2012年北京市大气气溶胶中水溶性离子的季节型变化和粒径分布外文翻译资料

 2022-12-19 17:44:31

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2012年北京市大气气溶胶中水溶性离子的季节型变化和粒径分布

摘要：采用离子色谱法分析演技北京大气颗粒物中的水溶性离子的特征。结果显示，春夏秋冬四季离子总浓度分别为83.7plusmn;48.9mu;g/m3、54.0plusmn;17.0mu;g/m3、54.1plusmn;42.9mu;g/m3和88.8plusmn;47.7mu;g/m3。此外，NO3minus;、SO42minus;和NH4 浓度之和在四季中分别占总离子浓度的81.2%、78.5%、76.4%和76.3%。Mg2 和Ca2 主要存在于粗颗粒中，峰值范围为5.8-9.0mu;m。Na 、NH4 和Cl-呈现多模式分布，峰值范围为0.43-1.1和4.7-9.0mu;m。K 、NO3-和SO42-主要与细颗粒相关，峰值范围为0.65-2.1mu;m。在雾霾天，颗粒物（PM）中Na 、K 、Mg2 、Ca2 ，NH4 、Cl-、NO3-和SO42minus;的浓度分别为2.69、2.32、1.01、4.84、16.9、1.18、42.0和44.1mu;g/m3，是清洁日下的1.4-7.3倍；而在薄雾天，颗粒物中这些离子的浓度分别为2.40,1.66,0.92,4.95,17.5,7.00,32.6和34.7mu;g/m3，是清洁日下的1.2–5.7倍。

引言

多年来，大气气溶胶因其对人类健康、能见度和全球气候变化的影响而备受关注（Cheng等，2011；Jung等，2009；Sheffield等，2011；IPCC，2007）。事实上，化学组分，特别是化学成分的粒径分布，是了解人为和天然颗粒物来源以及表征它们所涉及的大气化学过程的关键工具（Braziewicz等，2004；Karar和Gupta，2007）。流行病学研究发现，暴露于高浓度的细颗粒物（PM）环境中会对健康造成不良影响（Dominici等，2005；Ostro等，2009）。其中最小的颗粒（直径小于100nm的超细颗粒）有能力透过细胞膜（Li等，2003），从而造成对健康的影响。细微颗粒物的粒径分布可以提供有关影响大气输送中气溶胶浓度和成分化学和物理过程的信息（Cabada等，2004）。最近，有研究表明，通过统计分析尺寸分布可以成功地进行粒子数群的来源分布（DallOsto等，2012）。

根据气溶胶的相关研究，空气中的离子物质是空气能见度下降和云形成的主要原因（Cheng等，2011；Jung等，2009；Lee和Sequerira，2002）；也是降水酸化和影响气候变化的重要元凶（Khoder和Hassan，2008）。水溶性无机离子是大气气溶胶的主要成分，可占总悬浮颗粒物质量的60％-70％（Ali-Mohamed，1991；Wang和Shooter，2001）。水溶性离子的粒径分布是颗粒物基本且关键的特征，它既提供了模式分布的详细信息，也提供了大气中颗粒污染物形成和转化的证据。

在过去二十年中，北京一直在经历严重的空气污染，颗粒物是其中最主要的污染物之一（Chan和Yao，2008）。气溶胶颗粒的吸湿性的提升进一步增加了对大气能见度的影响（Quan等，2011）。在薄雾和多雾的日子里，情况更加严重，这是由于人为源和气体到颗粒转换造成的大气中颗粒物过量的结果（Watson，2002）。北京地区颗粒物来源包括本地的一次污染排放（Hao等，2005）、二次污染形成（Wang等，2005；Li等，2006）和区域交通（Chen等，2007；Streets等，2007）。在过去几年中，已经有许多关于北京PM10和PM2.5化学成分的研究（Guo等，2010；Song等，2012；Sun等，2012）的报道。某些研究关注的是同一地区大气颗粒的季节变化和粒径分布（Li等，2012；Sun等，2014）。

在本次研究中，我们制定了一年四季的监测计划来测量颗粒物中的水溶性离子，并研究北京地区在晴好、薄雾和雾霾天下的水溶性离子的粒径分布和特征。本研究可为建立气溶胶污染控制策略提供有用的信息。

  1. 材料与方法

1.1取样

国家环境分析测量研究中心（NERC）取样点位于北京东北部国家环境分析测量研究中心内，如图1所示。

图1-国家环境分析测量研究中心（NERC）取样点地理位置

测量仪器安装在距离地面约40米高的国家环境分析和测量研究中心办公楼屋顶上。NERC取样点周围有办公区和住宅区；北京东北部交通最繁忙之一的四环路，位于NERC站点以北50米处。

实验颗粒物样品在春季（2012年4月9日至22日）、夏季（2012年8月3日至16日）、秋季（10月13日至26日），和冬季（2013年1月14日至27日）用8级低压冲击器（20-800，ThermoFisherScientific，美国）收集。总共收集504个颗粒物样品和56个空白样品。在所有层中使用混合纤维素酯滤膜（41，ThermoFisherScientific，美国），并使用28.3L/min的流速。50%中位粒径（D50）为9.0,5.8,4.7,3.3,2.1,1.1,0.65和0.43mu;m。采样时间为24小时（从上午8:00到次日上午8:00）。取样后，将滤膜分别放入塑料袋中，置于零下20℃的冰箱中直至运输和之后的分析过程。

1.2方法

1.2.1离子分析

使用25mL去离子水（去离子水，18.2MOmega;/cm电阻率）对每个样品的一半和一个空白样进行超声提取，每个提取的样品通过微孔膜（孔径为0.45mu;m，直径为25mm，Pall，美国）后，通过离子色谱（ICS-90，Dionex，美国）分析三种阴离子（SO42-，NO3-，Cl-）和五种阳离子（NH4 ，Ca2 ，Na ，Mg2 ，K ）。该系统配备有分离柱（阴离子DionexAS14A和阳离子CS12A），保护柱（阴离子DionexAG14A和阳离子CG12A）和电导检测器（DS5，Dionex，美国）。使用梯度弱碱淋洗液（3.5mmol/LNa2CO3；1mmol/LNaHCO3）进行阴离子检测，而弱酸淋洗液（22mmol/L甲磺酸（MSA））用于阳离子检测。八个离子的检出限（计算为七个重复空白样品的标准偏差的三倍）均低于0.25mu;g/m3。质量保证参照常规的标准参考材料（125052，MerckCo.，美国）进行。在分析之后，从相应的样品数据中减去空白样的数据（Zhang等，2011）。

1.2.2气象数据

一个自动气象站距离采样器10米。同时测量气温、风速、气压和相对湿度气象参数（图2）。春季平均气温18.0°C，夏季平均气温26.7°C，秋季平均气温12.1°C，冬季平均气温-3.1°C。春季平均风速为2.4米/秒，夏季平均风速为1.5米/秒，秋冬两季平均风速均为1.4米/秒。春季平均气压为1005.6hPa，夏季为1003.7hPa，秋季为1014.3hPa，冬季为1024.1hPa。春季平均相对湿度为49.2％，夏季为72.2％，秋季为62.5％，冬季为64.2％。

图2-采样时间下采样点的气象资料。RH：相对湿度

1.2.3轨迹聚类分析

为了评估和比较循环模式，使用在等熵坐标中的HYSPLIT4模型和1小时的时间分辨率计算在地面500米处的3D风成分之后的两天后向轨迹。HYSPLIT是一个众所周知的轨迹模型，在过去二十年中已经多次更新（Draxler和Rolph，2013；Rolph，2013），到现在已经是一个完整的系统，通常用于通过粉尘或颗粒方法计算复杂色散和沉降模拟的简单轨迹。采样期间，HYSPLIT计算的气象数据来自于美国国家环境预测中心的全球数据同化系统。用一种统计方法（Tang等，2009）生成聚类轨迹。图3是本研究的轨迹簇。

图3-2012年四季采样点气团的后向轨迹

  1. 结果与讨论

2.1水溶性离子的浓度和季节分布

在本研究中，鉴于采样器的尺寸规格（Yang等，2010），我们定义2.1mu;m的采样粒径为分离细颗粒和粗颗粒的截止尺寸。图4显示的是细颗粒和粗颗粒中水溶性离子的季节变化。细颗粒中离子（包括Na ，Mg2 ，K ，Ca2 ，NH4 ，Cl-，SO42-和NO3-）的总浓度在春季为55.8plusmn;41.8mu;g/m3，夏季为33.4plusmn;12.8mu;g/m3，秋季为34.0plusmn;30.9mu;g/m3，冬季为62.4plusmn;37.4mu;g/m3。粗颗粒中离子的总浓度在春季为27.95plusmn;8.32mu;g/m3，夏季为20.6plusmn;5.7mu;g/m3，秋季为20.0plusmn;10.8mu;g/m3，冬季为26.5plusmn;11.4mu;g/m3。与北京另一观测点的离子浓度相比，本实验中的平均浓度与设置在北京师范大学校园里的观测点得到的平均浓度相似，从而表明该观测点是适宜监测北京空气污染的地点。

二次污染物离子（NO3-、SO42-和NH4 ）是颗粒物的主要组成。在所有离子中，春季二次污染离子占81.2％，夏季占78.5％，秋季占74.6％，冬季占76.3％。硫酸盐是北京颗粒物中的主要成分。在干或湿沉积之前，一部分排出的SO2通过非均相或均相反应被氧化成硫酸盐气溶胶（Cheng等，2000）。硝酸盐也是城市大气气溶胶的主要成分。硝酸盐颗粒由化石燃料的燃烧产生的NO2的光氧化转化而来（Logan，1983）。硫酸铵是最稳定的产物，而氯化铵是最易挥发。因此，氨优先与硫酸或硫酸盐反应。大气中的NH4 和NO3-也是硝酸铵（NH4NO3）的组成成分，它是氨和硝酸之间气相反应的产物（Ho等，2003）。

据观察，颗粒物中Na 浓度的季节性变化规律为季节平均值按以下顺序递减：冬季（3.49mu;g/m3）gt;春季（2.17mu;g/m3）gt;秋季（1.73mu;g/m3）gt;夏季（1.44mu;g/m3）。颗粒物中Cl-浓度的季节性变化规律为季节平均值按以下顺序递减：冬季（12.3mu;g/m3）gt;秋季（5.84mu;g/m3）gt;春季（4.97mu;g/m3）gt;夏季（3.84mu;g/m3）。这些颗粒物的成分可能来自于煤炭燃烧的排放，特别是在冬季（Yao等，2002）。在夏季，K 的质量浓度增加（3.36mu;g/m3），原因可能与该季节生物质燃烧有关（Shen等，2009）。颗粒物中Mg2 和Ca2 的浓度（1.00和6.15mu;g/m3）均观测到在春季高于其他季节。Ca2 和Mg2 的春季峰值可合理地归因于蒙古南部和内蒙古春季高浓度的扬尘（Shen等，2008）。颗粒物中Na 浓度据监测季节平均值按以下顺序递减：春季（15.7mu;g/m3）gt;冬季（12.5mu;g/m3）gt;夏季（11.7mu;g/m3）gt;秋季（9.99mu;g/m3）。氨主要在大气中排放（源自农业活动，主要是氮基肥料的施用和牲畜粪便的挥发）。NH3向NH4 气溶胶的转化取决于大气中的酸浓度、温度、水供给量（Kobara等，2007）和NH3的通量率（Nemitz等，2001）。颗粒物中NO3-浓度据监测季节平均值按以下顺序递减：春季（26.5mu;g/m3）gt;冬季（21.3mu;g/m3）gt;秋季（18.3mu;g/m3）gt;夏季（16.1mu;g/m<sup

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