中国黄山地区秸秆燃烧季大气颗粒物的可分辨化学组成外文翻译资料

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中国黄山地区秸秆燃烧季大气颗粒物的可分辨化学组成

陈；银；孔等。

：中国气象局气溶胶-云降水物理重点实验室，南京信息工程大学，中国南京，210044

：森林和气象灾难评估协同创新中心，南京信息工程大学，中国南京，210044

：安徽人工影响天气办公室，中国合肥，230031

重点问题：中国东南高山气溶胶颗粒可分辨化学组成；

含钾二次气溶胶粒子、钾-有机碳粒子构成颗粒物的主要部分。

生物质燃烧对气溶胶的化学特性有显著影响；

工业污染排放的长范围输送是造成钾-有机碳粒子富集的很大一部分因素。

关键词：生物质燃烧；化学成分组成；SPAMS; 黄山；

摘要：利用SPAMS（单颗粒气溶胶飞行时间质谱）以及其他气溶胶监测仪器，对黄山（中国东南部背景场）的气溶胶颗粒物的粒径谱及化学成分组成进行了研究。这次野外观测的时间段为2012年9月29号到10月9号，旨在观察秸秆燃烧对背景场大气气溶胶质谱以及化学组成的贡献。结果表明含钾二次气溶胶粒子及钾-有机碳粒子为研究时段主要气溶胶类型，其数量在全部气溶胶粒子中占74% 。在大气的长距离输送研究中，六类颗粒物均含高达39%的钾离子（作为生物质燃烧的示踪物），从而说明生物质燃烧成为黄山北部大气中气溶胶的一个重要来源。根据背景场气溶胶曲线可将研究时段分为三段。在第一时间段中，含钾二次气溶胶粒子在亚微米和超微米颗粒物中分别占74.2%和55.4%。在第三时间段中，钾-有机碳粒子占据亚微米颗粒物的主要部分，表明越来越多的气溶胶粒子都有人为来源，特别是工业排放物。这次研究的结果将大大丰富中国东南地区背景下的气溶胶化学组成的数据，并且对环境及气象研究具有重大的应用意义。

前言:

大气颗粒物对人类的健康、大气能见度和气候具有极大的影响（戈德等人，1988），但是在其对地球水圈的影响以及他们对气候直接或间接的作用方面仍然有很大的缺口（克努蒂等人，2002；陈、佩尼，2005；洛曼、费彻特，2005；道 欧斯特、哈里森，2006；斯宾赛等人，2008）。一个关键的不确定因素就是缺少化学组成和混合态气溶胶粒子之间的相关信息，而这种信息对预测气溶胶对气候的影响有不可或缺的作用。因此，更好的理解动态自然、气溶胶化学组成，以及混合态的气溶胶粒子，对衡量其对气候及环境的效应具有重要作用（戈德等人，1998；巴布、莫奥斯，2001；斯宾塞等人，2008）。

在过去的三十年里，经济快速增长和人口剧增导致中国南部和东南部环境质量的普遍恶化（许等人，2010；郭等人，2010；丁等人，2011；韩等人，2011）。大气颗粒物的物理化学特性，特别是化学成分和混合状态，在区域背景下变得更加复杂（吴等人，2006；易等人，2007；成等人，2008；郭等人，2010；帕克等人，2012）。

单颗粒质谱，例如气溶胶飞行时间质谱（ATOFMS）为在线研究颗粒物动力学粒径以及化学组成提供了有效的工具（戈德等人，1997、1998；格瓦斯蒂等人，2001；刘等人，2003；托內等人，2006；谢尔德斯等人，2008；斯宾塞等人，2008；普拉特、普拉瑟，2009；）。在戈德（1997）描述了一个便捷的ATOFMS系统，可以用来测量环境中气溶胶的粒径大小及化学组成。在戈德的这篇研究中观察了从单一的海盐粒子中硝化产生的各种各样的氯化物替代物。这些研究还为我们提供了一些关于混合态和单一粒子的有机形成方面的有用信息（安吉利诺等人，2001；墨菲特等人，2004），对于理解气溶胶对气候和环境的效应来说也是很有必要的(费雷尼等人，2006；邓肯伯格等人，2007；王等人，2009；杨等人，2009；加斯顿等人，2010)。

近些年来，人们开展了大量基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）的方法的研究用于探索中国各大城市的气溶胶粒子物化特性(比如，毕等人，2011；李等人，2011、2012；陶等人，2011；张等人，2012)，但是很少有人会注意到中国区域背景下的气溶胶粒子，特别是偏远山区地区，这些地区的气溶胶的化学性质以及混合状态常常会受到长距离输送结果的影响，因此可以反映出大尺度背景下的大气特性（迪赛撒日等人，2005；王等人，2012）。

在中国，收割季节（6月、7月和10月）后进行秸秆的燃烧是一项常见的农事活动（高等人，2011；曲等人，2012；杨等人，2006），曹（2008年）的研究中，研究者从中国农村四种主要种植农作物的秸秆（水稻秸秆、小麦秸秆、玉米秸秆、棉花茎秆）燃烧入手调查了微粒子、元素碳、有机碳、二氧化硫、氮氧化物、一氧化碳、二氧化碳以及十种离子（钠离子、铵离子、钾离子、镁离子、钙离子、氟离子、氯离子、亚硝酸根、硝酸根、硫酸根）的排放因子，发现钾离子和氯离子最主要的排放源来自于农作物。与此同时，这两种离子占据了总粒子数的3.39%--16.23%和7.0%--16.02%，大量研究均表明秸秆燃烧将极大影响当地甚至整个地区的空气质量、人类状况和气候（杨等人，2006；李等人，2007；王等人，2007；曹等人，2008；章等人，2008）。毕等人在2011年利用SPAMS研究了珠江三角洲地区的生物质燃烧微粒的化学成分和混合状态，研究发现在传输过程中生物质的燃烧对硝化物的形成有重要作用。杨等人在2009年研究了生物质燃烧微粒对上海空气质量的影响。研究（张等人，2010）发现，六月份广州气溶胶长距离输送期间，PM10粒子中的OC（有机碳）中，生物质燃烧烟尘的贡献率高达32%，因此生物质燃烧排放物的重要意义进一步凸显。在程等人的研究中（2009）也表明了在农业秸秆燃烧期间钾离子、氯离子、硝酸根离子等微小的气溶胶离子微粒较非秸秆燃烧期间分别增加了11.0倍、6.7倍和5.5倍，并且在太仓秸秆燃烧季（6月和11月）钾离子的数量占据微粒子数量的主要部分。然而，很少有研究能关注中国背景场的微粒化学组成。气溶胶在背景场下的特性可以代表区域大气颗粒物的化学组成特征，并且对理解云和气溶胶的关联上具有重要意义。因此，本次研究选取黄山（中国东南部背景场）作为研究对象，利用SPAMS和气溶胶分光仪对2012年秸秆燃烧期间实施集中性的观测。

国家自然科学基金会赞助了调查中国南部山区大气颗粒物和云降水的物化性质的改变及其相互关系的研究，而本次工作是这一研究的一部分。此次任务的目标是：（1）描述单颗粒粒径（0.2-2.5um）的特征和秸秆燃烧期间实时的化学成分；（2）在山区背景场下利用气溶胶后向轨迹路线来确定源位置；（3）获取从不同方向上输送的气团在化学组成上的不同。

2.实验设置

2.1．背景描述和取样时间

如图1所示，实验观测地点被设定在黄山山顶的一座建筑物顶（30.），建筑外是一条溪流一直蜿蜒到光明顶（30.，海拔1840m）。另一个观测点设在光明顶上。在观测站附近地区并没有明显的人为污染源。携带SPAMS的气溶胶化学成分观测仪器从2012年9月29号开始观测，到10月9号结束。本次实验中使用到的观测装置和其他仪器的简介如下:

2.2.利用SPAMS进行抽样检测

气溶胶通过一个离地面高度约为8米的不锈钢钢泵来收集。抽样管伸入一个温控室中，这里可以保持一定的温度和相对湿度以防止采样的气溶胶凝结蒸发，监测颗粒物物化性质的一套仪器紧邻着SPAMS仪器被安置在同一个观测室内，这套仪器包括空气动力学粒径仪（APS,TSI model 3321），流体粒径仪（TSI model 3906）,粘性测定仪（Magee Scientific）和雾霾测定仪。

一些其他的研究者曾研究过SPAMS仪器的设计和使用（毕等人，2011,；李等人，2011,2012；章等人，2012；等等）。简单来讲，周边气溶胶颗粒物被一个0.1毫米孔径大小的泵管以80 mL/min的流速抽到SPAMS系统中（压力从770降到2.2），随着压力从770降到2.2，颗粒物在空气流超级扩张中达到一个最终速度。颗粒物被两条连续的钕二极管（532nm的YAG激光射线）探测并且测量出其粒径。然后，颗粒物被跳跃的钕激光分解离子化：266nm的YAG激光射线基于特定颗粒物的流速进行触发。在不同时间产生和到达探测器的正离子和负离子根据不同的质核比（m/z）被检测到。影响离子化的射线被保持在1.06以下.这些仪器用直径为0.2-2.5微米的聚苯乙烯胶球进行校正（毫微尺度标准球）。

图一

3.结果与讨论

3.1． 颗粒物数浓度

利用TSI MS分析软件，我们总共测量和化学分析了692362个粒子。随后颗粒物粒径的峰值列表和质谱信息被相继导入MATLAB 7.1系统中，然后利用YAADA 2.1系统中基于MATLAB的软件工具包审阅单颗粒气溶胶质谱的数据，研究数据数据表明，对于每一个特定的质核比值（m/z），峰值极有可能是与其对应的。这一点在墨菲和汤姆森的研究中（1997年）有更详细的说明。在本次研究中应用了自适应共振神经网络算法（ART-2a）将单颗粒气溶胶质谱进行分类，本研究ART-2a算法的参数：警戒值为0.7，学习速率0.05，迭代次数为20。ART-2a分析方法将大约69200个特溶胶粒子的质谱分类成687个类群。其中粒子数最多的300个类群的数量之和占据了气溶胶总粒子数的90.8%以上，利用进一步的人工化学分类将实验结果中的气溶胶精分为六大类，如下图所示。

表一：

图二比较了从SPAMS和APS中所得到的直径在0.5微米到2.5微米之间气溶胶颗粒的数浓度值。数据的时间分辨率为1小时。从图二中可以看出，在整个观察期间SPAMS粒子计数值与APS粒子数浓度呈现出很好的关联，0.5微米到1.0微米与1.0微米到2.5微米两个范围之间的的粒子相关系数（）分别达到为0.92和0.73。

从2012年10月5日到8日的数据来看，SPAMS和APS均测到了一段颗粒物浓度迅猛增长的趋势。在这段期间，气团从北方平原（NCP）飘到长江三角洲工业区，这一工业区是中国最重要的经济和工业地区，正如后面3.3节后向轨迹分析所得出的，长江三角洲这一案例证实了随着气团的大范围移动，农业和工业活动共同造成此地颗粒物浓度偏高的情况。

3.2质谱分析中的主要颗粒物类型

3.2.1质谱仪分析

本次研究总共收集了2，494，803个粒子，其中822,473个粒子被测量和记录了下来（平均击中率28%）。对于亚微米级（直径0.2-1.0微米）和超微米级（直径1.0-2.5微米）的粒子，击中率的波动幅度分别为23%-51%和15%-48%。692362个粒子的正负离子谱均被分析出。负离子谱用于辨识硫酸根离子（质核比97-[HSO）,氢氰酸根粒子（质核比26-[C,硝酸根粒子（质核比46-[NO2和质核比62-[NO3）；正离子谱用于辨识钾离子（质核比39-[K）,钾离子（质核比56-[CaO）,有机物（比如质核比37的[C3H和质核比43的[C2H3O）和碳簇离子（质核比12的[C,质核比24的[C2,等等）。六种主要的颗粒物种类为钾-二次有机物气溶胶（K-secondary），钾-铝气溶胶（K-Ca-rich）,钾-元素碳气溶胶（K-EC）,钾-元素碳-有机碳气溶胶（K-ECOC）,钾-有机碳气溶胶（K-OC）,钠-钾气溶胶（K-Na-rich）。六种类型气溶胶颗粒物及其他颗粒物的数量表分布如表一。

图三表示的是上述六种颗粒物类型的面积矩阵图。在观测时间，39钾离子（作为生物质燃烧的良好标志物），在六种气溶胶颗粒物中均有出现。K-Secondary通常由39，97和硝酸根离子（）组成，有时还包括26和42有机碳离子。K-Ca-rich通常以39、56和97的峰值来描述。除了主要的数值峰，K-Ca-rich颗粒物还含有大量的23、62和磷酸根离子(质核比79K-EC颗粒物由双极性碳簇粒子（例如质核比12的[C,质核比24的[C2等等）以及钾离子构成，并且有明显的硫酸根离子峰值出现。当有机碳离子被探测到有一定的强度下滑时，K-OCEC颗粒物就开始表现出在其内部钾离子与有机碳离子、元素碳簇混合的特征。根据表格显示K-OC颗粒物数量占据总数量的2.81%，为六种颗粒物中数量最少的。这张图表明钾离子的数量是总颗粒物化学构成的峰值，并且这个峰值与质核比为27和43的氧化碳化合物有很大的关系，还与和的变化相符合。Na-K-ric

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