磁性Fe-Zr二元氧化物去除水溶液中磷酸盐外文翻译资料

 2022-12-24 17:00:40

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磁性Fe-Zr二元氧化物去除水溶液中磷酸盐

湖南大学环境科学与工程学院

湖南大学环境生物与污染控制重点实验室

湖南大学化学与生物传感与化学计量国家重点实验室

摘要：磷去除是控制水污染的富营养化问题的关键方面。氧化锆具有良好的吸附效率，因此氧化锆是适合去除磷酸盐的吸附剂，但是分离起来却比较困难。在本文中，合成了磁性Fe-Zr二元氧化物并用作从水溶液中除去磷酸盐的吸附剂。表征吸附剂通过X射线能量色散分析系统，扫描电子显微镜（SEM），红外光谱（IR），X射线粉末衍射（XRD）分析和BET表面积测量。结果表明该动力学数据遵循伪二阶模型，并且平衡数据被良好拟合朗缪尔模型。最大吸附量为pH4.4时为13.65mg P / g。吸附机理主要来源于锆物质的离子交换，部分源于磁铁矿Fe-Zr二元氧化物种类。磁性Fe-Zr二元氧化物吸附剂的主要优点包括与其他吸附剂相比，其分离方便性和高效可重用性。

关键词：磁性，Fe-Zr二元氧化物，吸附，磷酸盐

  1. 背景

磷，非必需资源和材料，在农业和工业领域被广泛使用。但是，大量的磷酸盐由于其广泛而促进了藻类的生长。 一些藻类是有毒的，这导致生物在水中不平衡。 溶氧量急剧下降，使鱼类和其他水生生物死亡，藻类衰变。因此，磷对湖泊，河流和河流都有很大的影响

而且人们依赖的海洋，这是非常重要的一点。因此为了下一代的环境，我们要控制水中的磷含量。

去除磷酸盐的方法主要有三种，包括化学沉淀，生物处理和吸附。

化学沉淀法首先用于解决营养污染严重的问题，也适用于治疗含有高浓度的磷酸盐工业废水。此外，这种方法可以产生高品质的磷酸盐沉淀。然而，成本昂贵从化学污泥中回收磷非常困难。

生物处理被广泛用于食品和生活废水中有机磷化学品的去除。人们利用聚磷酸盐累积生物（PAO）或同化磷酸盐的植物以减少磷浓度。然而，这种方法的缺点是缓慢处理速度快，运营流程复杂，需要大量基建投资。此外，这是不合适的用于处理含有高浓度磷酸盐废水的方法。

吸附方法可以克服较多存在的问题。在化学沉淀和生物处理中，吸附方法用于遗传技术，

灵活的去除水溶液污染物并且设计简单，易于操作和对有毒污染物也不敏感。也没有形成有害物质。它众所周知，吸附能力和效率是大大依赖于吸附剂的材料。

在文献中使用了许多除去磷酸盐的材料作为吸附剂，包括飞灰，红泥]矿渣，砂[，氢氧化铝，氧化铁，钙基吸附剂，氧化铌，方解石和泥炭。

此外，氧化锆也是合适的吸附剂。它在磷酸盐去除中由于吸收和解吸的良好效率被回收利用。 氧化锆是一种陶瓷氧化物并用于吸附砷酸盐和磷酸盐。某报道报告橙色废物凝胶装载锆去除磷,还报道了用于磷酸盐去除的介孔ZrO2。 但是，他们两人都存在分离的不便之处。 他们可以用磁性克服上述缺点，因为他们可以很容易地分离使用磁铁并解吸再利用。 据我们所知，使用的具有磁性能的氧化锆作为磷酸盐去除的吸附剂是相当罕见的。

在本文中，我们合成了磁性Fe-Zr二元氧化物，将其用作从水溶液中除去磷酸盐的吸附剂。 我们工作中的吸附剂可以很容易地收集梯度磁铁。磁性Fe-Zr二元氧化物吸附剂具有良好的磷酸盐吸附能力，良好的再生性能。但我们也应该研究某些实验参数如pH，接触时间，离子强度和其他阴离子的影响。

2材料和方法

2.1材料

2.1.1试剂

氯化锆（ZrOCl2·8H2O），氯化亚铁（FeCl2·4H 2 O），聚乙烯醇（PVA），过氧化氢（H2O2），无水正磷酸二氢钾（KH 2 PO 4），抗坏血酸和钼酸铵，购自深圳纳诺港公司（中国深圳）。 标准磷酸盐溶液为通过将KH 2 PO 4溶解在适量的蒸馏水中制备，水和KH2PO4应首先在110℃下干燥2小时。pH值用NAOH和HCL调节。所有试剂分析等级。蒸馏水在所有实验都会用到，实验都进行两次。

2.1.2磁性材料的合成

磁性Fe-Zr二元氧化物的合成随着以前文献的改进而修改。首先，将15g氧氯化锆和90mL0.24M氯化亚铁加入到120mL5％PVA溶液中的三颈圆底烧瓶，然后，将混合物机械搅拌在50℃水浴10分钟，然后加入30mL0.24M H2O2。随后，加入120mL3M NaOH快速注入烧瓶。反应继续进行2小时。反应完成后，收集黑色产物用磁铁洗净至大部分水为中性，以达到除去溶液中的Cl-和OH-。 产品是在80℃下干燥18小时。然后，将干燥的产品转移入马弗炉，并在500℃保持4小时。最后得到Fe-Zr二元氧化物吸附剂在室温下冷却并保存在干燥器进一步使用。

2.2吸附剂表征

分析样品组成和元素含量通过使用EDXGENESIS（EDAX，Ltd.，USA）的X射线能量色散分析系统（EDAX）来测量。表面形态的制备通过扫描电子显微镜（SEM）观察吸附剂使用JSM-6700F LV显微镜。 合成磁性材料的组分由Rigaku TTRIII表征在D / max 2550 X射线衍射仪（RigaKu，Japan）上记录的X射线衍射图使用Cu kalpha;辐射（lambda;= 0.1541nm）。通过磁化曲线测量磁特性在这种情况下使用HH-50振动样品磁强计灵敏度20 mV。Brunauer-Emmett-Teller（BET）具体表面积和孔径分布通过Monosorb通过氮吸附—解吸附测量进行分析直读式特异性表面分析仪（Quantachrome Co.，USA）。

磷酸盐吸附前后磁性材料的红外光谱通过傅里叶变换红外光谱测定，光谱仪（FTIR，WQF-410，北京第二光学仪器，中国工厂）。 并且通过Zeta Meter 3.0（Zeta Meter Inc.）测定Fe-Zr二元氧化物悬浮液的zeta;电位，配有微处理器单元。

2.3吸附实验

磷酸盐吸附实验用批量方法进行实验。所有含有适量吸附剂和磷酸盐溶液的锥形瓶均置于恒温浴槽振荡器上振动，温度为（25℃）。 一段时间后，使用永久磁铁和初始溶液将吸附剂与溶液分离，并使用以下方法确定最终的磷酸盐浓度

钼酸铵分光光度法。

2.3.1接触时间的影响

研究接触时间对每种吸附的影响不同的时间间隔从5分钟到2天，初始磷酸盐浓度为50 mg P / L。 取0.2g Fe-Zr二元氧化物加入到200mL KH 2 PO 4溶液中，之后反应完成后，取1mL混合物从每个烧瓶中取出并分离磁性吸附剂然后测定残留的磷酸盐浓度。吸附动力学实验在pH=4的条件下进行。

2.3.2吸附等温线

在含有25mL不同初始浓度的50mL玻璃锥形瓶中进行吸附实验，在固定pH 为4.0下，0-100mg P / L和1g / L Fe-Zr二元氧化物。接触时间为24 h。

2.3.3 pH和离子强度的影响

为了进一步了解吸附过程pH和离子强度的影响进行了如下研究。含有50毫克P / L磷酸盐和已知浓度的NaCl的溶液（0.1M，0.01M和0.001M）用HCl和NaOH溶液调节至3至11等所需pH值。吸附剂用量和反应时间分别为1g / L和24h。

2.3.4共存阴离子的影响

硝酸盐，硫酸盐，乙酸和柠檬酸盐对吸附磷酸盐的影响。两种阴离子浓度为

（0.001M和0.01M）。 初始磷酸盐浓度，pH值和吸附剂用量为50 mg P / L，4和1g / L。 其他条件和上文提到的是相同的。

2.3.5解吸和可重用性

为了估计Fe-Zr二元氧化物吸附剂的再生，使用四种不同的NaOH溶液的浓度做解吸实验。Fe-Zr二元氧化物吸附剂首先用磷酸盐饱和24小时并分离，然后将其浸入不同的NaOH溶液（0.01,0.1,0.5和1M）中24小时。 初始磷酸盐浓度和吸附剂用量分别为50 mg P / L和1 g / L，吸附后和脱附后残留的磷酸盐浓度都应该精确计算。其他条件和上文中提到的是相同的。

图1：磁性Fe-Zr二元氧化物的SEM

图2：在合成期间使用15g氧氯化锆的磁性吸附剂的EDAX谱

最后，选择0.1M NaOH重复上述过程的吸附和解吸用于调查再生

Fe-Zr二元氧化物吸附剂的容量。

  1. 成果和讨论

3.1合成磁性材料的表征

Fe-Zr二元氧化物的SEM图像如图1所示。 Fe-Zr二元氧化物的表面不均匀，粗糙，有大量的毛孔，这有利于扩散磷酸盐至其表面。

进行X射线能量色散分析实验表征磁性产品组成和元素含量（见图2）。 观察到锆和铁元素的浓度分别为38.96％和26.62％，Zr / Fe摩尔比为2.16。

Fe-Zr二元氧化物前后的XRD吸附试验见图3。有人观察到三个最强峰（2theta;= 30.4°，50.8°和60.4°）可能是分配到氧化锆和反射（2theta;= 35.6°，43.2°，57.3°和62.9°）可以分配给磁铁矿（Fe3O4）和磁赤铁矿（Fe2O3）。这些结果表明磁性Fe-Zr二元氧化物吸附剂的主要成分是氧化锆，磁铁矿和磁赤铁矿。其中，磁铁矿和磁赤铁矿证明磁性材料是Fe氧化物和Zr氧化物的复合物。关于磷酸盐吸附前后的Fe-Zr二元氧化物没有明显的变化。因此，它揭示了Fe-Zr二元氧化物的结晶相磷酸盐吸附后仍保持不变。

图3：磁性Fe-Zr二元氧化物处理前（a）和处理后（b）的XRD图案

Fe-Zr二元氧化物吸附剂的饱和磁化强度为6.1 emu / g，比较饱和磁化值是（4.36和1.97 emu / g）。在以前的文献中报道了Fe-Zr的磁性二元氧化物吸附剂要足够大以便被收集为高梯度磁铁。

Fe-Zr二元氧化物吸附剂的BET表面积为106.2m2 / g（见图4）。 在较高的相对压力（gt; 0.5）时观察到的滞后表明，有许多介孔存在于Fe-Zr二元氧化物吸附剂表面。

通过FTIR光谱测定吸附剂的振动频率变化，结果表明在图5中。在强大而宽阔3600-3100cm-1地区（O-H伸缩振动）应分配存在配位水分子的羟基中，与磷酸盐吸附前的Fe-Zr二元氧化物谱图（图5（a））相比，峰值为1618cm-1（O-H弯曲振动）和1336cm-1（O-H弯曲振动）（图5（b））分别减弱，直到完全消失。而出现在1014cm-1的新峰值归因于对于伴随着a的吸附磷酸盐的弯曲振动新的较弱的肩峰出现在1122cm-1（图5（b））。这些结果证明磷酸盐被成功吸附在Fe-Zr二元氧化物吸附剂表面和羟基的Fe-Zr二元氧化物吸附剂同时消失。因此，有人提出吸附机理在Fe-Zr二元氧化物吸附剂和磷酸盐之间由吸附剂表面上的羟基与溶液中的磷酸盐之间的离子交换产生。 455cm-1和469cm-1样品中观察到的是由于金属氧气伸缩振动。它可以归结为Fe氧的拉伸这种磁性材料的振动。而观察到的转变样品可能由Fe-Zr二元氧化物的差异引起磷酸盐吸附的差异。

图6显示Fe-Zr二元氧化物吸附剂的zeta;电位不同的pH值范围从3到11。结果表明吸附剂的等电点为3.24。 当表面pH值低于3.24时，吸附剂为阳性。而pH值值高于3.24，磁吸附剂的电荷为负。

图4：Fe-Zr二元氧化物的N2气体吸附/解吸等温线的变化

图5：处理前（a）和处理后（b）的磁性Fe-Zr二元氧化物的FTIR

图6：在0.01M NaCl，25℃条件下磁性Fe-Zr二元氧化物的zeta;电位曲线作为pH值的函数

3.2反应时间的影响

为了进一步了解吸收过程的特点，用伪一阶吸附，假次序和粒子内扩散模型从批次实验获得的实验数据。

伪一阶动力学模型如下式：

（A.1）

伪二阶动力学模型数据如下式：

（A.2）

粒子间扩散模型的描述如下式：

（A.3）

其中qe和qt是每单位吸附的磷酸盐的量和Fe-Zr二元氧化物在平衡时间t单位为（mgP / g）的吸附量，k1是吸附的伪一阶速率常数过程，可以从log（qe -

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