广州大气PM2.5中多环芳烃（PAHs）的水平与健康风险外文翻译资料

 2022-12-11 20:25:58

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广州大气PM2.5中多环芳烃（PAHs）的水平与健康风险

摘要：PM2.5中的多环芳烃（PAHs）对健康风险影响很大，本文目的是要评估中国典型东南城市（广州）在2012年6月至2013年5月所采集的PM2.5中PAHs浓度、来源、发展与变异，并研究潜在的风险，PM2.5的年平均浓度是64.88 ug/m3。PM2.5中PAHs的年平均浓度是33.89 ng/m3。在整年的采样中苯并（a）芘（BaP）是PM2.5中主要的多环芳烃，大约占了多环芳烃总量的8.78%。对于大部分的多环芳烃来说，重要的气象参数是日照时长、气压和湿度。在大气多环芳烃的浓度中方差占比10.7-52.4%。机动车和燃煤是广州PM2.5中PAHs的主要来源。对于一个寿命是70岁的人来说平均吸入罹患癌症风险（ICR）是5.98times;10minus;4（范围8.39times;10-5-1.95times;10-3）。

关键词：PAHs；PM2.5；气象效应；来源分析；健康风险评价

1. 引言

城市中人口、工业活动和机动车数量的增加是大气环境污染的主要原因。PM2.5为全球所关注，主要产生于工业活动和机动车尾气排放，并产生广泛影响，比如每天成年人中因呼吸困难和肺癌的发生而导致死亡率和发病率上升。多重复杂的混合物以季节、地形、气象条件和污染物来源为基础。各种各样的有机化学物质与PM2.5有关，而PAHs的研究最为广泛。

PAHs是广泛分散在环境中的主要有毒污染物。PAHs的浓度主要取决于空气中颗粒物的大小，最高浓度在可吸入颗粒物的尺寸范围内。微小的PAHs，尤其是这些高分子量，在城市大气中主要是被发现在细颗粒物（PM2.5）上。大约95%的PAHs直径小于3 um。一些种类的多环芳烃，像苯并（a）芘（BaP）和屈（Chr）被报道能够诱发突变和致癌。Taioli et al. (2007)清晰地证明基因毒性影响和DNA的损害与PAHs有关。PM2.5中多环芳烃是由不完全燃烧或者有机材料产生的焦酚合成，在某种程度上，有自然源比如森林火灾和火山喷发。然而，他们主要来源于人为排放，比如工业生产、交通和垃圾焚烧。

在中国城市中每一次PM2.5浓度偏高都会被关注。粒子主要从燃煤、生物质燃烧和机动车尾气中产生。近几年，PM2.5中PAHs的水平、特性描述和来源已经被广泛地研究。而且，一些研究表明在中国城市，比如香港、天津、北京，PM2.5中PAHs的水平高于发达国家，并高于世界卫生组织和欧盟设定的空气质量标准。这意味着在中国PM2.5中多环芳烃的污染是非常严重的现象。然而，人类对于排放物的有机特征和健康风险仍然缺乏了解。

广州快速的经济发展和随之而来的空气污染已经引起很大的关注。在这篇文章中，对广州PM2.5中PAH水平的研究已经超过一年。PM2.5中PAHs的水平在不同季节均有报道，通过应用主成分分析和诊断比率法确认可能的来源。最终，使用美国环境保护机构健康风险评估模型通过附着在微粒上的PAHs进行评估并讨论健康风险。本文结论希望我们增进了解大气微粒中PAHs的分布模式。本文也提供关于健康风险的有用信息使其有助于广州市PM2.5中PAH污染的环境政策制定。

2. 材料和方法

2.1 样本收集与分析

在广州取样是从2012年6月到2013年5月收集PM2.5样品（图1），使用一个智能气流总悬浮架微粒采样设备（型号TE-6070，Tisch环境股份有限公司），操作流速是1.14 m3/min。用于采集基片的石英过滤器（Whatman,OFF,17.5times;22.5 cm）是在烤箱中以450 °C加热4小时来燃烧目标化合物。采样过滤器稳定在温度25 °Cplusmn;1 °C和相对湿度52 plusmn; 1%控制的保温箱内，每一份样品采集24小时，在分析前所有的过滤器都用电子微量天平（Sartorius T-114）进行称重。在实验期间一共采集了36个样本，所有的PM2.5样本使用安捷伦科技公司7890A/5975C型热解气相色谱-质谱法（TD-GC-MS）进行分析。这种分析PAHs的方法在以前已经被详细地提出过，在这一节中仅仅只是一个大纲。每份过滤器被切成小片，这些小片被放置在一个TD玻璃管（长78 mm，内径4 mm，外径6 mm）为便于注入仪器中。热解是被用来产生一个分离模式。注水器温度维持在50 °C，在分析开始前，隔膜关闭后手动上升至275 °C并维持8-9 min。一个毛细管柱（HP-5;30 m长times;0.25 mm内径times;0.25 um薄膜）被用来分离目标化合物。烤箱温度顺序如下：30 °C维持2 min，以12 °C/min的温度由30 °C上升至120 °C。再以8 °C/min的速度从120 °C上升至280 °C，最终在325 °C时维持20 min。整个过程的氦流量是1.2 cm3/min。电子电离质光谱（70 eV）被用来获得质量范围在30-570 amu的粒子，选择的离子模型用来定量。样品色谱仪峰值用来分析通过质量光谱和滞留时间。本文中的目标分析物是以下17种PAHs化合物：荧蒽（Flo），菲（Phe），蒽（Ant），荧蒽（Flu），芘（Pyr），苯并（a）蒽（BaA），屈Chr，苯并（b）荧蒽（BbF），苯并（k）荧蒽（BkF），苯并（a）荧蒽（BaF），苯并（e）荧蒽（BeP），苯并（b）芘（BaP），二萘嵌苯（Per），IcdP，苯并（ghi）二萘嵌苯（BghiP），（DahA），和晕苯（cor）。

2.2 质量控制

详细的质量保证/质量控制（QA/QC）程序分析已经在别处描述过。简言之，本文中伴随着野外采样方法空白、标准空白和重复的采样是惯用的分析方法。在这些空白中没有目标化合物被发现。检测限度范围是0.11-2.28 ng。

2.3 暴露评估

ICR是依据多环芳烃的暴露来估计癌症风险。这种方法以前用来评估一般暴露和职业暴露在环境大气PAHs中患肺癌的风险。方程式如下（USEPA，2005）：

ICR=Ctimes;IURBalpha;P （1）

此处C指背景等效浓度（BEC），作为一种计算方法，多环芳烃混合物的致癌风险可以表达为它的总B[a]Peq，(BEC) as BEC = Sigma;Ci times; TEFi，这里TEFi是相应的有毒等值。根据USEPA（2012），TEFi值Flo，Phe，Ant，Flu，Pyr，BaA，Chr，BbF，BkF，BeP，BaP，Per，IcdP，BghiP，DahA，Cor分别为0.001，0.001，0.01，0.001，0.001，0.1，0.01，0.1，0.1，0.01，1，

0.001，0.1，0.01，1，and 0.01。IURBalpha;P定义为寿命是70岁的人吸入单位物质BaP患癌症的风险。

2.4 统计分析

所有的分析都是使用SPSS统计软件版本13.0进行的。非参数秩和检查使用不均匀性方差来分析PM2.5中PAHs浓度。水平的重要性设定在0.05。Excel软件用来计算风险。

图1 展示广东的地理位置和广州市PM2.5的采样点

3. 结果与讨论

3.1 PM2.5平均水平和变异模式

在整个采样期中广州环境大气PM2.5的平均浓度是64.88 ug/m3（8.41-293.99 ug/m3）。这个值超过了政府设定的年平均临界值35 ug/m3。然而，政府设定的日常浓度临界值（24 h PM2.5为75 ug/m3）是依据26至36个采样日浓度设定的（环保部规定）。PM2.5的量表明寒冷干燥季节浓度要高于温暖湿润季节浓度的季节性变化趋势。PM2.5的量在4月（春）、7月（夏）、10月（秋）、1月（冬）分别是40.44，43.75，57.92，76.84 ug/m3。冬天（11月10日至3月30日）的平均量是夏天（5月10日至9月30日）的1.2倍（图2）。在西安的类似调查中，Bandowe et al.表示PM2.5的量随季节是多样化的，寒冷时期浓度高于温暖时期，冬天的平均浓度是夏天的3倍。本文没有提到西安文献中冬天与夏天的不同点。这或许是相对稳定能量消耗保持全年的原故。然而，因为取暖西安燃煤消耗冬天比夏天更高。

日常趋势也是被观察的，尽管秋冬与之相反，但是春夏晚上比白天浓度高（图3）。一整年，晚上的浓度比白天的浓度高，夜晚（18:00-24:00，0:00-6:00）PM2.5的平均浓度是白天（6:00-18:00）的1.17倍。广州PM2.5的浓度水平与Tiruchirappalli（平均：63.40 ug/m3）相似，一座在东南亚印度的城市，比大多数欧洲城市（平均：8.50-29.30 ug/m3，奥斯陆，伦敦/牛津大学，马德里，巴黎，巴塞罗纳，佛罗伦萨，罗马，雅典）和北美城市（巴尔的摩，平均16.9 ug/m3）高。印度和中国一样是发展中国家，广州和Tiruchirappalli相似的PM2.5水平是被报道。

和其他中国中心城市相比广州PM2.5浓度处于中等水平：高于厦门（32.70 ug/m3）和香港（42.37 ug/m3），低于南京（125.00 ug/m3）和西安（140.00 ug/m3）（表1）。发现PM2.5浓度明显地与空气湿度有关。厦门、香港、广州是沿海城市，因此广州的空气湿度比西安和南京高，PM2.5浓度更低。和厦门、香港相比，广州的发电厂如珠江电站和黄浦江电站，对高水平PM2.5也是一项很重要的贡献。

PM2.5的变化也归因于其来源，如燃煤电厂、汽车尾气排放和人类活动。然而，季节性变化表明，这些都是与气象变化相联系。Tai et al. (2010)发现气象日常变化可以解释50%的PM2.5可变性与温度、相对湿度（RH）、水循环有关，这些都是重要预测。这个研究揭示了PM2.5浓度与气象参数之间重要的关联，与能见度、、风速、风向、湿度、降水呈明显的负相关（表2），与能见度消失系数和气压呈正相关。Tai et al. (2010)认为在美国气温与PM2.5浓度呈正相关。然而，在美国东部，Dawson et al. (2007)发现一个平均负相关气温影响：夏天为-0.016 ug/m-3k，冬天为-0.17 ug/m-3k。本文中PM2.5水平和气温没有大的关联。

对于PM2.5浓度和温度有一个复杂的效果。高温加速空气对流进而驱散PM2.5。然而，电力需求增加使温度提升，广州电站增加了大量燃煤消耗和PM2.5的排放。

图2 PM2.5质量浓度年度模式

图3 春、夏、秋、冬PM2.5质量浓度每日模式平均值

表1 世界各城市PM2.5平均浓度（ng/m3）总结

表2 PM2.5和气象参数相关性分析

** 在0.1水平的重要相关性（双面）

* 0.05水平的重要相关性（双面）

3.2 PM2.5中PAHs浓度

整个采样期大气环境（广州）PM2.5中PAHs的浓度是33.89ng/m3（范围：6.99-105.76 ng/m3<!--

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