0.5年。

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  1. 影响脱氮性能的因素

4.1温度

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温度是控制固相反硝化的重要因素，影响参与水解固体底物和硝酸盐还原的酶的活性。在低点温度下，碳源水解的效率和反硝化细菌的活性均降低（Canziani等，1999），导致脱氮率降低。
我们以前的研究表明，当温度低于最佳值时，脱氮率急剧下降。平均硝酸盐去除效率从92.5％（25℃）降至68.7％（15℃），当使用PCL /淀粉共混物作为脱氮的碳源时（Shen等，2015a）。我们还发现，当 使用PCL作为从地下水去除硝酸盐的碳源时，当温度降低5℃时，硝酸

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