中国汽车排放的碳元素粒度分布特征 隧道研究的结果和大气的影响外文翻译资料

 2022-12-07 16:25:11

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中国汽车排放的碳元素粒度分布特征

隧道研究的结果和大气的影响

. 元素碳的大小分布特征(EC)中国汽车排放没有先前描述。在这项研究中,我们收集粒径大小隔离好的气溶胶样品使用整个MOUDI取样器(0.056 -18micro;m)在珠江隧道、城市道路隧道的广州,中国。EC的样本分析,有机碳(OC)和无机物。微粒的OC / EC比率0.57,说明电子商务的主要贡献的柴油车。OC和EC显示主要积累模式质量平均空气动力学直径(MMAD)0.42micro;m。相比之下,通常可用的文学研究报告更低MMAD EC(0.1sim;micro;m)车辆排放在北美。理论分析表明,大EC粒子在这项研究中观察到不可能导致排放后的增长过程(即水吸积、凝固和蒸汽凝结)。这使得操作条件如高发动机负荷和低燃烧效率,这在中国汽车柴油燃料,更多合理的内在原因产生较大的EC附聚物。而新鲜的0.1micro;m EC粒子不可能作为云凝结核(CCN)。计算表明,EC粒子一样大0.42micro;m有效CCN在气压上相关关键的过度饱和值小于1%。因此,新鲜的EC粒子从中国汽车尾气排放可以欣然接受云处理,形成内部混合物与硫酸渣液滴粒子模式。这个预测是一致的与观测EC经常显示占主导地位。在本地区滴模式在城市大气，EC与硫酸高吸湿的内部混合促进其清除湿沉积及其在大气中的寿命缩短。此外,EC粒子的吸光能力也可以增强由于他们内部和硫酸混合。数字气溶胶模型需要考虑这些因素才能准确预测中国城市气溶胶的影响。

1 介绍

元素碳(EC)是一大气气溶胶中非常常见的成分，其浓度在农村偏远地区可达0.2-2.0micro;g/m3，在城市地区浓度能达到1.5 -20micro;g/m3在城市地区。EC是大气中气溶胶中主要的吸光成分，在地球辐射平衡中起很大的作用。所有含碳燃料的燃烧过程都会导致EC的形成，在城市环境中,汽车是主要的EC来源。过去十年,中国的汽车数量每年增加15%,2004年，车辆的总数达到1亿辆。国内自主生产的汽车占中国城市车辆的70%，随着城市行驶车辆的快速增加，我国的EC排放量对区域和全球气候都有一个潜在的重要影响。

车辆排放EC的统计数据在中国是比较稀缺的，在欧洲和美国，相关人员通过隧道实验或底盘测功机测试，进行了无数次研究后，在车辆和驾驶环境方面得到了汽车尾气微粒的排放特点。众所周知,汽车尾气排放特性与燃料、车辆参数和运行状态有密切的关系。因此,排放特征在中国和发达国家之间是不一定相同的,在排放物的特征方面，粒度分布尤为重要。大气中颗粒物的粒径决定了粒子的发展,也决定其寿命,同时也决定了粒子其光学和其他属性。颗粒大小也决定了呼吸道的颗粒沉积，在这项工作中，我们测量了中国公路隧道的EC粒径分布,并且在测量过程中，研究了大粒子的元素碳。

2. 实验部分

2.1 样品采集

广州是中国的东南海岸十分重要的城市，样品就采样于珠江隧道，这是一条穿越广州西部的公路隧道。隧道全长1238米,包括721米的水下部分和两个长度517米的露天边坡部分两端的隧道。隧道孔有三个车道。隧道最大和最小速度分别为50KM/S和15KM/S。

2004年9月进行了抽样事件。整个微孔均匀沉积撞击器(MOUDI MSP Corp . Shoreview,MN)气溶胶采样器是用于收集-18年0.056micro;m size-segregated样本。取样器位于30米出口一边路上的隧道,并在30升/分钟的流量。收集基质是两石英纤维过滤器(绘画纸,梅德斯通,英国)。特殊的间距器由过滤器的。在厚度(MSP)被用来弥补减少的空间之间的两个相邻影响板块由于使用石英纤维基质集合。所有的石英纤维过滤器被烤在550°

所有的石英纤维过滤器在550°C 5 h烤前抽样降低有机杂质。取得了6套样品,每组收集6 h。一组字段空白样品过滤器加载到取样器收集的还没有通过。隧道的通风系统采样期间关闭,因此空气污染物的分散带来的隧道主要是活塞效应产生的交通流(15)。气象参数,包括风向、风速、温度、相对湿度(RH),记录采样站点。摄像机记录共有94 173辆汽车穿过隧道六个采样时期。车辆的成分是18%的重型车辆,摩托车轻型车辆,57%和57%。车辆通过珠江隧道可以被视为一个随机子样品代表在广州的车辆

环境气溶胶样品也在深圳一个城市站点,以东约100公里的城市广州。使用相同的MOUDI抽样进行了取样器的四楼楼顶上的校园北京大学深圳研究生院。9套环境样本收集从2004年7月至8月,12集收集从2004年12月到2005年1月。每个采样事件持续了2 - 3天。

2.2. 样品分析

所有过滤器样本存储在冰箱前分析-18°C。四分之一的每个石英滤波器被用于确定有机碳(OC)和电子商务内容使用热/光学透光率气溶胶碳分析仪(日落实验室或)(16)。热的温度程序分析中使用的相同NIOSH方法来分析柴油烟尘。由于非均匀沉积性质MOUDI样本,激光校正不正常工作设置OC和EC分裂点(18)。缺乏一个更好的选择,我们定义OC的一部分碳进化达到或者低于850°C的氦气气氛,和EC的一部分碳,这是从1%的氧气被介绍给承运人后气体在一个分析周期。实际上,这个固定的OC / EC在360年代的时间分割成每个分析。

其余的四分之三的每个石英滤波器提取5毫升超纯水在40分钟的超声波浴,然后过滤,0.45micro;m聚四氟乙烯过滤器。由此产生的离子物种的解决方案进行了分析使用离子色谱系统(DX500 Dionex,桑尼维尔CA)。阴离子(即。、Cl NO3 -、SO42 -)测定使用一个11列和梯度洗脱的氢氧化钠溶液。阳离子(例如Na 、NH4 、K 、Mg2 、 Ca2 )测定使用CS-12列和洗脱的解决方案是甲磺酸。

  1. 结果与讨论

3.1.热特性

图1显示了一个典型的热炭质材料的微粒收集珠江隧道。前两个OC峰(图1中的OC1和OC2峰),对应于OC的进化在两个最低温度(250°C和500°C)的氦,占总数的80% OC。这对环境温度自记曲线完全不同于那些微粒,在大部分的OC通常发展两个温度较高的步骤(650°C和850°C)的氦阶段(即。,OC3 OC4山峰在图1)。OC1的主导地位和OC2峰值温度自记曲线表明,在隧道气溶胶大多非极性有机化合物种类的相对较高的波动性。由于隧道的相对挥发性和非极性性质气溶胶OC,观察烧焦。结果,缺乏炭化校正准确的测定没有影响OC和EC隧道样本

图1 珠江隧道典型的微粒量热

OC / EC比率平均为0.56隧道微粒的样品,这个比例接近比率报告柴油车(0.28 - -0.92)而不是汽油车(gt; 2)(12,20日,21)。低OC / EC值提出了一个主要的贡献粒子柴油车辆。EC和OC大小垃圾箱的好模式高度相关(r2)0.95,n)36),这表明他们发出一个共同的主要来源。

3.2. 粒度分布特征

图2。size-segregated粒子的化学成分

图2显示了平均化学成分size-segregated粒子的珠江隧道。重建质量,包括电子商务、有机质(OM)和主要离子平均174micro;g / m3的好模式(0.056 - -1.8micro;m)和57micro;g / m3在粗模式(1.8 -18micro;m)。OM质量获得了OC乘以1.2倍占汽车尾气排放的有机化合物的无碳质量(11)。EC和OM是两个最丰富的物种个体大小垃圾箱的好模式。无机物贡献只有一小部分(sim;10%)气溶胶的质量。这样的粒子与已知的化学成分是一致的字符发出车辆排气管和类似于为隧道观察。

EC的大小分布和OM 6套样品是一致的,表明主导好模式,达到0.32 - -0.56micro;m EC(图3)。有一个小的存在而OM粗粒子模式更大的存在。

图3 珠江隧道测量和PMF-resolved EC和OM大小分布在

图4 解释的变化及隧道的分析样本

多个证据表明,碳质材料的微粒在隧道主要粒子从车辆的排放。首先,EC的热特性和OC上面描述的是一致的与车辆的粒子。第二,EC和OC浓度在隧道样本高度升高相比,那些在环境氛围。在2002/2003,研究环境EC和OC的年平均浓度PM2.5在广州被测量是4.4和17.6micro;g / m3,分别(22)。相比之下,欧盟在微粒和OC隧道

样本平均94 - 53micro;g / m3,分别。最后,额外的量化证据来自化学成分(即统计分析。、EC、OC和无机离种)size-segregated样品使用积极的矩阵分解(及)模型(23)。及分析进行60样品(6times;10,即。,6套样品和影响10 size-segregated样本在每个样本集)的影响。及分析确定四个来源,占99%的重建质量。图4显示了相关的四个因素解释变化的四个来源。因子1是由EC,OM,NH4 ,硫酸,和,因此,确定车辆的排放。NH4 的存在在这个源可以解释为NH3排放车辆配备三方催化剂虽然硫酸盐的存在可能是由于燃烧燃料。因子2主要是含有NH4 、SO42 -、NO3 -、和K 次生气溶胶 生物质燃烧气溶胶。两个气溶胶的来源没有解决及可能由于他们共处在同一个粒子考虑到生物质燃烧粒子作为有CCN硫酸促进云的形成。3因素主要是加载和Cl - Na ,表明其与新鲜海盐粒子。因素4岁被确认为海上盐 暂停道路灰尘的大型NO3,Na 和Ca2 ,缺乏在Cl -相比,新鲜的海盐。重建的质量大小分布的气溶胶来自四个来源是绘制在图5中。他们用各自的源识别是一致的。1 - 4来源占75%,14%,75%,和10%的重建气溶胶质量优良的模式,分别。车辆排放的主导地位(即粒子。中源1)微粒是明显的。

车辆排放的源配置文件来源及获得的由61% EC、36% OM,SO42 - 1.2%,1.2% NH4 的质量。重建的大小分布EC和OM来自源1绘制在图3,连同那些来自实际测量。质量平均空气动力学直径(MMADs)EC和OM由撞击器数据拟合与对数正态分布的分布函数使用DISTFIT软件(美国TSI)。两个物种呈单峰分布在0.056 - -1.8的尺寸范围micro;mmicro;m MMAD 0.42。

尺寸范围的0.056 - -1.8micro;m MMAD 0.42micro;m。欧共体粒子发出的车辆在珠江隧道显然有一个MMAD价值大于报告车辆在美国和欧洲国家。测量在隧道的研究或功率计测试在美国和欧洲进行主要报告了一个单峰分布MMAD 0.1sim;micro;m(如。参考文献10 - 12,24)。重要探讨这种差异是否MMAD值是由于固有的中国汽车的排放特征或排放后隧道的增长造成的。

我们在下面讨论已知的可能机制,可能导致粒子的增长隧道,即。、吸湿增长、凝固和蒸汽冷凝。吸湿增长可能被排除在外的新鲜排放烟尘粒子的疏水性。隧道的相对湿度低于70%的采样周期。RH,刚发出的煤烟颗粒吸收少量的水(25、26)。(2)扩散凝固小粒子间和一个更大的粒子可以消耗更小的微粒,但是不能造成任何重大粒子的增长。自凝聚粒子间相似的大小是一个有效的粒子增长的可能机制。然而,几天的时间尺度的顺序为低模式(0.18 - -0.32micro;m)粒子质量浓度水平的32micro;g / m3左右观察到珠江隧道增长峰值模式粒子(0.32 - -0.56micro;m)。粒子的停留时间的隧道,隧道长度除以内部估计的风速,在几分钟的顺序。停留时间短,因此,排除自凝聚途径导致更大的EC粒子。(3)气体半挥发性的有机化合物在隧道将相对更丰富的环境气氛,因此可能会导致增强的凝结和分区到EC粒子。峰值大小的粒子模式(0.32 - -0.56micro;m)有一个OC / EC比率为0.48。如果粒子被认为由一个电子商务的核心和一个吸附有机层周围的EC聚集,然后有机层直径仅占14%。凝结的挥发性有机化合物,因此,不能负责电子商务的重要地位的大小本0.32 - -0.56micro;m。总之,以上分析表明,大型煤烟颗粒(0.32 - -0.56micro;m)不可能产生通过已知的粒子增长机制,尽管隧道良好的粒子生长条件(如。高浓度的粒子和可压缩的半挥发性的有机物种

另一方面,中国汽车的某些特征,如发动机参数和燃料质量,倾向于支持大型电子商务的直接排放,粒子是可能的。引擎负载被报道是一个重要的因素影响柴油浓度和粒度分布模式的煤烟颗粒(29-31)。维尔塔宁et al .(31)发现,随着发动机负荷增加,粒子数分布变得更广泛和粒子体积分布的峰值0.4micro;m移动。在更高的引擎负载条件下(80 km / h 50%负载),注入燃料的燃烧温度和最高,而空气/燃料的比例是最低的。这些条件都有利于初始烟尘的形成和加速集聚过程(31)。如果一些柴油车在珠江隧道运行在高旅行引擎加载,这可能部分解释观察到的大量积累的电子商务模式。大多数的柴油车(如。、公共汽车和重型卡车)是国产(8)和引擎通常被认为不如从发达国家类似的引擎燃烧效率和耐力。事实上,许多公共汽车和重型卡车观察排放黑烟在我们抽样事件。我们推测,一些国产柴油汽车发动机性能差也可能诱发更多燃料的不完全燃烧,从而促进烟尘生产和聚集。这需要在未来的研究调查。

3.3 影响

观察到EC粒子从中国车辆明显大于车辆在发达国家(micro;m 0.42和0.42micro;m)大气有较大影响。吸湿性研究表明,为了使水凝结刚发出的煤烟颗粒0.1micro;m大小,一个重要的过度饱和(Sc)gt; 1%是必要的,这是高于遇到大气环境中(26岁,32)。EC的颗粒0.1micro;m因此可能充当CCN。自从开尔文效应的不溶性粒子随粒径增大而减小,较大的粒子相同化学成分的要求下临界CCN过度饱和。实验还表明,烟尘粒子的Sc下降时从gt; 0.5%sim;1%的直径煤烟颗粒从

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