Model-3 / CMAQ和CAMx在珠江三角洲的臭氧模拟评估和比较外文翻译资料

 2022-11-18 20:05:10

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Model-3 / CMAQ和CAMx在珠江三角洲的臭氧模拟评估和比较

SHEN Jin, WANG XueSong*, LI JinFeng, LI YunPeng amp; ZHANG YuanHang

State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control; College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China

Received December 20, 2010; accepted April 15, 2011; published online September 17, 2011

摘要:使用区域空气质量模型Models-3 / CMAQ和CAMx对2004年10月珠江三角洲(PRD)的臭氧污染进行了模拟。对两个模型的结果进行了评估,并与12个监测站观测到的浓度进行了比较。通过综合过程速率分析,量化不同物理和化学过程的影响,并研究两种模型之间偏差的原因。CMAQ和CAMx都重现了珠江三角洲大多数台站臭氧的大小和变化。模拟结果和监测数据之间的相关系数(R)对于CMAQ是0.73和对于CAMx是0.74。CMAQ和CAMx在12个地点的标准平均偏差(NMB)平均分别为-8.5%和8.8%。CMAQ和CAMx的标准平均误差(NME)分别为36.7%和37.9%。两个模型的结果之间的相关性非常高(R = 0.92),并且它们模拟的臭氧空间分布表现出共同的特征。但使用CMAQ模拟获得的值比使用CAMx获得的值低平均约17%。在某些地区或不同类型的监测站,使用这两种模型的模拟结果并不相同。珠江口附近干沉降,反应参数和垂直传输的差异可以解释使用这两种模型所得结果的差异。在上风区,与使用CMAQ相比,最细嵌套的边界浓度的差异是使用CAMx获得较高值的主要原因。CAMx需要提供更多干沉降算法。改进光解速率的计算方法也可以提高CMAQ的臭氧模拟。

关键词:珠江三角洲,CMAQ,CAMx,臭氧,过程分析

1介绍

空气质量模型是区域空气污染研究的重要工具。常用的模型包括美国的Model-3区域多尺度空气质量(Models-3 / CMAQ)[1]和带有扩展的综合空气质量模型(CAMx)[2],欧洲大气污染扩散模型(EURADAN Air pollution Dispersion Model,EURAD)系统[3],法国的CHIMERE [4],芬兰的空气质量和紧急模拟系统SILAM,英国的“Your Air”和NAME,西班牙的欧洲动态空气质量预报系统(EOAQF),MATCH AQ预报和信息系统(MAQS),荷兰长期臭氧模拟(LOTOS)欧洲动态烟雾(EUROS)[5,6],嵌套空气质量预测模拟系统(NAQPMS)[7]和在中国的区域酸沉降模型系统(RegADMS)[8]。其中,Models-3 / CMAQ由美国环境保护署推荐,CAMx也被选定为加利福尼亚州和德克萨斯州等州的监管模式。这两种模式不仅在美国广泛使用,而且越来越多地应用于中国的空气污染研究[9-15]

由于这些模型的设计和开发受到限制,使用观测数据评估模型性能始终是非常重要的,然后可以确定模型的特征(如可靠性和适用性)[16]。不同模型的评估和比较受到越来越多的关注[5,6,17,18]。这种比较有助于实现各种模型之间的一致性和差异性,并对其进行改进,为合理利用模拟结果提供重要的指导。Vautard等人[6]比较了欧洲和美国的六种空气质量模型在臭氧和颗粒物(PM)模拟中的表现。Tesche等人[19]将使用CAMx和CMAQ获得的结果与美国东部6个监测网络的数据进行了比较。发现这两个模型都很好地再现了真实情景,但CAMx的模拟结果比CMAQ更好。据认为,这种差异是由两个模型中基于不同烟雾室实验的参数造成的。模型之间的垂直平流和干沉降的处理也不同。目前,模型之间的比较仅限于比较模拟浓度的水平。大气污染物浓度的变化是各种大气物理和化学过程的综合结果。深入分析和比较大气过程将有助于理解不同模式的特点和不同结果的原因。但是,相关报告并没有。

珠三角是中国重要的城市群,发展迅速,尤其是经济发展方面。光化学烟雾是那里的主要空气污染问题;并且有一些研究侧重于珠江三角洲的臭氧污染[20]。区域空气质量模型在研究臭氧污染的特征,控制和预测方面发挥着重要作用。模型的选择和模型的表现直接影响我们对污染原因的了解,预测的准确性以及决策和管理的有效性。因此,模型评估是珠三角地区臭氧污染模拟研究的重要组成部分。Wang等人[21]模拟臭氧污染,并在2004年中国珠江三角洲空气质量区域综合试验项目(PRIDE-PRD2004)[22]中使用CMAQ进行了一些过程分析。过程分析对深入研究臭氧污染至关重要。基于过程分析的比较在解释主要过程处理的差异和理解各种模型的能力方面比仅基于浓度的比较更有效。在以前的CMAQ模拟的基础上,本研究在2004年10月模拟了珠江三角洲的臭氧污染,并使用CAMx进行了过程分析。首先,对CMAQ和CAMx之间的臭氧浓度进行评估和比较。随后,从大气过程的角度探讨了两种模式的结果偏差与两种模式在臭氧模拟中的特点之间的关系,为将来CAMx和CMAQ在珠三角地区的应用提供了相关信息。

2材料和方法

2.1 CMAQ和CAMx

CMAQ是1998年开发的多尺度综合空气质量模型系统,适用于从城市尺度到区域尺度的对流层臭氧,酸沉降,能见度和PM的模拟[1]。CMAQ主要包括空气动力学,气相化学,气溶胶过程,云化学。CAMx也是欧拉空气质量模型。CAMx的配置与CMAQ相似。它也适用于从城市到大陆的多种气体和颗粒污染物的模拟。CAMx有一个双向嵌套网格结构。至于光化学机理,它提供了CB和SAPRC机制供选择[2]

本研究中用于CMAQ和CAMx的参数如表1所示。

表1 CMAQ和CAMx的构造

2.2域和时间

图1显示了CMAQ的模拟域。CAMx的第一个领域覆盖了与CMAQ相同的区域。为了满足双向嵌套的要求,CAMx中的第二个和第三个域比CMAQ的要小一些。三重嵌套的水平分辨率为36/12/4公里。

珠三角的秋季臭氧污染最为严重。考虑到排放清单和监测数据的丰富性和可用性,我们选择2004年10月1日至30日为研究期。

图1 CMAQ(虚线)和CAMx(实线)模拟的域

2.3气象输入,排放清单和观测数据

这两种模式都使用了第五代NCAR / Penn州中尺度模式(MM5,3.7版)的相同气象输入。 Wang等人[21]描述了初始气象场的参数化和数据。

第一个域(36公里网格)的排放清单来自太平洋运输和化学演化(TRACE-P)实验[29],该实验足以为第二个域提供边界浓度。第二和第三领域(12公里和4公里网格)的排放清单来源于广东省环境监测中心和香港环境保护局提供的数据。同时,为了反映广东省特别是珠江三角洲的排放格局,根据排放相关研究成果修改了排放清单。Wang等人[21]对排放清单进行了详细处理。

臭氧监测数据来自珠江三角洲的空气质量监测网络。监测站位于珠江三角洲的主要城市,其分布捕捉了区域大气污染的基本特征(图2)。

图2 监测点的分布。注:GDEMC代表广东省环境监测中心。

2.4模型评估和比较的方法

使用标准平均偏差(NMB),标准平均误差(NME)和均方根误差(RMSE)通过模拟和观测数据之间的比较来评估模型性能。统计的定义如下:

(1)

(2)

(3)

Cm代表模拟臭氧浓度,CO代表观测臭氧浓度。NMB表示模拟值和观测值的平均偏差,而NME表示平均绝对误差。它们是无量纲统计量。与浓度具有相同维度的RMSE显示模拟和观测数据的偏差水平。这些值越接近0,模拟越好。此外,相关系数R用于显示模拟数据集和观测数据集之间的相关性。

另外,使用标准平均分数偏差(NMFB)和标准平均分数误差(NMFE)来表示CMAQ和CAMx之间的模拟结果的差异。他们的定义如下:

(4)

(5)

CmqCmx分别代表CMAQ和CAMx给出的模拟臭氧浓度。

2.5过程分析

臭氧浓度的变化是由一系列复杂的大气过程造成的,例如,化学过程,水平和垂直运输以及干沉降。在CMAQ和CAMx中实施的综合过程速率分析(IPR)计算每种物理和化学过程对臭氧浓度的贡献。IPR计算每小时对气相化学,水平平流和扩散,垂直平流和扩散,沉积以及选定网格中的其他过程的臭氧浓度的贡献。它通常用于深入分析空气污染过程[21,30-32]

在这项研究中,我们分析了几个选定网格对臭氧浓度的贡献。通过比较这两个模型在这些选定地点的IPR结果,对各种过程对臭氧浓度变化的影响进行了量化,并获得了两个模型之间模拟臭氧浓度差异的根本原因。

3结果与讨论

3.1模型性能评估

根据小时观测,2004年10月从珠江三角洲12个监测站观测到的臭氧浓度(图2)被选中用于与使用CMAQ和CAMx的模拟结果进行比较。这些台站的臭氧浓度时间序列和相关的统计数据表明,总体而言,这两个模型重现了该时期臭氧的大小和变化(图3和表2)。模拟结果与大多数台站的观测资料非常吻合。这些统计数据与其他研究(表3)相当,表明本研究中建立的CMAQ和CAMx系统成功地模拟了珠三角地区光化学烟雾污染的合理表现。

这两种模型都低估了位于珠三角南部紫马岭站污染严重日的臭氧浓度峰值。在从化区和金古湾两个区域站,模拟结果有系统地低估。排放清单中的不确定性被确定为偏差的主要原因。Zheng等人[39]研究了珠江三角洲的排放,并指出车辆氮氧化物的不确定性在-55%到 70%之间,而来自发电厂的氮氧化物的范围在-23%到 33%之间。挥发性有机化合物(VOCs)排放的不确定性甚至更大。此外,珠三角地区在秋季频繁观测到生物量燃烧活动,很难精确估计它们何时何地出现在目前的排放清单中。此外,模拟期间主要来自珠江三角洲东北部。分别位于珠江三角洲东部和东部的天湖和金谷湾受上风向污染物排放影响较大。由于难以获得这些地区的排放数据,珠江三角洲以外地区的排放清单的不确定性高于珠三角地区。

CMAQ和CAMx的模拟结果之间的相关性很高(R = 0.92),这表明使用这两种模型的模拟臭氧浓度的变化是一致的(图4)。至于臭氧浓度水平,CMAQ模拟的值略低于整体观测资料(月平均值43.0times;10-9 V / V,NMB = -8.5%),而CAMx稍微高估了臭氧浓度(月平均值51.1times;10-9 V / V,NMB = 8.8%)。这两个模型的NME和RMSE很接近,这说明两个模型的模拟和观测之间的偏差程度相似(表2)(详见3.3节)。

Byun等人[40]用CAMx和CMAQ研究了休斯敦-加尔维斯顿-布拉佐里亚地区的臭氧污染,发现CMAQ模拟的臭氧峰值比CAMx差。然而,Zhang等人[41]发现,在美国东南部,两种模型的模拟结果差不多,并且与农村地区的观测资料相吻合;但两种模型都高估了城市或郊区地区的臭氧浓度,因此CAMx会导致高估。我们没有找到上述模式,这表明模拟结果和统计数据随着不同地区空气质量模型的应用而变化,因为不同地区的排放特征,地形和气象条件有很大不同。

表2 2004年10月模拟臭氧浓度与珠三角观测资料的CMAQ / CAMx性能统计

表3 相关研究中模拟臭氧浓度的NMB,NME和RMSE

图3 2004年10月CAMx(红色)和CMAQ(蓝色)的观测(黑色)和模拟臭氧浓度的时间序列。

图4 CMAQ和CAMx的模拟臭氧混合比。 实线表示线性拟合。

3.2臭氧的空间分布

CAMx和CMAQ在15:00给出的模拟臭氧浓度的空间分布在2004年10月进行了平均,结果基本一致(图5)。在这两个地区,珠三角

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