布达佩斯和伊斯坦布尔城市气溶胶PM2.5组分的化学表征外文翻译资料

 2022-11-24 15:46:45

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布达佩斯和伊斯坦布尔城市气溶胶PM2.5组分的化学表征

Tamaacute;s Szigeti；Victor G. Mihucz；Mihaacute;ly Oacute;vaacute;ri；Aslı Baysal;；Semin Atılgan;；Suuml;leyman Akman；Gyula Zaacute;ray;

摘要：本研究于2010年6月至2011年5月采用高体积气溶胶采样器对布达佩斯（匈牙利）和伊斯坦布尔（土耳其）的城市气溶胶进行收集，并对PM2.5在进行了全面的化学表征。分析包括：（1）重量法测定PM2.5质量浓度；（2）微波辅助水培和电感耦合等离子体扇形场质谱法测定微量元素（Bi, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Ga, Li, Mn, Mo, Ni, Pb, Pt, Rb, Sb, Sn, Te, Tl, U, V, Zn）；（3）离子色谱法和分光光度法评价气溶胶样品中主要阴离子（SO42-、NO3-、Cl-）和NH4 浓度；（4）用C/N分析仪测定样品中总碳组分和水溶性碳组分。

布达佩斯和伊斯坦布尔的平均PM2.5质量浓度分别为23mu;g/m3和40mu;g/m3，而欧洲委员会设定的该年平均值的目标值为25mu;g/m3。伊斯坦布尔测定的所有微量金属浓度是布达佩斯的1.2～20倍。一般情况下，除Cr、Mn、Ni和V以外，微量元素的水萃取性与取样点相似，而在伊斯坦布尔采集的样品中微量元素的溶解度较高。观察这两个城市中NO3／PM2.5和SO42-／PM2.5质量浓度的季节变化，伊斯坦布尔的总碳（TC）和水溶性碳（WSC）的浓度都比布达佩斯高，但是，TC含量对PM2.5质量的贡献在后者城市中更为显著。WSC / PM2.5质量浓度的比值也显示了这两个采样点的季节性分布。

  1. 介绍

大气颗粒物（PM）是空气质量的主要污染物之一。而直到20世纪初，PM10（空气动力学直径小于10mu;m的颗粒）在物理和化学上依然是最常被研究的粒子尺寸级别。现在，一些细颗粒物的质量浓度与某些不利的健康效应之间的联系已经被一些流行病学研究证明[1,2]。这一发现增加了大众对PM2.5、PM1.0和PM0.1（颗粒当量气动直径小于2.5、1和0.1mu;m）的研究的关注和数量。考虑到这个问题的复杂性，最近的研究已经证明，除了PM2.5质量浓度水平之外，还必须考虑其他参数，如化学成分，以确定PM与某些健康效应之间的精确相关性[3]。自2005年以来，欧盟的限制值对于每日和每年的PM10质量浓度以及一些无机气体（即CO，NO2，O3，SO2）和铅都有效，但在欧洲定期收集的PM2.5城市气溶胶的物理化学特征仍然没有被常规地完成。一般而言，北欧国家的PM2.5质量浓度值较低，地中海地区的观察值最高[4]。局部排放的增加、密集湿去除的缺乏、道路灰尘的再分配和停滞的气象条件是导致较高空气污染的主要因素，并因此在更高程度上形成PM2.5城市气溶胶分数[5]。除了以上典型的污染来源之外，北非（撒哈拉和萨赫勒地区沙漠）地区输送的尘埃也可能对测量的南欧PM质量浓度有贡献[6]。同时，我们对匈牙利PM2.5的物理化学性质知之甚少[7]，1996，一项对中欧PM进行的比较研究中，涉及了五个匈牙利城市（多罗格、塔塔、塞格勒、塔巴尼亚和埃格尔）[7]，其调查目的是确定大气中的PM10和PM2.5质量浓度。结果显示，五个研究区的平均PM2.5浓度偏差仅为4mu;g/m3，而匈牙利PM2.5平均质量浓度为40mu;g/m3，这一结果与邻近国家测量的其他浓度值相似。同样是在1996年，从布达佩斯Szeacute;na广场收集的PM2气溶胶样品中也分析发现，其测得的平均PM2质量浓度为26mu;g/m3，到2002年时，在同一采样点该值由春季下降到20mu;g/m3[8,9]。

与匈牙利一样，到目前为止，在土耳其只有少数的研究会用采样法表征当地的空气质量以及表征采集于未受影响的伊斯坦布尔郊区[10]和伊兹密尔两个地点[11]的PM2.5气溶胶组分，伊斯坦布尔和伊兹密尔郊区PM2.5的年平均质量浓度分别为20.8mu;g/m3和24.1mu;g/m3，城市PM2.5的平均质量浓度为64.4mu;g/m3。不幸的是，没有关于伊斯坦布尔收集的PM2.5气溶胶组分的化学信息。因此，本研究的主要目的是确定布达佩斯和伊斯坦布尔收集的PM2.5城市气溶胶样品的化学特征，通过测定它们的王水和水溶性微量元素含量、主要离子和总碳组分（TC）以及水溶性碳组分（WSC），此外，除了测定这些组分的质量浓度之外，将上述参数与另一个大都市随机采集的同样品参数结果进行比较也是本工作的进一步目标。

  1. 材料与方法
    1. 采样点

在12个月的时间内，在布达佩斯和伊斯坦布尔的地点收集城市气溶胶的PM2.5组分。布达佩斯采样点位于Szeacute;na广场，是中部多瑙河谷自然环境保护和水文检查所运营的12个空气质量监测站之一，距里闹市区15米处，其坐标为：47°30.6′N，19°1.8′E。土耳其的采样点位于伊斯坦布尔马斯拉克区，在伊斯坦布尔工业大学的校园内，距离闹市区15米的地方，采样点的坐标为：41°6.5′N，29°1.7′E。采样期间，在广场和校园内的两个方向上典型的机动车循环频率为3300/h和3800/h。

    1. 抽样

取样时，在两个城市都使用了装有PM2.5水头的高容量气溶胶采样器： Digiel DHA-80（DigeleleLektRusik Ag，HeNangu，瑞士）位于布达佩斯，AirFlow PM2.5（Andiic StruMeTe，佩萨罗，意大利）位于伊斯坦布尔。两种仪器都有30 m3/h的进气口，采样器位于两个地方的地平面之上约4米处，石英光纤过滤器（Whatman QM‐A）直径为150毫米，每月连续工4个作日内共采集96小时样品，研究的总风量为2880立方米。在550℃取样8小时之前，对过滤器进行预处理，以消除任何可能的有机污染。在气溶胶收集之前和之后，将过滤器保持在一个干燥器中，通过微量天平进行质量测定，然后在分析之前在室温下用胶膜密封在玻璃培养皿中。在土耳其，以相同的方式对样品进行收集和称重并密封送往布达佩斯，定期在Eouml;tvouml;s大学进行分析。这两个城市的采样活动从2010年6月持续到2011年5月。

    1. 样品制备和分析程序

图1为样品制备的示意图和用于收集的PM2.5组分分析技术

      1. 微波辅助王水萃取法测定微量元素含量

将十毫升王水（由7.5毫升盐酸和2.5毫升硝酸组成的混合物）加入到六分之一负载的空白过滤器（后者用于监测微量元素浓度背景）中， 将其放入先前用陶瓷喷枪切割的石英容器中。然后，通过使用装有石英容器的Anton Paar Multiwave样品制备系统（安东帕尔有限公司，格拉茨，奥地利）对样品进行微波辅助萃取。提取步骤如下：1）300 W ，4 分钟；2）400～800 W，斜度为66.67 W/分钟，6分钟；3）800 W 15分钟。提取后，用0.22mu;m孔径MiLeX（MiLople，Billerica，MA，美国）注射器过滤器过滤，填充去离子水至50毫升。根据MulasnsZKY等人的方法，用Entim2（thermofinnigan，不来梅，德国）电感耦合等离子体扇区质谱仪（ICP-SF-MS）测定21种微量元素[12]。简单地说，在分析之前，将10mu;L的含In和Au浓度为50mu;g/ml的内标溶液加入到10毫升样品溶液中。每个批次，以相同的方式处理和分析一个空白1/6过滤器件，并将所获得的坯料值减去。用该方法测定王水提取的微量元素，因为王水不能消化硅酸盐基质。在低分辨率（r＝400）和5V、52Cr、5Mn、57 Fe、59Co、60Ni、65 Cu、66 Zn、69Ga、95Mo、112Cd、195PT的中等分辨率（r＝3000）下，对所研究的元素的以下同位素进行了监测：7Li、85 Sn、121Sb、125Te、203Tl、208Pb、209Bi、228U。

图1 用于城市气溶胶PM2.5组分化学表征的分析方法的示意图

      1. 微量元素水溶性部分的测定

将另外1/6块装填和空白过滤器放入50毫升FALCON聚乙烯离心机管中，加入50毫升去离子水。然后，样品进行150分钟的超声辅助水萃取。对于超声处理，使用ELMASIC S40超声浴（Elma GmbH，Singen，德国）。经超声处理，酸化100mu;L CC。将HNO3加入到10毫升过滤抽提液中，在确定微量元素之前使用相同的样品制备步骤。

      1. PM2.5组分中主要无机离子的评价

在超声辅助萃取和过滤后，用离子色谱（IC）和紫外可见分光光度法测定样品。由IC分析的样品的体积为8毫升，而2毫升的经超声处理和过滤的水样的部分被稀释到10毫升以用于UV-Vis分光光度测定。样品在4℃的冰箱中储存，然后在2天内进行分析。 阴离子是由DIONEX DX320 IC系统（DIONEX，森尼维耳，美国）安装的IOPAC AS19柱，采用梯度洗脱，以10毫米KOH为基础洗脱液和去离子水，流速为2.5毫升/分钟。

根据匈牙利标准EN ISO 120304 - 1。梯度程序为（洗脱剂组成和持续时间）：10毫米KOH 6分钟；KOH浓度从10毫米到25毫米线性增加15分钟；25毫米KOH为4分钟；KOH浓度从25毫米到40毫米线性增加5分钟；40毫米KOH为5 min；线性减小KOH浓度从40毫米到10毫米，2分钟。样品/标准溶液的75mu;l等分试样装入洗脱液流中。用ASRS超强自再生抑制柱，通过洗脱液的电导率来检测离子。在0.05～15 mg/L、0.01～10 mg/L和0.03～3 mg/L浓度范围内分别建立了SO42-、NO3-和Cl-的五种标准曲线。铵离子浓度在655 nm分光光度法测定，

根据靛酚法[13]，使用HACH DR／2000分光光度计（HACH公司，韩国济州岛性爱主题公园，美国）。该方法的有用线性分析范围为0.02～2 mg NH4 /L。

      1. 总水溶性碳含量的测定

为了测定总碳组分含量，从石英纤维过滤器中切出5times;20 mm的条纹。称重后，将条纹放入石英舟中，并引入C/N分析仪（C/N分析仪2100型，Analytik Jena，德国）。在该仪器中，含碳物质通过在950°C的纯氧流（400毫升/分钟）中燃烧而转化成CO2，并用红外吸收光谱测定。WSC浓度用相同的C/N分析仪测量，在800°C的氧气流量为160 mL/min。在此分析之前，将过滤器放入玻璃烧杯中，在加入20毫升高纯水后超声处理45分钟并过滤。

      1. 试剂

使用纯水（PuriTe1，Thame，牛津郡，英国）系统生产的去离子水（18.2 MOmega;cm）。市售的1000毫克/升标准溶液（Pt，Sb，Sn，In，Au）和ICP多元素标准溶液VI CurTiPurp（默克，达姆施塔特，德国）用于ICP-SF -MS测量。在微波辅助萃取和酸化工艺中，采用盐酸（MeCK，达姆施塔特，德国）级的盐酸和硝酸。采用SO42-、NO3-、Cl-、CH3COO-、F-、Br和NO2等标准溶液（Sigma‐Aldrich, St. Louis,美国）测定水溶性阴离子。氢氧化钾是从默克公司购买的，是HPLC级的。用于铵测定的试剂是分析级的，从默克（达姆施塔特，德国）购买。

  1. 结果与讨论
    1. 布达佩斯和伊斯坦布尔PM2.5质量浓度水平的比较

布达佩斯和伊斯坦布尔选择的采样地点是严重影响汽车交通的地点，因此，预计PM2.5质量浓度值较高。根据重力测量结果，布达佩斯和伊斯坦布尔平均PM2.5质量浓度分别为23mu;g/m3和40mu;g/m3，后者高于欧洲委员会设定的P

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