城市街道峡谷中的粒径分布以及它们向城市背景空气的转变:测量和一个简单的模型研究外文翻译资料

 2022-11-24 15:37:47

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城市街道峡谷中的粒径分布以及它们向城市背景空气的转变:测量和一个简单的模型研究

汽车交通是现代城市中主要的人为气溶胶源之一。这些排放的特性对于描述城市空气的质量很重要。测量在德国城市地区的街道峡谷中进行。从周一到周五,当交通密度最高时,数浓度的最大值出现在早晨。在繁忙的城市街道附近的高峰时段,测量到的粒径分布的最大值是15纳米:这与汽车尾气中直接测量的大小分布有很大的不同(用于车辆排放认证的底盘动力装置上的车辆),通常是50纳米。

在城市地区测量的粒径大小分布取决于距离最近的公路的距离。随着距离的增大,粒径分布的最大值增加了,总数浓度也降低了。这似乎是由于凝结等过程导致的粒子生长,以及周围空气的稀释。为阐明粒子分布从街道峡谷到城市空气背景的转变,使用截面气溶胶模型来计算数量大小分布的演变,包括冷凝,凝固,稀释,连续夹带的影响,与测量结果有良好的一致性。

关键词:交通排放;数浓度粒径分布;空气污染研究;城市大气

1简介

一般的空气污染和空气中的微粒尤其构成人类健康风险,因此城市空气质量仍然是一个重要的监管问题。气溶胶粒子是几项流行病学研究的主题,总结在Pope和Dockery(1999)的研究中中。人们注意到车辆排放物中的颗粒,因为它们被怀疑会增加呼吸系统问题(Nitta等人,1993年)。最近的研究发现,呼吸系统问题与直径小于100纳米的粒子的数量有关,而不是更大的粒子(Peters等人,1997)。此外,车辆排放不仅会诱发不利的呼吸系统和免疫系统对健康的影响,而且还可能致癌(Ye等人,1999)。

在城市地区,亚微米大小的人为气溶胶的主要来源包括家庭取暖源、私家车、工业设施和供暖厂。这些来源直接释放出粒子,并释放出前驱气体,这些气体通过成核和缩合而转化成粒子。对城市地区颗粒物浓度的测量可分为两类:排放和城市空气污染。排放研究关注的是特定粒子源排放的废气,而城市空气污染研究则侧重于受一个或多个来源影响的城市地区的选定地点,这些地点代表了人类所接触到的气溶胶浓度。

在过去的几年中,城市空气污染研究从使用基于质量的方法转变为基于数字的方法,以强调超细粒子的存在(lt;20 nm)。几项研究集中于粒子的总质量(例如,Zeevander等人,1998;Kuhlbusch等人,1998),然而,由于它们质量较小,lt;100纳米的粒子常常被忽略。最近的实验包括使用颗粒大小的光谱仪进行颗粒物粒径的测量,但是光谱仪的探测下限是10-20纳米(例如,Tuch等人,1997;Hughes等人,1998;Buzorius等人,1999)。在最近的实地研究中,使用冷凝粒子计数器来测量总粒子数浓度降至3纳米(例如,vakev等人,1999;Harrison等人,1999年),但缺乏关于规模分布的信息。Woo等人(2001)在亚特兰大市区测量了3 nm的大小分布。这个测量地点受到交通和工业排放的影响。Wahlin等人(2001年)通过在哥本哈根的一个街道峡谷中测量10-700纳米大小的颗粒大小分布,将重点放在与交通有关的排放上。然而,由于这是一项在单一地点进行测量的研究,没有调查在城市大气中进行的气溶胶转换。为了描述城市地区粒子数浓度的不均匀性,以及源和代表背景气溶胶的地点之间的转换过程,还需要增加一个位于与背景气溶胶相对应的位置的地点。从两个这样的数据集,可以用计算机模型来确定气溶胶转换机制。Janssen等人(1997)比较了街道和城市背景,没有研究粒径大小分布。到目前为止,还没有对城市地区的数字大小分布的演变进行研究。将现场测量数据与模型计算相结合,对潜在的气溶胶物理学提供了有用的解释。在这项研究中,我们关注的是在莱比锡的两个地点测量的粒子数的大小分布,这是一个有460万居民的城市(Wehner,2000):街道峡谷代表城市交通作为一个粒子源和对流层研究所的建筑(IfT)作为城市空气背景。在这两个地点,最大的颗粒浓度发生在高峰时间:在街道峡谷为13 nm,在IfT为24 nm。然而,在街道峡谷中的粒子数浓度是IfT的10倍。为了研究城市环境中悬浮微粒的转变,我们模拟了从街道峡谷到城市背景的气溶胶的转变。这种转变可以通过凝结、凝结、周围空气稀释、以及新释放的交通相关粒子的持续夹带来解释。

  1. 实验

1.1 街道峡谷测量

在德国莱比锡一条繁忙的街道峡谷的北边的人行道上,测量了粒子数的大小分布和痕量气体浓度,周围街道狭窄(典型建筑物间距是21米)被4到5层公寓(典型的高度为20米)包围。建筑能够防止街上峡谷由于与进入的空气交换质量产生的排放快速稀释,尤其是在有更稳定的大气分层的冬天。因此,街道峡谷中的气溶胶可以被认为是由汽车交通排放所主导的。

街道上只有一条车道,这经常导致测量地点附近的交通堵塞。工作日的平均交通密度为每天约30 000(星期日为20 000)车辆(Streicher,1998)。交通密度数据,包括卡车和乘用车的比例,都是从D.uring和Lohmeyer中得到的。在测量点,卡车的比例从周日早上的3%到工作日早晨的10%不等,根据他们使用的燃料类型对汽车进行分类是很困难的。然而,根据1997年的车队(报告,Umweltbundesamt,1999),东德城市的汽车交通量中有11%是柴油发动机。

所有的测量系统都安装在一个20英尺长的集装箱内。测量系统自动运行,每隔一天检查一次。气雾剂和痕量气体的进气点位于离地5米的地方。选择这个高度是为了尽量减少容器对气流的影响,并使行人无法接触到,以防止对入口的损害。这些测量是在1997年10月15日至12月15日期间进行的,由于电力中断,几次测量中断。大约采集到6周的完整数据集(24小时/天)。

这个地点以前被当作测量地点,因为它是莱比锡污染最严重的地方之一(Streicher,1998,D.uring 和 Lohmeyer,2001)。在之前的研究中,尽管测量仅限于PM10和痕量气体测量,但在街道峡谷内的烟羽分散被建模,结果对于解释我们在当前研究中获得的数据是有用的。

1.2 城市空气背景测量

作为一项长期实验的一部分,城市空气背景的数量分布是在位于莱比锡郊区的对流层研究研究所(IfT)的一幢建筑中测量的。这个研究中心本身就被几条繁忙的街道所包围,而且测量地点至少有1亿人。在1000米到IfT的范围内,没有明显的工业粒子源。气溶胶的入口被安装在一个建筑物的屋顶上,大约离地16米。

1.3 仪器

通过使用双差移动粒子筛(TDMPS)系统(Birmili等人,1999),测量了从3到800纳米的粒径大小分布。TDMPS系统由两个子系统组成,可以同时测量不同大小的粒子范围。超细粒子(3lt;Dplt;21纳米)是通过使用超细差异移动分析仪与超细缩微粒子计数器(UCPC,3025,TSI,st.Paul,美国MN,美国)来测量的。采用差分移动分析仪和CPC(UCPC, 型号3025, TSI Inc., St. Paul, MN, 美国)测量较大的粒子(Dpgt;21 nm)。NO、NO2和CO使用no/no2分析仪(型号9841,监测实验室,美国,美国)和一个CO分析器(型号9830,监测实验室公司,美国公司,美国)测量一氧化碳浓度。测量还包括在IfT大楼的屋顶上得气象参数,如温度、气压、相对湿度、风速和风向。

  1. 在街道峡谷的测量数据被用来调查汽车和卡车对粒子数浓度的影响

2.1 一天中的情况与一周中的一天的关系

为了将街道峡谷的粒子数大小分布与交通密度联系起来,将数据在工作日和周末的交通模式之间进行了区分。星期五被排除在工作日的交通模式之外,因为其他工作日的粒子和气体浓度的偏差是由于高峰时间的变化造成的;由于高峰时段的交通在中午时分开始,所以周五的数字浓度迅速下降,这比其他工作日的高峰时间早了4小时。周末的数据被划分为周六和周日,而只有周日的数据将会被讨论,因为周六的交通模式是工作日和周日之间的混合。工作日和周日测量的数字大小分布的日变化显示为平均大小分布(图1),最大的粒子数浓度发生在工作日。在上午06:00到12:00之间,粒子直径从10到20纳米(图1a)。从03:00的25000cm-3到7:00的15000 cm-3,在上午7:00时,粒子浓度迅速增加,在下午和晚上减少,在午夜时达到最大值的20%。

周日(图1b),平均粒子数浓度(5:00~20:00)比平日低3倍以上。最大的颗粒浓度也出现在相同的大小范围内,主要是在下午。数据变化的增加是由于周日的数据集越来越少(数据采集的数据为6个周日,而工作日为20个工作日)。

图2a显示了工作日和周日总粒子数浓度的直接比较。在同一时间段内,CO的平均浓度是交通密度的标志。工作日的总粒子数浓度在早晨增加(图2a),在08:00左右达到峰值;这与图1a的最大值相吻合。无浓度与总浓度(工作日:R=0.89;周日:R = 0.93)。粒子的第一个峰值,NO浓度也发生在上午的高峰时间,大约在08:00。在达到峰值后,粒子浓度会缓慢下降,而在下午16:00到18:00之间,没有浓度再次达到峰值。然而,在与亚特兰大测量的粒子数浓度数据一致的情况下,这第二个峰值并没有在街道峡谷的颗粒浓度中得到观测(吴宇森等人,2001年)。

在下午的街道峡谷中,这一缺失的峰值可能是通过考虑交通密度数据来解释的。图2b显示工作日和周日每小时(密度)的客车和卡车(包括货车和公共汽车)的平均数量。在工作日,客车的密度在06:00到18:00之间几乎是恒定的,而卡车的密度在下午下降。因此,粒子数的浓度与卡车的密度更密切相关。

此外,早晨的环境温度普遍较低,这影响了从前体气体中形成的次生气溶胶粒子的动力过程。与早晨的粒子形成相比,下午的粒子形成可能会由于温度的升高而降低,而没有浓度显示出比早晨更低的交通诱导峰值(cf.Kittelson等人,2000)。

图2还显示了交通密度的比较。工作日的高峰值是周日的四倍。NO的变化与粒子浓度的变化相吻合,这表明了这两种污染物的共同来源。考虑到交通密度(图2b),测量数据不能仅由客车的排放量来解释。尽管周日下午的客车密度几乎和工作日下午一样高,但主要的差异发生在卡车的密度上,平均而言,周日的卡车密度比平时要低2.5个百分点。

2.2 与盛行风向的关系

在之前的研究中(D.uring 和 Lohmeyer),交通相关的pm10浓度的分散被建模为主要风向的函数。结果表明,在与街道方向平行的风(东-西方向)中,粒子的浓度在街道峡谷中相对对称分布,对于垂直于街道方向的风(在我们的研究中为南北方向),粒子质量浓度的差异很大程度上取决于方向。对于南风来说,与北部的人行道相比,南部的人行道上发现了更高的粒子质量浓度。在我们的研究中,这个容器在所有的实验中都位于北部的人行道上。因此,我们期望在北风方向上测量的粒子数浓度超过在南风期间测量的粒子数。

在之前的研究中(D.uring 和 Lohmeyer),交通相关的pm10浓度的分散被建模为主要风向的函数。结果表明,在与街道方向平行的风(东-西方向)中,粒子的浓度在街道峡谷中相对对称分布,对于垂直于街道方向的风(在我们的研究中为南北方向),粒子质量浓度的差异很大程度上取决于方向。对于南风来说,与北部的人行道相比,南部的人行道上发现了更高的粒子质量浓度。在我们的研究中,这个容器在所有的实验中都位于北部的人行道上。因此,我们期望在北风方向上测量的粒子数浓度超过在南风期间测量的粒子数。

为了将我们的结果与这些结果进行比较,我们只使用了工作日(周一~周四)的数据,平均风速超过2米/秒。然而,由于这一有限的测量周期,没有几天的时间主要是北风。相反,从东北风吹来的三天被认为是北方风的代表。平均浓度和不集中程度被用作不同风向的污染程度的代表指标(见表1),这意味着当风从东方或西向方向流动时,数浓度约为56,10 4 cm-3。最高的数浓度发生在风从东北方向吹来的时候(1.1*10^5 cm-3),当风从南方吹来的时候是最低的(3.2*10^4 cm-3)。同样的趋势也出现在NO和超细粒子浓度。

2.3 与直接测量的车辆排放的关系

在公开的文献中给出了直接排放的汽油和柴油动力汽车的粒径大小分布(例如,Maricq等人,1999;Ristovski 等人,1998;Harris和Maricq,2001)。最大的浓度发生在40到70纳米的粒子直径上。这个最大值应该与在街道峡谷中测量的数字大小分布相关联,例如,图1和3。

通过对这些粒径大小分布的比较,得出了直接粒子排放与城市空气污染测量之间的显著差异。街道峡谷的最大浓度发生在直径为15纳米的粒子直径;而汽油和柴油车辆底盘动力计为每小时50公里时,最大直径在40到70纳米之间,从汽车尾气中颗粒的浓度小于20纳米,大于200纳米,是最大浓度的20%。

在街道峡谷中测量的粒径大小分布的平均直径为30-50纳米,低于在底盘动力计上的汽车尾气。造成这种情况的主要原因可能是由于气体排放和冷环境空气的稀释,在汽车排气管和人行道上的采样点之间形成了超细粒子。然而,目前这些超细粒子的化学成分相对来说是未知的。尽管它们的浓度很高,但它们的质量浓度过低,无法对过滤样品进行详细分析,这是一种常用的分析收集技术。这些超细粒子可能主要是由均匀的成核形成的液体液滴,由半挥发性有机物、硫酸和水的凝结和吸收而形成(Shi等人,2001)。这一理论得到了Kittelson等人(2000)报告的结果的支持,他发现随着环境温度的降低,在稀释的废气中测量的超细粒子数增加了。Wehner等人(2001)的研究结果表明,30纳米颗粒中70%-80%的温度在80摄氏度至130摄氏度之间波动;这种挥发性在硫酸中很常见。在chase的实验中(一个移动实验室追赶另一辆汽车并调查其排气),这些超细颗粒是在燃烧常规燃料的汽车上观察到的,但是没有从燃烧无硫燃料的汽车中观察到(例如,Vogt和Scheer,2001)。

以模拟的恒定速度(例如,

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