温度和微观结构对多孔建筑材料中VOC排放特征的影响外文翻译资料

 2022-12-10 16:10:34

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温度和微观结构对多孔建筑材料中VOC排放特征的影响

Xiaojun Zhou*, Yanfeng Liu, Cong Song, and Jiaping Liu

中国西安西安建筑科技大学环境与市政工程学院

摘要：

分配系数(K)和扩散系数(D)对于多孔建筑材料中的挥发性有机物材料有重要影响。现存的确定分配系数和扩散系数的大多是实验方法。然而，实验数据只适用于一个特定的条件并且不能得出例如温度、VOC属性和建筑材料的微观结构参数等对分配参数和扩散系数起主要控制作用的因素的作用机制。在这次研究中，我们推导出了以吸附势理论为基础的分配系数的计算模型并且建立了一个基于多孔建筑材料的扩散系数预测模式。为了验证模型的准确性MIP测试和环境测试室实验在一种大多用于装饰的中密度纤维板上进行。实验结果与理论相符。

关键字：室内空气质量；挥发性有机物(VOC)；分配系数；扩散系数；多孔建筑材料

引言：

现代建筑材料释放的挥发性有机物(VOC)严重影响了室内空气质量并且对人体健康也极为有害[1]。空气和建筑材料之间的交界面的分配系数(K)和建筑材料内部的扩散系数(D)是VOC释放的关键因素，它们直接影响了VOC释放速率和室内VOC浓度。

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现阶段确定分配系数和扩散系数的方法被主要分为两类。第一类利用对关键排放因子的定义和通过设计相关的实验系统计算参数[2,3]。第二种方法通过将传质模型与一些已知的实验VOC浓度参量获得排放参量[4,5]。但是通过以上方法获得的排放参数都是特定条件下的，它们只能代表单一的材料/VOC的工质对。

Zhang[6]根据朗缪尔单分子层吸附理论推导出分配系数的表达式，,建立了分配系数和温度之间的函数关系。然而,朗缪尔单分子层吸附理论的基本观点将吸附过程视作定位单层吸附,每个站点只能容纳一个吸附物吸附分子[7]。它还假设吸附热是恒定的,吸附分子之间没有相互作用[8]。事实上,固体表面的不均匀会导致不同类型的活性中心的形成。这些不同类型的活性中心显示不同的气体分子亲和力。同时,气体分子可能不只被一个活动中心吸收,它可能被固体表面上的相邻的两个或两个以上的活性中心吸收[9,10]。

多孔建筑材料的气体扩散系数理论模型的推导过程基于多孔建筑材料的微观结构特征，例如孔隙形态、弯曲度和孔隙大小分布。布朗多模型和macro-meso双刻度模型这两个令人激动的模型，它们演绎的扩散系数是基于具有股则形状的连续模型的。两个模型中的有效扩散系数的计算使用孔隙度来校正和曲折。但微结构的形成仍然有一些缺陷，涉及了两个模型的参数不能完全代表多孔建筑材料的孔隙结构的特征。

总之,多孔建筑材料的孔隙特征的复杂性和环境温度的差异导致气体吸附和扩散机制的多样性，这使得VOC排放特征很难被把握。因此,迫切需要建立一个孔隙特征、温度和分配系数、扩散系数之间的关系。在这项研究中，我们分析了多孔建筑材料的微观结构的吸附性能以及通过吸附势理论建立了分配系数的理论模型。此外，通过分析多孔建筑材料中的传质机制,结合孔隙大小分布的分形特征，一个扩散系数的分析模型也被开发出来。

  1. 方法

2.1 分配系数的理论推导

跟据之前的研究，我们可以发现多空建筑材料的孔隙大小大多数处于宏观、中观范围的。对于有着大量宏观和中观孔隙孔径较大的建筑材料来说，分散力不能被叠加。这种结构的吸附量alpha;可以由弗伦德里希吸附方程表达[13]。

V0是单位质量的吸收剂的孔隙体积；V代表固体吸收物的摩尔质量；P代表气相吸附物的平衡压力；p0代表测试温度下的饱和蒸汽压；是一个常数,R是理想气体常数;T热力学温度。

考虑到吸附阶段和气态吸附物的平衡浓度远低于饱和浓度。亨利定律可以用来描述孔隙表面的吸附浓度和吸附物浓度之间的瞬间和可逆的平衡关系[14]。

　其中C是气相吸附物的平衡浓度;CM吸附质在吸附剂表面的平衡浓度。

单位质量的吸附剂的吸收量为

Vm代表单位质量的吸附剂的体积。

如果孔隙率已知，可以使用方程式(1)和(3)确定分配率。

与单相传质模型相比，孔隙表面的分配系数可以被转换为

Km单相传质模型的分配系数。

2.2 扩散系数的预测模型

在此次研究中，我们假设多孔建筑材料内的质量传递渠道相当于一束平行的毛细管道。如图1所示，对于单一毛细管道，由Xiong等人[12]建立的macro-meso双刻度模型可用于处理它。Xiong的主要观点是，大孔隙与其他大孔隙中孔隙相连，中孔通过大孔隙连接到中孔隙，换句话说，中孔隙和大孔隙相互串联。当大孔隙和中孔隙各自的平均直径紧密链接

的时候表征单元体积可以获得。参考扩散稀释Dr满足下面的表达式：

当theta;定义为时，这里的D1、D2位大孔隙和中孔隙的各自的平均孔径；H1、H2分别为大孔径和中孔径的疏密度，D1、D2分别代表大孔隙和中孔隙的扩散系数；D1是菲克扩散系数；D2是过度扩散系数，可以通过由布朗多等人[11]提出的平均扩散系数计算方法算出。

在一个平面上一束平行的毛细管的直径分布是随机的，但是在这个随机和无规律的现象后面有一定的规律。分形理论可以描述这一规律。因此，在这次研究中，平行毛细管的分布被认为是服从分形理论的[15]。由Eq（6）求出的Dr是直接通道的平均扩散系数。考虑到毛细管束的分形分布特征，有效传播系数De可以被订正为

Dp表示孔隙分形维数；Dt是曲折的分形维数,At表示多孔介质的总横截面积；L0表示毛细管沿沿扩散方向的特征长度的；lambda;min表示最小孔径；lambda;max最大孔隙直径。

2.3 实验

一种在室内装饰常用的中密度纤维板（MDF）被选作实验对象。微观结构参数例如孔隙度和孔隙大小通过MIP测试获得。另一方面，根据变量卷加载方法（VVL）[3]，我们在密闭实验环境内进行了MDF的甲醛排放实验。最后，我们通过比对实验值和理论值验证了分配系数和扩散系数的模型的准确性。VVL法在环境测试室内测量了空气/材料的体积的比例，Rt，以及相应的VOC平衡浓度，Cequ,i,。线性拟合1/Cequ,i和Rt见得关系由下面的方程表示：Cm0是单项传质模型的初始浓度，Cm0和Km可以通过你和曲线的斜率和截距获得。

VVL实验仪器法主要包括一个（1）HJC1环境监测箱，尺寸为1.65times;0.92times;2.04 m(Ltimes;Wtimes;H)，腔内的体积是1立方米；(2)一个Z300XP型 甲醛检测仪，甲醛浓度的测量范围是0-30ppm，分辨率为0.01 ppm；(3)温度和湿度记录系统还包括由K型热电偶温度计，用于记录的内壁温度环境测试室，和一个无线测量装置的空气温度和相对湿度室，iButtonDS1923。

  1. 结果

3.1 MIP测试

MIP测试在中纤密度板上进行，孔径大小的分布情况显示在图表3中。为了得到在不同温度下的有效传播系数，从MIP测试中得到的MDF微观结构参数被替换成扩散系数的预测模型。De的值在18℃、23℃、33℃的温度下分别为1.947、1.954、1.961、1.968times;10-7m2/s。随着温度的增加，De逐渐增加，但是它对温度的敏感性并不明显。

3.2 环境试验箱实验

被选的中纤板根据五个不同的R值被分为了五个不同的尺寸。环境试验箱实验开始时，相对湿度保持在45plusmn;5%。每个材料样本在18℃、23℃、28℃和33℃下测试甲醛排放情况。如果每个温度条件下，甲醛一小时内的平均浓度变化不超过％1，它就被认为达到平衡浓度。线性拟合1 / Cequ,i和Ri 通过Eq获得(8)。通过线性回归系数获得的测定系数都大于9，拟合度良好。Cm0,Km，斜率和截距的计算,如图4所示。随着温度的增加，Cm0和Km显示相反的趋势，Cm0几乎翻了一番，而Km则减少了一半。在这种组合效果下，密闭室内的甲醛浓度随着温度的提高而增加。

4.讨论

一旦我们得到了Km的VVL测量方法和MIP测试测量出的孔隙度，Km可以在多孔介质传热传质模型下转化为K。通过对实验数据和理论模型进行拟合得到了未知参数的理论模型，拟合结果如图5所示。

从拟合结果中可以看出，实验结果与理论值吻合程度较高，样本可决系数为0.992。因此，理论模型的计算精度可以被采用。在分配系数随温度T变化的方程的基础上 ，我们可以预测建筑材料在其他温度下的分配系数。

为了预测在环境试验室的VOC浓度状况，我们用DE理论值为多孔建筑材料的传质模型及求解。我们可以与实验数据的预测值比较时来验证的预测模型的准确性。在不同温度下的比较如图6所示。

如图6所示，所计算出的浓度与实验数据一致。通过计算在测量期间的相对误差，在四个温度下平均相对误差的预测浓度都低于10%。因此，该模型的有效扩散系数可以认为是可靠的。但在同一时间，我们发现，四个温度下的预测浓度均略小于实验数据。有两个原因可以解释这种现象，第一个是当我们进行MIP试验和环境试验室实验时的实验误差；二是一些没有考虑到的因素，如空气湿度，这可能在孔结构和吸附VOC中发挥重要的作用。在这方面，值得更进一步的研究工作。

  1. 结论

分配系数和扩散系数是影响建材VOC排放特性的关键参数。扩散系数和分配系数的准确计算对VOC排放预测有着极其重要意义。本文通过理论和对VOC吸附和排放机理的实验研究，我们得出以下结论：

  1. 分配系数的一种计算模型是基于吸附势理论在多孔建筑材料的显微解剖的吸附原理所推导的。
  2. 一种三维预测模型是基于宏观、中观两尺度模型和多孔建筑材料中的孔隙大小分布的分形特征而得出的。
  3. 理论模型把分配系数和扩散系数带温度和微观结构参数的影响考虑进去。因此，我们可以基于室内VOC控制原则和管理方法来预测在不同温度和材料性能的条件下VOC排放的特点。

致谢

我们要感谢中国国家自然科学基金（项目编号51378411）和中国陕西省重点科技创新团队（批准号2014kct-01）的资金支持。

参考文献

[1] Y.M. Kim, S. Harrad, R.M. Harrison, Concentrations and sources of VOCs in urban domestic and public microenvironments, Sci. Technol. 35
(2001) 997-1004.

[2] J.Y. Xiong, Y. Yao, Y.P. Zhang, C-history method: rapid measurement of the ini-tial emittable concentration, diffusion and partition
coefficients for formaldehyde and VOCs in building materials, Sci. Technol. 45 (2011) 3584-3590.
[3] J.Y. Xiong, W. Yan, Y.P. Zhang, Variable volume loading method: a convenient and rapid method for measuring the initial emittable
concentration and partition coeffi-cient of formaldehyde and other aldehydes in building materials, Sci. Technol. 45 (2011) 10111-10116.
[4] J.C. Little, A.T. Hodgson, A.J. Gadgil, Modeling emissions of volatile organic compounds from new carpets, Sci. Atmos. Environ. 28 (1994)
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