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地理加权主成分分析法评价土壤重金属的漫污染源：在西班牙西北部粗糙山区的应用
摘 要
重金属污染会导致土壤退化、空气和水体质量变差，进而危害人们的健康。我们以阿斯图里亚斯公国（西班牙西北部）为例进行了实验，从天然或人为来源分析了土壤重金属浓度的空间分布和彼此之间的联系。如今，重金属污染已成为严重问题。首先，我们对334个土壤样本进行了分析（PCA），确定了十四种重金属和准金属（Ag，As，Ba，Hg，Cd，Co，Cr，Cu，Mn，Mo，Ni，Pb，Sb，Zn）来源。由于地域高度的地质异质性，使用地理加权主成分分析（GWPCA），能使PCA分析得到改进。 标准PCA中的前六个主要成分约占土壤重金属变异性的57％，但是当采用GWPCA进行时，这一数字在一些地区增加到80％。 我们得出结论，GWPC1对应于地质构成，适应领土地质特征的获胜变量为岩性和采矿，而GWPC2对应于与大气污染有关的因素，包括通过从植被覆盖释放的重金属。
关键词： 土壤重金属 主成分分析（PCA） 地理加权主成分分析（GWPCA）弥散污染源
1.介绍
由于金属污染是隐蔽的，土壤重金属污染已成为世界上很多地区的严重问题(Bini et al., 2011; Zhang et al., 2009; Zhiyuan et al., 2014). 这种污染不仅降低了大气层，水体和粮食作物的质量，也通过食物链威胁到了动物和人类的健康和幸福(Donget al., 2011; Nabulo et al., 2012; Wang et al., 2012). 重金属如汞（Hg），铬（Cr），镉（Cd）或非金属如砷（As），金刚石等
在环境中以某种物质的一部分存在或以分子形式存在(Chen et al., 1999). 在自然土壤中，它们存在于地底深处，通常作为强烈相互作用的阳离子与土壤发生
反应(Alloway, 1995). 因此有些物理化学性质，比如pH和有机物等土壤的性质是在土壤环境中控制重金属的积累和可用性的重要的参数，一般来说，重金属在地壳中不均匀地分布是受地质的影响结果，无污染土壤的元素含量可以通过岩石风化过程进行评估。其中，决定土壤的元素含量的主要因素是母体的组成(Alloway,1995; Kabata-Pendias, 2004; Harmanescu et al., 2011).
在工业领域，人为活动如农业，城镇化，工业化，矿业都会增加金属浓度(Adriano, 1992; Sheppard et al., 2000; Facchinelli et al.,2001; Wei and Yang, 2010; Zhong et al., 2012). 地质特征例如与断层或推力相关的岩性或矿化区域对重金属浓度及其变异性进行了强控制(Alloway,1995;Kabata-Pendias,2004). 从工业活动和城市得到重金属被认为是最重要的来源，但对环境中的重金属扩散知之甚少，特别是在山区尤为常见。Ash是受野火影响的土地的重要组成部分(CerdaandDoerr,2007;Bodietal.,2014; Pereira et al., 2013b). 而且，我们所知道的有些叫metalofitas的自然植物有能力占据，转化和积累重金属在他们的芽里(Nanda et al., 1995; Chaney et al., 1997) 这些植物物种的燃烧可能会产生烟雾，富含重金属的死灵岩和灰烬，当沉积在其中时有利于提高营养物质和污染物的浓度如土壤中的重金属。 如今，有关研究工作大气沉积元素（例如重金属）的遗留物在被烧的土壤中是需要的，但在过去的十年里有一些作者已经显示了灰分在地球和土壤系统中的作用(Bodi et al.,2014; Pereira et al., 2013a). 来自加利福尼亚的灰烬的元素组成研究报告说，高浓度的土壤重金属如(Plumlee et al., 2007; Hageman et al., 2008a; Hageman et al., 2008b). 最近，关于对野火中重金属成分的回顾，澳大利亚土壤所出版(Santin et al., 2015)， 所有这些研究似乎表明野火是重要的土壤中重金属的来源。
通常有重金属的地质和人为来源在本地区叠加，很难分开。因此，统计方法如主成分分析（PCA）和聚类已被广泛用于识别环境中重金属的来源（Hu et al。，2013）。PCA是通过每个主成分分析金属结合物来发现弥漫性污染源的有用工具(Zhanget al., 2009; Wei andYang,2010). 然而，可以使用变体来补充PCA方法的称为地理加权主成分的方法对数据中发生空间异质性时的分析（GWPCA）(Harris et al., 2011; Demscaron;ar et al., 2013). 事实上，一个统计假设测试通常在GWPCA中执行，以建立存在的空间异质性。 实质上，这种方法在于执行
一个当地的PCA，也就是说，在每个观察的附近，而不是一个全球标准PCA。
本研究的主要目的是找到天然的土壤重金属在阿斯图里亚斯公国的分布，发现在领土的原始地区可能使用PCA对334个地区土壤的扩散污染源进行分析。金属背景水平的空间异质性及其与岩性的关系，人类活动是用地理加权的本体来处理分析的（GWPCA）。
第二章．
2.材料和方法
2.1研究地区
这项研究是在阿斯图里亚斯公国进行的山区有10,600平方公里，位于伊比利亚北部西班牙半岛（图1）。 它来自于海西的生化循环，但它的缓解在阿尔卑斯山周期中恢复活力并行沿东西方向前往坎塔布连海岸。
该区域的气候环境包括“海洋冷温带”，具有温度高，秋天，受到与坎塔布连海相邻的强烈的影响。大致来说，年平均降水量达到数值，吐温700到1300升/平方米。温度年平均值为13plusmn;1℃，最冷时平均为9plusmn;1℃，最暖时平均为19plusmn;1℃。
在大西洋地区，主要植被由落叶林（Quercus petraea subsp。Petraea（Matt。）Liebl。，Quercuspyrenaica Willd和Fagus sylvatica L.）组成，其生长在北面的山丘两侧。远离工业和城市化地区，土地一直在传统上用于养殖和放牧牛。森林和灌木丛地区转变为放牧牧场，导致大范围地区频繁燃烧和周期性的复燃(Veacute;lez,2000) . 使用火造成了植被覆盖和土壤严重退化(Fernandezet al., 2005).
2.2 地质和地貌设置
在地质学上，研究区域的很大一部分在于Variscan根据性质将其分为五个区域，变形特征和变质等级。其中两个研究区内存在区域：坎塔布连地区（CZ）和西阿斯图里亚斯莱昂斯区（WALZ）。CZ由在Variscan造山过程中推翻和折叠的古生代序列构成。下古生界岩性单元主要是硅质岩石，在泥盆系和石炭纪时代碳酸盐中的含量在上部显著增加(Peacute;rez-Estauacute;n et al.,2004). 此外，在晚期Variscan岩浆活动（图2）时，该地区存在少量小侵入体。古生代岩是由中生代组成的中生代物质硅质砾岩，碳酸盐陨石和泥质砂岩，粉砂岩，粘土，砂岩和石灰石的变化。总之，主要岩性为板岩，砂岩，石英岩等几种石灰石，而其他沉积岩，粘土石和石灰，是仅限于中部的中生代盆地地区。
这块区域非常粗糙，有陡峭的斜坡。 最高的海拔面积达到2500米（a.s.l）；地貌过程如河流，物质坡移和蠕变过程都是存在的。研究的土壤主要为季风沉积物，沉积在山坡底部的沉积物和沉积物。该地区的土壤是具有非常相似的特征的母材。
2.3 坎塔布山脉范围内的重金属来源
众所周知，土壤和沉积物含有的重金属元素，来自于基岩风化或人为源。重金属污染对人类生态系统的影响主要是由像冶炼或采矿等人为活动引起的，这些已经经常被拿来研究(Adriano, 1992; Sheppard et al., 2000; Facchinelliet al.,2001; Wei and Yang, 2010; Zhong et al., 2012). 在阿斯图里亚斯，土壤重金属背景目前很高。该地区的地质特征对重金属浓度和它们的变异进行了强有力的控制。因此，基岩是控制土壤重金属背景的主要因素(Krami et al.,2013). 然而，在地质断层附近的地区可以发现矿床，导致土壤重金属浓度的局部增加。(Dallmeyer and Martiacute;nez,1990; Loghman et al., 2013). 该地区历史采矿活动的遗产仍然是旧的废弃工业设施和采矿废物的形式。阿斯图里亚斯的硫化矿区包括遍布伊比利亚地块的坎塔布连山区发现的许多矿床。这些矿床开采了几十年
在这之中得到了方铅矿、闪锌矿、辰砂、雄黄、雌黄、重晶石。在这些地区，多年的金属硫化物开采导致大量微量元素含量高的废物被弃置在表面。(Loredo et al., 2006) . 这些采矿在我们的分析中避免了区域，但是许多采矿报告提出与某些流域或利益相关的地区出现化学异常(Dallmeyer and Martiacute;nez, 1990). 在这项研究中，地球化学异常被解释为自然背景。
另一方面，与工业相关的大气污染物活动和采矿冶炼影响了阿斯图里亚斯地区的土壤(Loredo et al., 2006; Ordonez et al.,2003; Gonzaacute;lez-Fernaacute;ndez et al., 2014).污染物已经能够到达偏远地区，因为远程大气运输
的重金属甚至可能导致污染物沉积在原始地区(Steinnes et al., 1992; Nriagu, 1989; Liu et al., 2014;Meyer et al., 2015). 在阿斯图里亚斯有八十二个潜在的污染物，其中六个对应于发电厂将大量重金属排放到大气中(Ordonez et al., 2003; Gonzaacute;lez-Fernaacute;ndez et al., 2014). 过去十年，西班牙环境部每年对排放量进行测试。 无论如何，重要的是要注意，工业排放物不是重金属释放到大气中的唯一来源。野火仍然是一个常见的例子，尽管是非法的做法影响土壤有机质，水文特性和养分(Fernandezet al., 2005; Santin et al., 2008; Fernaacute;ndez et al., 2016). 它们还可以促进大气中的悬浮重金属，从而成为土壤重金属富集的重要来源(McConnell and Edwards, 2008; Bodiacute; et al., 2011; Pereira et al., 2013b). 图3描绘了过去20年来阿斯图里亚斯公国的野火频率。几个世纪以来，牛农已经用火尝试了将森林和灌木丛地区转化为牧场。灰烬作为营养物质和重金属对土壤的作用正在深入研究。
2.4 抽样设计
设计了土壤采样，考虑到岩石岩性，在景观和植被覆盖的位置。样品是采用花岗岩，片岩，菱形岩，板岩，石灰岩，中生代砂岩，石块，中生代石灰岩和泥土，粘土，混合岩性（石灰岩，砂岩和砂岩），砂岩加上砾石和砂岩加上煤层的石灰石中央煤层（阿斯图里亚斯煤矿区）和河流沉积物。这些岩性类别代表了阿丘里亚地区基岩岩性的全部范围（图2）。无机取样土壤，共334种重金属被分析：Mn（ppm），Zn（ppm），Cr（ppm），Pb（ppm），Co（ppm），Ni（ppm），Cu（ppm），Ba（ppm），As（ppm），Mo（ppm），Cd（ppb），Sb（ppb）和Hg（ppb）。景观中的位置也是如此，考虑到在暴露与未暴露于普遍风的斜坡和洪泛区的村庄上游的土壤上抽样土壤。最后，样品总是从同一类型中抽出来植被覆盖物：避开天然林的荒野和天然草地，农业和城市地区。
采样设计旨在收集阿斯图里亚斯最原始的土壤，并探索弥漫性重金属污染的来源。在每个取样点，垃圾和根部从土壤顶部排出。使用塑料铲采集样品，以避免污染储存在塑料袋中运送到实验室。
2.5 分析程序
土壤样品在室温下干燥，细颗粒物(2 mm)进行分离分析，用Multi 340i VWR装置在土壤混合物中测定pH和电导率，在土壤的混合物中与蒸馏水的重量比pH 1:2.5，导电率1:5(Guitiaacute;n-OjeaandCarballas,1976). 使用Beckman Coulter，LS13320在用1％w / w的六偏磷酸钠溶液制备的饱和糊剂中测定织构，通过加入7％过氧化氢去除有机物。总共有机碳（TOC）通过失火方法测定(Pansu and Gautheyrou, 2006). 使用10ml H 2 O的混合物提取土壤重金属，
10升王水，4毫升HF在PTFE容器中。 船只密封并在微波炉中消化。 完成挖掘之后，将容器冷却至室温，通过0.45mu;m纤维素纸过滤。 最后，将溶液用水稀释至终体积为50ml。用Perkin-Elmer ELAN 6000分析重金属浓度Q-ICP-MS。
2.6初步的统计分析
在进行GWPCA之前，对数据进行探索性分析，为了达到重金属浓度和土壤性质之间的关系。 计算重金属与土壤性质之间的线性相关系数。 有机物质百分比，pH，粘土，淤泥和砂百分比和电气电导率分析土壤性质。
为了探索大气沉积的可能性，进行t检验，在从暴露和未暴露的斜坡采集的土壤之间也盛行风。这个分析是通过185个对应于斜坡土壤的样本总结的。
2.7地理加权主成分分析（GWPCA）
地理加权主成分分析（GWPCA）是将经典主成分分析（PCA）扩展到旨在说明某种空间异质性的地理数据数据(Harris et al., 2011; Demscaron;ar et al., 2013). 而PCA分析可以提供关于全球内部结构的信息，它不能考虑数据的协方差结构可以在空间上改变。实质上，GWPCA通过考虑a执行本地PCA分析邻近每
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