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Identifying Ammonia Hotspots in China Using a National Observation Network

Yuepeng Pan,*^,^dagger; Shili Tian,^dagger; Yuanhong Zhao,^Dagger; Lin Zhang,^Dagger; Xiaying Zhu,^sect; Jian Gao,^∥ Wei Huang,^dagger; Yanbo Zhou,^dagger; Yu Song,^perp; Qiang Zhang,^# and Yuesi Wang^dagger;

dagger;State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry (LAPC), Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China

Dagger;Department of Atmospheric and Oceanic Sciences, School of Physics, Peking University, Beijing, 100871, China

sect;National Climate Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China

∥State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

perp;Department of Environmental Science, Peking University, Beijing 100871, China

#Ministry of Education Key Laboratory for Earth System Modeling, Center for Earth System Science, Tsinghua University, Beijing 100084, China

*S Supporting Information

ABSTRACT: The limited availability of ammonia (NH₃) measure- ments is currently a barrier to understanding the vital role of NH₃ in secondary aerosol formation during haze pollution events and pre- vents a full assessment of the atmospheric deposition of reactive nitrogen. The observational gaps motivated us to design this study to investigate the spatial distributions and seasonal variations in atmospheric NH₃ on a national scale in China. On the basis of a 1-year observa- tional campaign at 53 sites with uniform protocols, we conﬁrm that

abundant concentrations of NH₃ [1 to 23.9 mu;g m^minus;3] were identiﬁed in typical agricultural regions, especially over the North China Plain

(NCP). The spatial pattern of the NH₃ surface concentration was generally similar to those of the satellite column concentrations as

well as a bottom-up agriculture NH₃ emission inventory. However, the observed NH₃ concentrations at urban and desert sites were comparable with those from agricultural sites and 2minus;3 times those of mountainous/forest/grassland/waterbody sites. We also found that NH₃ deposition ﬂuxes at urban sites account for only half of the emissions in the NCP, suggesting the transport of urban NH₃ emissions to downwind areas. This ﬁnding provides policy makers with insights into the potential mitigation of nonagricultural NH₃ sources in developed regions.

INTRODUCTION

The intensive human activities of past decades have signiﬁcantly aﬀected the global nitrogen cycle by ﬁxing N₂, both deliberately for fertilizer production and inadvertently during fossil fuel

nitrogen deposition in China, contributing from 71% to 88% of the total depositions in hotspot regions, such as the North China Plain (NCP).⁷

In addition, there is increasing evidence indicating the critical

3,8

combustion.¹ Rapid increases in reactive nitrogen emissions to the atmosphere have resulted in serious reactive nitrogen pollu- tion in the air and excessive nitrogen deposition in natural eco- systems worldwide.² To reduce these adverse impacts, previous eﬀorts have been made to reduce oxidized nitrogen, such as NO_x emissions, whereas a reduction in reduced nitrogen (NH_x), espe- cially in ammonia (NH₃) emissions, has not been fully imple-

role of NH₃ in the formation of secondary aerosols. Extensive

observations reveal that ammonium and related sulfate and nitrate contribute 10% and 35% of the particulate mass during haze events, respectively.⁹ The profound role of NH₃ in haze pollution has also been highlighted by recent studies arguing its capability to neutralize aerosol pH, which can strongly enhance the formation of sulfate through the heterogeneous oxidation of

mented.³^,⁴ Between 2002 and 2013, NH₃ regions experienced signiﬁ

levels over agricultural

SO₂ by NO₂.¹⁰ All evidence leads to increasing concerns that

future progress toward reducing the nitrogen-related impacts on

cant increasing trends across the

U.S. (2.6% year^minus;1), the European Union (1.8% year^minus;1), and China (2.3% year^minus;1), as observed from satellite.⁵ It is demon- strated that the deposition of reactive nitrogen in the U.S. has

recently shifted from nitrate-dominated to ammonium-domi- nated conditions,⁶ while NH_x plays a key role in atmospheric

Received: October 11, 2017

Revised: February 24, 2018

Accepted: March 2, 2018

Published: March 2, 2018

copy; XXXX American Chemical Society A DOI: 10.1021/acs.est.7b05235

aerosol pollution and n

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*利用国家观测网识别中国氨热点

潘跃鹏，田丽丽，赵远红，张林，朱晓颖，高健，魏伟，周彦波，余松，张强，＃王跃思dagger;

dagger;中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京100029

Dagger;北京大学物理学院大气与海洋科学系，北京，100871，中国

sect;中国气象局国家气候中心，北京100081

∥中国环境科学研究院环境标准与风险评估国家重点实验室，北京100012

perp;北京大学环境科学系，北京100871

＃清华大学地球系统科学中心地球系统模拟教育部重点实验室，北京100084

* S支持信息

抽象；氨（NH3）测量的有限可用性目前是理解NH3在雾霾污染事件期间二次气溶胶形成中的重要作用的障碍，并且防止了对大气中活性氮沉积的全面评估。观测差距促使我们设计本研究，以调查中国全国范围内大气NH3的空间分布和季节变化。根据在53个具有统一协议的站点进行为期一年的观察活动，我们确信这一点在典型的农业地区，尤其是华北平原，确定了大量的NH3 [1〜23.9mu;gm-3]（NCP）。 NH3表面浓度的空间模式与卫星色谱柱浓度的空间模式基本相似

以及自下而上的农业NH3排放清单。然而，观测到的城市和沙漠地区的NH3浓度与农业用地相当，是山区/森林/草地/水体地区的2-3倍。我们还发现城市地区的NH3沉积流量仅占NCP排放量的一半，这表明城市NH3排放向下风向地区转移。这项发现为决策者提供了对发达地区潜在的非农化NH3源减缓的见解

INTRODUCTION

过去几十年的人类活动显着影响了全球氮循环，其中包括氮气的固定化，故意用于化肥生产，并在化石燃料过程中无意识循环

中国氮沉降，占华北平原（NCP）等热点地区沉积总量的71％〜88％.7另外，越来越多的证据表明这一点至关重要3,8

燃烧.1向大气中反应性氮排放量的迅速增加导致了空气中严重的活性氮污染以及全球自然生态系统中氮沉积过多.2为减少这些不利影响，以前的工作是为了减少氧化氮，如氮氧化物排放量，而降低氮（NHx），特别是氨（NH3）排放量的减少尚未完全实施，

NH3在二次气溶胶形成中的作用。广泛

观测结果显示，在雾霾事件中，铵和相关的硫酸盐和硝酸盐分别占颗粒物质量的10％和35％.9近期研究表明，NH3在雾霾污染中的重要作用被认为能够中和气溶胶pH值，可以通过非均相氧化强烈地增强硫酸盐的形成

在2002年至2013年之间，NH3地区经历了显着的变化

水平超过农业

SO2到NO2.10所有证据导致越来越多的担忧未来在减少与氮有关的影响方面的进展不能增加全球趋势

从卫星观察，美国（每年2.6％），欧盟（每年1.8％）和中国（每年2.3％）.5据证实，美国活性氮的沉积具有

最近从硝酸盐占主导地位转变为氨氮占主导地位6，而NHx在大气中起着关键作用

收到日期：2017年10月11日

修订日期：2018年2月24日

接受日期：2018年3月2日

发布日期：2018年3月2日

copy; XXXX American Chemical Society A DOI: 10.1021/acs.est.7b05235

气溶胶污染和氮沉积将会越来越困难，如果没有一个良好解析的NH3时空图像。与日益增多的大气NH3浓度卫星观测数据集相比，仍缺乏5,11,12个覆盖大地理区域的地表网络数据集[13,14]，尤其是在中国[15,16]。在这项研究中，观测数据缺口发起了一项全年运动，通过使用统一的协议，使用差异化技术和中国其他支持性数据来衡量每月NH3。本研究的目标是（1）确定中国NH3的热点地区，（2）探索大气NH3的变化，

（3）在全国范围内提出减轻NH3的影响。据我们所知，这项研究代表了中国首次对中国NH3进行的国家观测，特别是在背景区域，为评估未来排放控制策略导致的浓度变化设定了基准。这里收集的数据是独一无二的，并将推动我们对大气化学和相关过程的理解。这一结果对科学家和决策者估计生态系统过量氮输入以及验证大气化学和运输模型（包括季节性趋势和区域变化）也很有价值。

2。材料和方法

1.1。氨采样网络。准确测量空气中的NH3浓度并不是一件容易的事情，因为颗粒生物铵的干扰。然而，这个问题可以用众所周知的事实来解决，即当环境空气通过一个管时，气体分子消耗的更多这种手动采样方法（以下简称差分采样技术）的主要缺点是需要进行高频测量（例如每小时）时，其时间分辨率较低。然而，这种简单且具有成本效益的技术可以提高测量的空间分辨率，并有助于筛选研究，以评估监测点位置14或长期测量趋势分析13。

2015年9月开始对中国大范围NH3变率的调查，我们实施了基于差异化技术的被动NH3监测网络，每月在53个地点进行综合测量。目前中国的氨监测网络（AMoN-China）主要基于中国生态系统研究网络（CERN，http：//www.cern.ac.cn/0index/index.asp）和区域大气沉降观测网络（NCP）。7 AMON-China包括13座山地和森林，5座水体，7个草地，4个沙漠，11个农田和13个城市/郊区/工业用地（图1）。考虑到NH3浓度显着地远离来源（几百米），所有这些地点都选择离已知NH3源（例如饲养区）很远（gt; 1 km）.19该网站的更多详细信息选择和选址协议可以在支持信息（SI，文本和表格S1）中找到。

网站被分配到区域以评估季节性

NH3浓度的变化和空间分布在中国不同的广大地区显示出不同的模式（图2）。这些区域定义如下：NCP（11个站点），中国东北（NE，9个站点）;中国西北部（西北地区，5个地区），中国东南地区（东南地区，13个地点），中国西南地区（西南地区，9个地点）和中部地区（中部6个地点）。这些区域是根据空间不同的地理，气候和现场特征选择的。

1.2氨采样器的化学分析和验证。全年开展抽样活动

图1.中国地表网络（场地）观测到的氨浓度与卫星柱数据（网格）的空间分布。详细的表面观察现场信息可以在表1和SI中找到。卫星NH3总列分布，从红外线大气探测干涉仪（IASI）乘坐METOP-A在2015年，我们收集到的意见，从早上立交桥时间（9:30 LTC）和网络过滤的导出100％以上，相对误差列如下程序在Van Damme等人提出[12]。然后通过平均每个网格单元内的可用观测数据，将过滤后的IASI卫星色谱柱映射到0.25°times;0.25°的水平分辨率。中国国家地理信息中心（http：//ngcc.sbsm.gov.cn/）获得了1：400万规模的省界层。使用ESRI ArcGIS软件（版本10.1，http://www.esri.com/software/arcgis/ arcgis-for-desktop）基于地理空间分析生成地图。

从2015年9月至2016年8月。总共有636个样本的NH3采用了多样化的采样器（分析人员，CNR-意大利罗姆大气污染研究所）。被动采样器由聚乙烯制成，采用磷酸浸渍玻璃微纤过滤器作为吸附层。采样器是测量大气NH3的稳健可靠的工具;采样器的开发，理论，实验室验证和现场应用已经在别处得到充分描述

在样品采集过程中，被动采样器暴露在2m高度，其开口端朝下，以排除颗粒的干沉降。此外，采样器通过倒置的不锈钢防护罩免受雨淋和阳光直射。中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室将被动采样器曝光后返回北京进行分析。在实验室中，5毫升去离子水用于提取暴露的样品，并通过与阳离子分离器和电导率检测离子流matography确定在提取的铵离子浓度（Dionex社，桑尼维尔，CA，USA）。

基于铵的量（mNH ，mu;g）计算环境NH 3浓度（cNH，mu;gm-3）

图2.中国地表网络（53个地点）观测到的氨浓度的季节变化。

在暴露的过滤器和样本收集时间（t，小时）上收集，可以用下列公式表示：

被动采样器。该公式假定采样期间的平均温度（T）为20°C。在这种情况下

m 293 1.8

c = 9.06times;102times;NH4

温度是不同的，（273 T）的修正系数是

NH3Ť

适用于cNH。这种温度效应可以忽略不计，

其中9.06times;102是制造商的描述中的转换因子，这是参数的函数

在每个5℃的时间间隔内校正的NH3浓度小于5％。大多数采样点属于CERN，

图3.被动扩散采样器与MARGA和DELTA连续激活分析仪的比较。氨浓度汇总到每月数据点。

利用自动气象观测仪器（Milos520，Vaisala，芬兰）在每个地点测量温度。如果不在现场测量温度，本研究使用中国气象数据共享服务系统网站（http://cdc.cma.gov.cn/）上最近的气象观测站

在研究期间和研究期间，与自动参考方法的比较在两次运动中进行。 2013年，分析师被动采样器（每月样本）与连续活动的MARGA分析器（一种用于气溶胶和气体监测的ADI 2080型在线分析仪，荷兰Applikon Analytical BV Corp.，累计至每月数据点）进行比较，，显示出线性回归

斜率为1.10plusmn;0.14，R2为0.94（图3a）。这种强烈的线性关系表明分析人员被动采样器是可靠的

比小时积分值高大约7％，反映了模型中NH3浓度和Vd之间的一个小的协方差。

2.结果与讨论

2.1。中国氨的空间分布。如表1和图1所示，在采样网络中的53个站点发现了NH3浓度的大的空间差异，1年期间的年平均NH3浓度范围为1〜23.9mu;gm-3。上限高于2012年左右中国观测到的浓度（0.3-

1. 13.1mu;gm-3）16和亚洲2000年左右（lt;0.7-13.9mu;gm-3）
2. 本研究中的总体平均NH3浓度达到7.0plusmn;
3. 5.4mu;gm-3，这远远高于上述观察值

对于这样的研究，假设NH3浓度值

美国AMoN网络使用类似的不同抽样技术 -

nique，13虽然AMoN网站主要位于外面

通过湿化学仪器测得的结果更准确。

在这项研究中，我们还将分析员被动采样器与英国DELTA（长期大气采样Denuder，生态和水文学中心）进行比较。该比较显示接近统一的线性回归斜率（1.04plusmn;0.17）和截距为2.06plusmn;2.23mu;gm-3（图3b）;

偏见似乎是有系统的，因此不会影响

空间分布或季节变化的模式。

2.3。干沉降速度模拟。推论

美国的密集源地区。在科罗拉多州附近农业地区，NH3浓度达到42.7mu;gm-3.25

这些网站被分配到六个区域来评估区域

它们之间的差异。在NCP（13.4mu;gm-3），其次是NW（10.0mu;gm-3），Central（5.4mu;gm-3），SE（5.1mu;gm-3）），NE（4.4mu;gm-3）和SW（3.8mu;gm-3）。表面NH3浓度的空间分布为

与自顶向下卫星NH3色谱柱12一致，如图所示

技术[7]，它将测得的NH3浓度与Goddard地球观测系统化学公司（GEOS-Chem; http://geos-chem.org）化学传输模型中的模拟干沉降速度（Vd）相结合，干沉降通道NH3。 Zhao et al描述了氮干沉降的GEOS-Chem模拟.21该模型受到美国宇航局全球模拟和同化局（GMAO）最新版GEOS-FP同化气象场的驱动，该场已被应用于分析NCP中的颗粒污染.22我们的模拟使用了本机

GEOC-FP分辨率为东经0.25°times;纬度0.3125°（70°E-140°E，15°N-55°N），粗分辨率为2°纬度times;2.5°经度，超过世界其他地区。

如图1所示，与中国农业源自下而上的NH3排放量类似，如图4所示。然后，NCP被确认为是表面浓度高，排放量最高的最大区域。该地区占中国施肥排放的NH3的43％

另外，中国也出现了几个较小的热点地区，例如Dzungaria及其周围的塔里木盆地（NW），成都平原（SW）和关中平原（中部）。这些热点与集约化农业活动相吻合，表明挥发性化肥和畜禽废弃物对大气NH3的主要贡献。在这些热点周围的广大地区，例如青藏高原，华南和内蒙古，NH3水平分别为

Table 1. Seasonal and Annual Concentrations of Amm

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INTRODUCTION

潘跃鹏，田丽丽，赵远红，张林，朱晓颖，高健，魏伟，周彦波，余松，张强，＃王跃思dagger;

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2。材料和方法

2.结果与讨论

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