基于Ti（C，N）的金属陶瓷和具有Cu-Ag-Ti填充金属的钢之间的钎焊接头的微结构和剪切强度外文翻译资料

 2022-07-28 14:29:35

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合金与化合物学报

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基于Ti（C，N）的金属陶瓷和具有Cu-Ag-Ti填充金属的钢之间的钎焊接头的微结构和剪切强度

雍景，杨清清，熊伟豪，黄斌，李宝龙，张曼

华中科技大学材料成型与模具技术国家重点实验室，武汉430074

文章信息：

文章历史：收到日期：2015年12月14日；接受2016年4月29日；在线可用2016年5月2日

关键词：真空钎焊，Ti（C，N）基金属陶瓷，Cu-Ag-Ti填充金属，微结构，剪切强度

摘要：

在870℃，910℃和950℃下真空钎焊20分钟后，研究了Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属/ W9Mo3Cr4V钢接头的微观结构和剪切强度，并且910℃还分别钎焊了10分钟，20分钟，30分钟和40分钟。在金属陶瓷和填料金属之间的Cu-Ni-Ti固溶体的反应层在870℃的钎焊期间难以形成，导致接头的剪切强度非常低。 在910℃的钎焊期间，在金属陶瓷和填充金属之间形成Cu-Ni-Ti固溶体，并且随着保持时间的增加而变厚。 由于Cu-Ni-Ti固溶体的厚度适当，接头的剪切强度在钎焊30分钟时达到峰值。 在950℃下钎焊期间，Cu-Ni-Ti固溶体形成，然后与填料金属中的Ag基固溶体一起生长，但是在金属陶瓷和填料金属之间Cu-Ni-Ti未形成，从而降低了接头的剪切强度

2016发布者Elsevier B.V

  1. 介绍

TiC和Ti（C，N）基金属陶瓷是嵌在Ni基或/和Co基粘结相中的TiC（或Ti（C，N））陶瓷相的复合材料。 由于它们的高硬度，优异的耐磨性，对金属的摩擦系数非常低，优异的抗氧化性和高的热稳定性，它们已广泛用作钢的高速切削工具。 此外，TiC和Ti（C，N）基金属陶瓷具有广泛用途，用于拉伸或挤出模具和耐磨部件。

通常通过粉末冶金途径制备TiC和Ti（C，N）基金属陶瓷，但是粉末冶金途径不适于生产大的或复杂的结构部件。而焊接可以生产大的或复杂的结构部件。此外，焊接有助于降低结构部件的成本。迄今为止，人们已经对陶瓷与金属的焊接技术，例如钎焊，扩散结合，高能束焊接，超声波焊接和摩擦焊接等进行了一系列的努力。其中，钎焊是陶瓷与金属的主要焊接技术。由于接头的高可靠性，近年来，将TiC和Ti（C，N）基金属陶瓷焊接到钢上引起了人们的广泛关注。Feng等人使用Ag-31Cu- 23Zn（重量%）作为填充金属钎焊了TiC-40Ni（重量%）金属陶瓷，在850℃下钎焊10分钟的情况下，接头的峰值剪切强度达到120.7MPa。Ye等人使用Ag-29Cu-26Zn-2Ni（重量%）作为填充金属研究了TiC-10TiN-32Ni-13Mo-7WC-1TaC-1C（重量%）金属陶瓷对45钢的真空钎焊，发现接头的最大剪切强度达到176.5MPa。 Wang等人研究了TiC-4TiN-38.2Ni-9.6Cr-6Mo-1.2Al-1Ti（重量%）金属陶瓷与具有BNi-2填充金属的17-4PH不锈钢在1050-1150℃下钎焊60分钟时的情况。Guo等人在没有外部压力和夹层的扩散接合下实现了Ti（C，N）-40Ni-WC-5Mo2C（重量%）金属陶瓷与AISI 1045钢的粘附接合，接头的微观结构和机械性能受金属陶瓷中WC含量的影响。

通常，在陶瓷与金属的钎焊中存在两个难题，一个难题是陶瓷和金属之间的大的热膨胀系数差，另一个难题是常规填充金属对陶瓷的润湿性差。在工业过程中，在将陶瓷钎焊到陶瓷本身或金属之前，都要进行Mo-Mn金属化并进行镀Ni。然而，表面预处理增加了钎焊工艺的复杂性和成本。一些研究表明，使用含有活性合金元素（特别是Ti）的填充金属可以消除Mo-Mn金属化步骤。添加到Cu-Ag填充金属中的Ti显著提高了其对陶瓷的润湿性，实现了陶瓷自身或金属的钎焊，如Al2O3，ZrO2，SiC，Si3N4，Al2O3-Cu和ZrO2不锈钢。到目前为止，很少有关于使用Cu-Ag-Ti填充金属将Ti（C，N）基金属陶瓷硬钎焊到钢上的报道。这项工作目的是调查真空钎焊温度和保持时间对钛（C，N）基金属陶瓷和W9Mo3Cr4V钢与Cu-30Ag-3Ti（重量%）填充金属之间的接头的显微组织和剪切强度的影响。

2、实验

在本文中，实验的Ti（C，N）基金属陶瓷是自制的TiC-11TiN-30Ni-15Mo-6.5WC-0.6Cr3C2-1C（重量％）和高速钢商业W9Mo3Cr4V， 列在表1中，填充金属为Cu-30Ag-3Ti（重量％）。

实验Ti（C，N）基金属陶瓷通过购买TiC，TiN，Ni，Mo，WC，Cr3C2和石墨（游离C）粉末然后进行粉末冶金途径制备，其平均费雪粒度为2.97，7.30，2.25，2.30，0.82，lt;30和2.80 micro;m。 将粉末混合物在球磨机中行星球磨48小时，粉末重量比为7：1，速度为220rpm，然后干燥和筛分。 通过在300MPa的压力下单轴压制制备压坯，然后在1410℃在真空（10-z-10-} Pa）中烧结1小时。

图1示出了用于钎焊组件的Ti（C，N）基金属陶瓷，Cu-30Ag-3Ti填充金属和W9Mo3Cr4V钢的样品。 将所有样品研磨并抛光，然后在真空钎焊之前用丙酮在超声波浴中清洁。 将堆叠的金属陶瓷/填充金属/钢组件在真空（~10-2 Pa）中在870℃，910℃和950℃下钎焊20分钟，在910℃下钎焊10,20,30和40分钟。 此外，加热和冷却速率分别为8℃/ min和5℃/ min。 从焊接组件切割用于组织观察和接头的组成分析的试样，随后研磨和抛光。

使用具有CuKalpha;辐射的X射线衍射仪（XRD，XRD-70005，Shimadzu，Japan）进行Cu-30Ag-3Ti填料金属的相鉴定。使用扫描电子显微镜（SEM，Quanta 200，FEI，Netherlands）以背散射电子（BSE）或二次电子（SE）模式进行钎焊接头的微结构观察和组成分析，其配备有能量色散光谱仪 （EDS，Inca，Oxford，UK）。钎焊接头的剪切强度在室温下使用一个通用的电子材料试验机测定。

图1： Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti /钢钎焊组件样品

表1：商业W9Mo3Cr4V钢的化学成分（质量%）

3、结果与讨论

3.1、 烧结的Ti（C，N）基金属陶瓷的微观结构和机械性能

图2显示在真空中在1410℃下液相烧结1小时后，实验的Ti（C，N）基金属陶瓷的典型微结构的SEM-BSE显微照片。 在微观组织中没有明显的孔，表明该金属陶瓷是完全致密的。该金属陶瓷由Ni基粘结相和分散的Ti（C，N）晶粒组成。 此外，Ti（C，N）晶粒通常表示由黑色芯，白色内边缘和灰色外边缘组成的芯 - 边缘结构，或者由白色芯和灰色边缘组成，类似于大多数Ti（C，N） 基金属陶瓷。在液相烧结之后，该金属陶瓷的三点弯曲强度（尺寸为20.0mmtimes;6.5mmtimes;5.25mm，跨距14.5mm）和硬度分别为1835MPa和88.9HRA。

图2.：烧结的Ti（C，N）基金属陶瓷的SEM-BSE显微照片

3.2、 金属陶瓷/填料金属/钢接头的微观结构

图3显示在910℃下真空钎焊30分钟后，Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-Ag30-3Ti填充金属/钢接头中的金属填料的XRD图案。从图3可以看出，Cu-Ag30-3Ti填充金属主要由Cu基固溶体（Cu（s.s.））和Ag基固溶体（Ag（s.s.））组成。

图4示出了在870℃，910℃和950℃下真空钎焊20分钟之后的Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属/钢接头的微观结构的低倍率和高倍率SEM-BSE图。在870℃下钎焊20分钟的情况下，在金属陶瓷和填料金属之间没有反应层（图4（a）和（b））。在910℃下钎焊20分钟的情况下，在金属陶瓷和填充金属之间形成明显的灰色反应层（图4（c）和（d））。这些显示870℃的钎焊温度对于金属陶瓷和填充金属之间的原子扩散来说太低。在950℃下钎焊20分钟的情况下，在金属陶瓷和填充金属之间没有形成反应层，却会形成灰色反应微结构，然后整体上与填充金属中的白色Ag（s.s）一起生长（图4（e）和（f））。这是由于根据二元Cu-Ag相图，填充金属中的Ag（s.s）在950℃下的钎焊期间变为液体，因此导致Ag容易发生原子扩散。可以看出，适当的钎焊温度不仅可以改善Cu-30Ag-3Ti填充金属的流动性和润湿性，而且还促进在金属陶瓷和填充金属之间形成连续的反应层。

图5（a），（b），（b）和（c）依次示出了在910℃时分别进行10,20,30和40分钟的真空钎焊后的Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属高倍率SEM-BSE形貌。 在910℃下钎焊的情况下，10分钟时形成的灰色反应层在金属陶瓷和填充金属之间是不连续的，并且随着保持时间的增加它变得连续和稠。 灰色连续反应层的平均厚度分别为20分钟：2.4mu;m，30分钟：4.0mu;m，40分钟：5.3micro;m。 图5（d）示出了在910℃下真空钎焊30分钟后Cu-30Ag-3Ti填充金属/钢界面的高放大SEM-BSE形貌。显然，在填充金属和钢之间存在非常薄的灰色连续反应层。

表2列出了在910℃下在真空中钎焊30分钟后，在Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属/钢接头中的各种微结构的SEM / EDS分析，反映在图5（b）和（d）上。此外，图G示出在910℃下在真空中钎焊30分钟后，在Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-Ag 30-3Ti填充金属/钢接头中的界面的SEM / EDS线分析。除了浅灰色Cu（s.s.）和白色Ag（s.s.）（图5（b））外，在Cu-30Ag-3Ti填充金属中还有少量的灰色Cu-Ti微观结构。基于Cu-Ti微观结构（表2）中Cu与Ti的原子比约为2.5：1，以及二元Cu-Ti相图，Cu-Ti微观结构可由TizCu3和TiCu4化合物组成。在金属陶瓷和填充金属之间形成的灰色反应层基本上是Cu-Ti-Ni固溶体（ε相）（图5（b）和6（a）和表2），与三元Cu-Ni-Ti相这表明在910℃下的钎焊过程中，金属陶瓷中的Ti和Ni原子向界面扩散，并且填料中的Cu原子向界面扩散，因此导致Cu-Ti-Ni固溶体的形成。在填充金属和钢之间形成的非常薄的灰色反应层是Ti-Fe基微结构，其可能含有少量的Ag，Cu和W（图5（d）和6（b）和表2）填料中的Ti原子向界面扩散，钢中的Fe原子在钎焊过程中向界面扩散。根据二元Fe-Ti相图，Ti-Fe基微观组织可能由Ti基固溶体和TiFe化合物组成。

在所有六种钎焊条件的情况下，基于Ti（C，N）的金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属/钢接头的断裂面不位于填充金属和钢之间的界面处。这可能主要归因于以下两个原因。首先，填充金属具有比对金属陶瓷更好的润湿性。其次，填充金属和钢之间的热膨胀系数差异低于填充金属和金属陶瓷之间的热膨胀系数差异，从而导致钢侧面上的低内应力。在910℃下钎焊30分钟的情况下，断裂表面位于填充金属内，并且在其它钎焊条件的情况下，断裂表面通常位于金属陶瓷和填料金属之间的界面处。图7（a）和（b）分别显示了在870℃，20分钟和910℃，30分钟的真空中钎焊后接头的典型断裂面的SEM-SE形貌。在870℃钎焊20分钟，金属陶瓷之间的润湿性和扩散性和填料金属不足（图4（a）和（b）），因此导致非常低的界面粘合强度。相比之下，在910℃下30分钟的钎焊的情况下，在金属陶瓷和填充金属之间形成的Cu-Ni-Ti固溶体的连续反应层显着改善界面结合强度（图5（b）和6（a）），因此断裂表面不位于金属陶瓷和填充金属之间的界面处，而是填充在填充金属内。

在870℃下钎焊20分钟的情况下，基于Ti（C，N）的金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属/钢接头的非常低的剪切强度归因于金属陶瓷和填充金属之间的低界面结合强度 图7（a））。在950℃下20分钟钎焊后，接头的剪切强度低于910℃下20分钟，这主要是由于在金属陶瓷和填充金属之间没有形成Cu-Ni-Ti固溶体的反应层（图4 （e）和（f）），从而影响界面粘合强度。 在910℃下钎焊的情况下，接头的剪切强度较高主要归因于金属陶瓷和填充金属之间Cu-Ni-Ti固溶体反应层的适当厚度（图5（a），（b），（c））和4（d））。

图3： Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属中的填充金属的XRD图/（Cu（s.s），Cu基固溶体; Ag（s.s。），Ag基固溶体）在真空中在910℃下钎焊30分钟后的钢接头

图4：在不同温度下在真空中钎焊20分钟后的Ti（C，N）基金属陶瓷/ Cu-30Ag-3Ti填充金属/钢接头的SEM-BSE显微照片：（a） （c）和（d），910℃; （e）和（f），950℃

图5：在910℃下在10（a），30（b）和40（c）分钟的真空中钎焊后的Ti（C，N）基金属陶瓷

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