盐酸胍缩聚成具有较大表面积的石墨相氮化碳半导体作为可见光光催化剂。外文翻译资料

 2022-07-28 14:58:50

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催化科学与技术

盐酸胍缩聚成具有较大表面积的石墨相氮化碳半导体作为可见光光催化剂。

本文通过在不同温度下的热诱导聚合制备g-C3N4。将所制得g-C3N4进行X射线衍射，傅里叶变换红外光谱，元素分析，N2吸附 – 脱附等温线，热重分析和微分扫描量热法，透射电子显微镜，紫外 - 可见漫反射光谱和光致发光光谱表征。由盐酸胍制备的g-C3N4值得注意具有比三聚氰胺制备的表面积更大的比表面积。及其光催化活性被评估为降解罗丹明B染料，证明了从中合成的g-C3N4盐酸胍显示比三聚氰胺制备的活性高得多的活性。此外，通过增加g-C3N4的冷凝温度可以进一步提高活性。此外，正如在循环实验中所证明的那样，通过盐酸胍作为前驱体所制得的g-C3N4也是稳定的。

1介绍

半导体光催化剂由于其广泛应用于分解水中的氢气生产和环境污染物的降解而引起了广泛的关注.目前广泛应用的光催化剂TiO2由于其高活性，稳定性和无毒性已成为大多数学者的研究材料.然而，TiO2的带隙（Eg = 3.2eV）宽度大，光复合效率高严重限制了其太阳能的利用光谱。因此，寻找一个低成本，但稳定和高效的可见光光催化剂是非常需要的。近年来，wang等首先发现了石墨碳氮化物（g-C3N4）可以作为作为可见光光驱无金属光催化剂，它的带隙宽度为2.7 eV，据报道g-C3N4具有具有优异的催化水分解产氢性能，以及可见光照射下降解有机污染物。虽然g-C3N4表现出良好的活性，但光生电子 - 空穴对的复合率高，表面积低，利用太阳能率低。一般来说，g-C3N4可以通过合适的前驱体如氨基氰，双氰胺，尿素，硫脲，三胺等的热缩合而合成。通过改变其电子结构和纹理可以增强其光催化性能，包括非金属或金属掺杂，与半导体复合材料的耦合，并合成具有介孔结构的材料。以便更好地利用g-C3N4。一个重要的探索应用是寻找能合成大比表面积g-C3N4的廉价环保前驱体，并进一步提高量子效率。据报道，其他的前驱体含有除了C，N和H之外的元素将有助于热g-C3N4的凝结过程，使结构发生变化。 Wang等报道了各种胍化合物，包括硫氰酸胍，盐酸胍，碳酸胍等成功应用合成g-C3N4。从胍合成的g-C3N4硫氰酸盐比制备的参考样品二氰胺表现出高得多的分解水制氢能力。作者介绍了由数据显示从盐酸胍中得到的g-C3N4也是表现出与硫氰酸胍合成的g-C3N4相似的催化性能。 Lv等人通过简单的一步制备碳氮化物如量子点（g-CNQD）微波辅助方法与盐酸胍和EDTA作为前驱体的方法。将制备好的的g-CNQD在存在下显示化学发光能力。然而，从盐酸胍开始合成g-C3N4的系统研究很少。在这个论文中，探讨了从低成本，广泛合成可用和环境友好的盐酸胍化合物制备g-C3N4。发现所制备的g-C3N4的结构和光催化活性对前驱体的聚合温度非敏感。因此，聚合温度的影响g-C3N4材料的形貌和光学性能的机制应给予充分的研究。此外，由盐酸胍制得的g-C3N4用于在可见光下光降解RhB，表现出比由三聚氰胺制备的光催化活性高。另外，g-C3N4的光催化活性随聚合温度升高，g-C3N4在650℃聚合显示出降解RhB最佳的活性

2实验部分
通过经典和简便的方法合成g-C3N4光催化剂，其特征在于在空气中以不同程序温度直接加热盐酸胍。详细地，将4g盐酸胍置于具有盖的坩埚中，并加热至所需温度 以3℃min-1的加热速率加热3小时。根据设置不同的聚合温度分别为500,550,600和70℃，将所得的g-C3N4样品分别命名为g-C3N4（500），g-C3N4（550），g-C3N4（600）和g-C3N4（650） 650℃。 为了比较，通过类似的方法由三聚氰胺制备g- 3N4。22将3g三聚氰胺置于具有盖的坩埚中，并在500℃加热2小时，然后在520℃加热2小时加热速率为4℃min-1，得到g-C3N4（三聚氰胺520）。此外，g- C3N4也由三聚氰胺在650℃下制备3小时，得到作为参考样品的g-C3N4（三聚氰胺650）。

在具有CuKalpha;辐射（40kV，40mA）的Bruker D8 Advance X射线粉末衍射仪上进行X射线衍射（XRD）用于其相鉴定。使用KBr光盘，在Perkin Elmer光谱100上使用400-4000cm -1波段，记录傅里叶变换红外光谱（FTIR），。碳和氮含量的元素分析（EA）在VarioMicro立方体CHN分析仪上进行。使用Labsys Evo设备（STA449C）进行热重分析（TG）和差示扫描量热法（DSC）测量。通过透射电子显微镜（TEM，Tecnai G2 Spirit）检查产物的形态和粒度。使用Quantachrome NOVA 2000表面积和孔隙度分析仪在77K下收集N2吸附 – 脱附等温线，在测量之前将样品在150℃下脱气12小时。在Perkin Elmer Lambda 750紫外可见分光光度计上测量紫外 - 可见漫反射光谱（DRS）。使用具有激发的Varian Cary Eclipse光谱仪获得光致发光光谱（PL），设置其波长为325nm，室温下在空气中进行。
通过RhB的降解来评估g-C3N4样品的光催化性能。 将300W Xe弧光灯作为光源，并且添加玻璃滤光器只仅允许可见光（lambda;gt; 400nm）通过。将样品50mg g-C3N4在磁力搅拌下分散于100mL 5mg L-1 RhB溶液中。在光照射之前，将分散好的溶液在磁力搅拌下保持在黑暗中60分钟以达到吸附 – 脱附平衡。然后，每5分钟收集样品，离心除去催化剂，然后在UV-vis光谱仪上在552nm处进行分析。为了比较，反应对比条件控制存在一个加入g-C3N4（三聚氰胺）和不加入任何催化剂。该通过C / C0计算降解效率，其中C是在照射期间每个时间间隔的剩余染料溶液的浓度，而C0是初始浓度。
通过回收实验研究了可见光照射下g-C3N4（650）的稳定性。光降解后，将分离的光催化剂用水和乙醇洗涤数次，在80℃下干燥12小时，然后在相同条件下施用以使新鲜的5mg L-1 RhB水溶液降解另一次。回收过程重复5次

3结果与讨论

图3.1显示了一系列g-C3N4样品的XRD图谱。检测到都是典型的g-C3N4结构，没有发现其他杂质相。 27.3°和13.0°处的主要峰分别指向对应于石墨状堆叠的六方晶格g-C3N4（JCPDS卡号87-1526）的（002）和（100）平面以及面内结构重复结构单元g-C3N4.的共轭芳族单元。增加聚合温度，g-C3N4的前一个峰从27.3°略微偏移到27.8°，对应于从0.326nm到0.321nm的层间距离的减小。这一结果表明，当盐酸胍在较高温度下处理时，g-C3N4的堆叠变得更致密。层间距离显示，得到的g-C3N4的层间堆叠顺序得到改善，其晶体结构趋于变得更加稳定.另外一个峰值在13.0°处的强度也随温度升高而进一步提高了，在较高温度下的凝结。此外，存在于g-C3N4（600）和g-C3N4（650）样品中的17.5和22.0°处的附加峰，这是由于每一个第二个瓜片被移出的密封包装或甜瓜结构的变形引起的。

图3.2显示了一系列g-C3N4样品的FTIR光谱。所有样品都显示了石墨碳氮化物的典型IR图。在3000-3500cm-1区域的宽带可归因于吸附的O-H带和N-H成分.在809cm -1处的吸收峰被认为是三嗪的平面外骨架弯曲模式.1700 cm-1范围内的吸收带是C3N4杂环的典型伸缩振动. 1642 cm-1处的峰分别为归因于CENN伸缩振动模式，而1242,1320和1410cm-1峰归因于芳香C-N伸缩振动模式。拉伸振动峰值的强度随着冷凝温度的升高而变强，这表明在更高的温度下，g-C3N4的缩合得到改善。为了证明所得g-C3N4样品中各种元素的含量，元素分析见表1.在不同温度下，g-C3N4中碳与氮的原子比几乎为0.66，低于理的g-C3N4晶体。氢含量随着聚合温度的升高而降低，进一步表明与温度的结合增强。 gC3N4的不完全冷凝导致残留的氢原子以C-NH2的形式键合到石墨烯样C-N片的边缘，氨基上的2C-NH键。

不同的g-C3N4样品的N2吸附 - 解吸等温线显示在图3.3中。 3A。除了g-C3N4（500）以外，所有样品均不含IV型等温线，这是介孔材料的特征。相应地，BJH孔径分布进一步证实了中孔的形成。一个以3-5nm为中心，由层中存在介孔，另一个在范围30-80 nm与g-C3N4层的积累有关。表2总结了g-C3N4样品的纹理特性。无规化g-C3N4的表面积和孔体积随着处理温度的升高而增加，远远大于由三聚氰胺制备的参考样品。盐酸胍在较高温度下剧烈分解或挥发的结果是显着增加了大面积和孔体积，这将在下列关于g-C3N4合成过程的探讨中进行讨论。大面积可以提供更多的活动物种和增加对染料的吸附能力，这可能促进其光催化活性。

为了了解盐酸胍加热期间的相变，通过TG-DSC进行热分析。测量的温度范围是以10℃min-1的加热速率从室温至900℃。在热分析中使用具有盖的氧化铝坩埚以防止盐酸胍升华。盐酸胍的TG和DSC热分析图清楚地表明，在半封闭系统中，观察到几个相变，如图1所示。最强峰出现在200-380°C的温度范围内，占重量的60％。在加热过程中发生两个过程。首先，胍通过从相邻氨基中除去HCl和NH 3，将盐酸分子聚合成三聚氰胺。然后将三聚氰胺转变成低于380℃的马氏体。随着温度的升高，随后在380-470℃和470-620℃范围内有两个轻微的损失，DSC热分析图也显示吸热峰。在这些温度范围内，melem开始聚合形成瓜，然后进一步形成g-C3N4，同时氨基进一步分解成NH3，从而形成大量的气泡，作为中孔的模板，导致形成介孔g-C3N4。根据热分析结果，在方案1中推测了盐酸胍的g-C3N4的可能的合成方法。为了进一步提供方案1的证据，进行在不同温度下处理的盐酸胍的FTIR和XRD表征。如FTIR所示，与盐酸胍不同，当盐酸胍在380℃下进行热处理时，一些伸缩振动峰如522cm-1,2150cm-1和2760cm-1消失。 2150cm-1处的峰值归因于H-Cl伸缩振动模式，2150cm -1的消失暗示在第一步骤中Cl完全消除。随着500℃进一步加热，出现了典型的g-C3N4伸缩振动模式。此外，在380℃处理的盐酸胍的XRD图谱归因于melem型化合物.在500℃下，27.3°处的存在峰表明形成了g-C3N4

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