Nb施主和Fe受主掺杂在(Bi1/2Na1/2)TiO3-BaTiO3-(K0.5Na0.5)NbO3无铅压电陶瓷中的作用外文翻译资料

 2022-07-30 20:13:59

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Nb施主和Fe受主掺杂在(Bi1/2Na1/2)TiO3-BaTiO3-(K0.5Na0.5)NbO3无铅压电陶瓷中的作用

Effect of Nb-donor and Fe-acceptor dopants in
(Bi1/2Na1/2)TiO3–BaTiO3
K0.5Na0.5)NbO3 lead-free piezoceramics

Wook Jo,1,a Emre Erdem,2 Ruuml;diger-A. Eichel,2 Julia Glaum,1 Torsten Granzow,1 Dragan Damjanovic,3 and Juuml;rgen Rouml;del1

1Institute of Materials Science, Technische Universitauml;t Darmstadt, Petersenstrasse 23, 64287 Darmstadt,Germany
2Institut fuuml;r Physikalische Chemie, Albert-Ludwigs-Universitauml;t Freiburg, Albertstrasse 21, 79104 Freiburg,Germany
3Ceramics Laboratory, Swiss Federal Institute of Technology, EPFL, Lausanne CH-1015, Switzerland
(Received 5 March 2010; accepted 5 May 2010; published online 13 July 2010)

摘要:这个研究是关于Fe作为受主和Nb作为施主在[0.94-x](Bi1/2Na1/2)TiO3-0.06BaTiO3-x(K0.5Na0.5)NbO3(100xKNN)(x=0.02和003)无铅压电陶瓷中的作用。XRD扫描分析展示了所有的晶胞最佳排列具有立方对称性,其中的Fe掺杂倾向于诱发晶格膨胀,而铌掺杂则相反。明显可以看出,应变和极化特性的增强和减弱受到施主和受主的掺杂影响。由于受主掺杂提升的电学性能往往伴随着铁电秩序的稳定性。电子顺磁共振光谱分析表明:铁离子受主掺杂引起的铁电顺序的稳定性源自生成了缺陷偶极子copy; 2010 American Institute of Physics.[doi:10.1063/1.3437645]

Abstroct:The role of Fe as an acceptor and Nb as a donor in(0.94-x)(Bi1/2Na1/2)TiO3–0.06BaTiO3-x(K0.5Na0.5)NbO3-100xKNN (x=0.02 and 0.03) lead-free piezoceramics was investigated. X-ray diffraction analyses show that all the profiles are best-fitted with a cubic symmetry where Fe doping tends to induce a lattice expansion, while Nb doping does the opposite. The strain and polarization characteristics are enhanced and suppressed by the acceptor and donor dopants, respectively. The improvement in the electrical properties with acceptor doping is accompanied by the stabilization of a ferroelectric order. Electron paramagnetic resonance spectroscopic analysis suggests that the stabilization of the ferroelectric order by the Fe dopant originates from the formation ofdefect dipoles. copy; 2010 American Institute of Physics.[doi:10.1063/1.3437645]

  1. 介绍

压电材料的特征在于它们将机械应力转化为电极化或电场转化成机械应变的能力。这种性质导致它们在广泛的感测和致动系统中的使用[1]。具有钙钛矿结构的铁电材料是目前可利用的最好的压电材料之一; 特别是固溶体如锆钛酸铅(Pb[ZrxTi1-x]O3,PZT),特别是在准同型相界(MPB)x=0.525处的组成或者镁铌酸铅-钛酸铅(Pb[Mg2/3Nb1/3]O3-PbTiO3,PMN-PT)自从20世纪60年代被广泛使用[2]。最近,已经投入了大量工作来研究含铅压电体的无铅替代物,通过立法在很大程度上限制了全球各地有毒重金属如铅的使用[3]。这些研究中主要集中于基于含Bi固溶体的材料,例如[Bi1/2Na1/2]TiO3-BaTiO3(BNT-BT)[3,4]。该系统是特别有趣的是Bi3 的电子结构与Pb 2 的电子结构类似,并且在环境温度下,在BNT-BT系统中在三方BNT和四方BT之间存在MPB,其中BT含量约6%-7%[3]。已经受到很大关注的第二个系统是[K0.5Na0.5]NbO3(KNN)[3,5],尽管该系统中的相边界最终显示为多态相边界而不是MPB[3,6]

PZT的多功能性的一个原因是通过掺杂不同的元素来微调其性质的可能性。 在这些文献中有几篇关于PZT的等价掺杂的报道(参考文献7和8);根据Berlincourt的研究[9],它对材料参数几乎没有影响,除了居里温度的降低和介电常数的增加。当用施主离子掺杂时,效果更明显; PZT中的典型施主掺杂离子是La3 或Bi3 ,替换A位点上的Pb2 ,以及Nb5 或Sb5 ,取代B位点上的Ti4 或Zr4 [9]。施主掺杂通常导致铁电畴结构的不稳定,导致居里温度和铁电体矫顽场的减小,但介电常数,压电耦合和机械柔量的增加。 施主掺杂也被称为“软”性掺杂,这是一种既可以指电学性质又可以指机械性质的属性。

PZT中典型的受主掺杂离子是A位点上的K 或Na 和B位点上的Fe3 。 它们的作用与施主的作用相反,例如:它们稳定畴结构,因此通常称为“硬”性掺杂[10-13]。 它们还倾向于促进明显的“老化”特征,例如介电常数随时间的变化[14]。老化还改变铁电滞后的形状[15]; 老化归因于稳定域配置的内部偏置场[16,17]。有两种相互竞争的模型来解释这些影响。一种是基于在受主掺杂系统中发现的掺杂离子和氧空位的缺陷缔合物[18-21]。这些缺陷偶极子被Ren和同事称为“对称符合缺陷”[22-24],通过将他们的对称性施加在周围的电畴上来降低畴壁移动性,稳定畴结构[16-25]。用于解释老化效应的第二模型基于在多于一个晶胞的距离上有移动的电荷载流子的存在。 受主掺杂通常增加存在的自由电荷载流子的数量。 电荷载流子在老化期间重新分布; 驱动力通常被认为与畴壁,晶粒边界处[26-28],晶粒内部[15]或样品表面处[25]的去极化场有关。因为即使电荷载流子的轻微再分布也足以补偿这些去极化场[29],积聚在畴壁处的电荷将有效地阻碍畴壁运动[27,28]

施主掺杂和受主掺杂显然对诸如PZT的系统中的域稳定性具有深远的影响。 尽管有关于产生缺陷的掺杂剂对去极化温度Td的影响的几个报告,仍然没有详细地系统地研究它们对基于BNT的无铅材料的影响[30,31]。令人惊讶的是铁电畴结构的稳定性对于这些系统的性能至关重要。 BNT-BT表现出Td和转变成非顺电性高温相。 根据组成,Td可以低至100℃[32]。早期的出版物将高温相称为反铁电相[4]。但最近的研究对这种看法提出一些疑问[32]。 通过向BNT-BT(参考文献33)中加入KNN可以降低Td。高压电场应变输出通常在Td附近被改进。大应变输出首先被指定为在从反铁电相到铁电相的场诱导转变期间的假定体积变化[33-35]。然而,最近的研究表明,它实际上是由于铁电畴结构的稳定性的降低[36]:如果畴结构稳定,则大部分可达到的应变通过产生剩余应变变化而“浪费”; 因此,在重复单极周期期间只有小部分可用。 如果由外部场诱导的域结构不稳定,则总的可及应变几乎不变,而剩余应变急剧下降。 结果,在单极性循环期间可以由外部场引起更多的应变。 因此,必须知道是否以及如何通过掺杂来调整畴的稳定性。

在本研究中,我们比较供体掺杂和受体掺杂对BNT-BT-KNN的电学性能和机电性能的影响。 与类似的掺杂材料对PZT的影响相比,将讨论对畴壁结构的可能的稳定效果。

  1. 实验过程

[0.94-x](Bi1/2Na1/2)TiO3-0.06BaTiO3-x(K0.5Na0.5)NbO3(100xKNN)(x=0.02和003)作为基质材料和它们的掺杂衍生物使用分析纯的氧化物和碳酸盐通过常规固体氧化物的途径制备。 对于掺杂的衍生物,1at.%的Fe 3 作为受主(以下称为A_100xKNN)和1at.%%的Nb 5 作为施主(D_100xKNN)代替Ti。部分地由于少量的取代水平并且由于A位点组分中相当高的复杂性,没有考虑化学计量式的前提下通过Nb掺杂形成可能的阳离子空位。将浸没在乙醇中的所有称重的粉末在行星式研磨机(Frisch)中使用氧化钇稳定的氧化锆球球磨24小时。将过筛和干燥的粉末在覆盖的氧化铝坩埚中在900℃下煅烧3小时。 为了改善粒度以及粉碎附聚物,将煅烧的粉末研磨并再次在行星式研磨机中球磨24小时。 将得到的各组合物的粉末单轴压制成颗粒,并在300 MPa下进行流体静压。 所有样品以5℃/ min的速率加热至1100 ℃,烧结3小时,并在炉中冷却。

通过使用CuKalpha;1辐射的粉末X射线衍射(XRD,STOE STADIP)监测煅烧和烧结样品的纯度和所需相的形成。 结构模拟用FULLPROF软件完成[37]。通过电感耦合等离子体光谱法(ICP,Clariant Produkte Germany)检查基质材料的化学均匀性的细节,其偏差也可能由于诸如Bi,K,Na的挥发性元素而产生非预期的缺陷。平均粒径由扫描电子显微镜(XL 30 FEG,Philips)的图像通过线性截取法确定。使用配有线性可变差动变压位移传感器(LVDT)的Sawyer-Tower电路,在盘形样品上测量应变和极化迟滞回线,抛光并用银浆制备电镀。 使用具有8 kV / mm的场幅度和50 mHz的频率的三角形波形。 为了监测电循环期间的体积变化,使用垂直于轴向应变测量放置的两个附加LVDT[36]。对A_2KNN进行退老化实验。 样品用双极,三角形信号在6 kV / mm下进行电循环。对于前十个周期,频率选择为55 mHz。对于后续的循环数,使用100 mHz。在每个循环步骤之后,在具有15mu;F测量电容的Sawyer-Tower电路中测量极化。 在所有测量中使用具有6 kV / mm的振幅和55 mHz的频率的双极三角信号。

为了表征通过添加Fe

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