不同Tb掺杂浓度的YAG荧光透明的制备和性能陶瓷外文翻译资料

 2022-07-30 20:23:57

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不同Tb掺杂浓度的YAG荧光透明的制备和性能陶瓷

Jiawei Daia,b, Maoqing Caoc, Huamin Koua, Yubai Pana,d,**, Jingkun Guoa, Jiang Lia,*

  1. 中国科学院上海陶瓷研究所透明光功能无机材料重点实验室，上海200050
  2. 中国科学院大学，北京100049
  3. 上海理工大学材料科学与工程学院水晶生长研究所，上海201418
  4. 上海师范大学物理系，上海200234

摘 要

通过使用商业Y2O3，alpha;-Al2O3和Tb4O7粉末作为原料的固相反应法我们可以制造出不同掺杂浓度的掺铽钇铝石榴石（Tb：YAG）透明陶瓷。陶瓷样品在1750℃的高温下烧结20小时可以用来观察其光学透射率，微结构和荧光特性。我们发现具有不同掺杂浓度的所有Tb：YAG陶瓷具有同种结构，其晶粒大小约为22-29mu;m。对于掺杂浓度为5at%的Tb：YAG透明陶瓷，它的晶界是干净的，没有第二相。光致发光光谱表明，Tb：YAG陶瓷主要发射在544nm处，起始于Tb3 离子的5D4-7F5的能级跃迁，当Tb3 浓度为5at％时，发射峰强度达到最大值。 在544nm波长处，掺杂浓度为5at％的Tb：YAG陶瓷的在线透射率为73.4％，这一点需要通过优化制造工艺进一步提高。我们认为Tb：YAG透明陶瓷在高功率白光LED中具有潜在的应用价值。

引言

钇铝石榴石（Y3Al5O12）由于其稳定的物理和化学性质，已被广泛用于荧光应用和固态激光器的主体材料[1-5]。 掺杂稀土的YAG在阴极射线管（CRT）[6]，场发射显示（FED）[7]，闪烁屏[8]，真空荧光显示屏（VFD）[9]和白光发光二极管（W-LED）[10-12]的应用中是极有可能取代磷的材料。过去二十年中，镧系元素激活荧光粉的引入使得荧光灯和发光显示器光输出和颜色再现得到了很大的改善。

通过紫外激发产生蓝色，绿色和红色发射的多相磷光体InGaN芯片可以制造出白光发光二极管 [13]。在稀土离子中，Tb3 离子在紫外光激发下展现出强绿光发射线，归属于Tb3 的5D4-7F5跃迁[14,15]。因此，Tb3 离子通常用作W-LED的绿色荧光体。 Tb激活的YAG荧光体对温度变化不敏感，并且在高电流激发下几乎没有饱和的趋势[16-19]，也因其优异的荧光特性受到广泛关注。然而，这种磷光体在包装方面有一些缺点。例如，用作包装材料的有机聚合物散热性差，因此常常会引起褪色和老化的问题，导致器件失效[20]。此外，荧光体和封装树脂之间的折射率不同，这将导致光散射和发光效率降低[21,22]。为了克服上述缺点，研究人员提出利用相对应的荧光陶瓷替代荧光体[23-26]。与粉末荧光体相比，透明多晶陶瓷的导热性，均匀性，光学透明性，化学稳定性和机械性能更好[27-30]。

在这项工作中，透明的Tb：YAG荧光陶瓷通过使用高纯度的商用Y2O3，alpha;-Al2O3和Tb4O7粉末作为原料与原硅酸四乙酯（TEOS）和氧化镁（MgO）作为烧结助剂的固相反应法制备。 本文主要研究了Tb3 的浓度对Tb：YAG透明陶瓷光透射率，微结构和荧光特性的影响。

实验过程

采用商用alpha;-Al2O3粉末（99.99％，中国上海丰和陶瓷有限公司），Y2O3（99.999％，中国上海裕龙新材料有限公司）和Tb4O7（99.99％，中国上海粤龙新材料有限公司）作为原料来制造（TbxY1-x）3Al5O12（x=0.0,0.01,0.03,0.05和0.1）陶瓷。在所有样品中，使用MgO粉末（99.998％，中国天津Alfa Aesar有限公司）和四乙氧基硅烷（TEOS，499.999％，中国天津Alfa Aesar有限公司）作为烧结助剂。粉末在乙醇中混合并用高纯度刚玉球球磨12小时。球磨后，将浆料置于烘箱中在70℃下干燥2小时，然后通过200目筛过筛。接着将粉末混合物在600℃下煅烧4小时以去除有机组分，将煅烧后的粉末在低压下单轴压制成20mm直径的生胚，之后将生坯在250MPa下冷等静压。在保持压力的同时，生胚在真空（10 3 Pa）的钨丝加热的真空炉中于1750℃下烧结20小时。加热和冷却速率分别为2℃/min 和10℃/min 。最后，在陶瓷两个表面上进行镜面抛光至陶瓷片5mm厚以测试直线透射率，再将抛光的样品在1450℃下热蚀刻3小时以暴露晶界。

用场发射扫描电子显微镜（FESEM，S-4800，Hitachi，Japan）观察起始粉末和粉末混合物的显微照片。基于Brunauer-Emmett-Teller（BET）方法，我们使用气体吸附分析仪（Model Micromeritics ASAP 2010，Norcross，USA）测量粉末的比表面积，再在Huber成像板Guinier相机G670（CuKalpha;1辐射，k = 1.54056，40kV / 30mA，Ge单色仪）上进行XRD分析，通过X射线衍射（XRD，Model D / max2200PC，Rigaku，Japan）鉴定该物质的相组成。所有数据的2theta;范围为10°至80°，步长为0.02°。使用UV-VIS-NIR（紫外-可见光-红外光）分光光度计（型号Cary-5000，Varian，USA）测量直线透射率。通过场发射扫描电子显微镜（FESEM，SU8220，Hitachi，Japan）观察陶瓷的热蚀刻表面的微结构。通过线性截距法（超过400个晶粒计数）测量烧结样品的晶粒尺寸，并且通过将平均线性截距距离乘以1.56 [31]计算平均晶粒尺寸。使用具有氙灯的FLS920爱丁堡分析仪器荧光光谱学LifeSpec PS分光光度计作为光源，在室温下测量荧光光谱和荧光寿命。

结果与讨论

图1显示了球磨后起始粉末和粉末混合物的FESEM显微照片。 Y2O3，alpha;-Al2O3和Tb4O7粉末的平均粒径分别约为3um，0.3um和2um。起始粉末（Y2O3，alpha;-Al2O3，Tb4O7）和球磨后的粉末混合物的比表面积（SBET）分别为3.12,8.59,2.87和7.65m^2 / g。 可以看出，在Y2O3和Tb4O7粉末中存在一些聚集体，聚集的Y2O3颗粒包含许多直径约100nm的初级颗粒，如图1（a）的插图所示。然而，它们在球磨期间容易被研磨成更细的颗粒，这在图1（d）中得到了证实。

图一.起始粉末的场发射扫描电子显微镜显微照片(a) Y2O3, (b) alpha;-Al2O3, (c) Tb4O7 and (d) 球磨后的混合粉末

具有不同Tb3 浓度的陶瓷在1750℃烧结20小时的XRD图谱如图2所示。实验结果表明，所有样品的特征峰均与纯YAG晶体结构（JCPDS No.33-0040）一致，几乎没有检测到第二相或杂质，这表明即使在相对高的掺杂浓度下，Y3 离子也可被Tb3 离子取代。通过MDI Jade 6.5测定1at％，5at％和10at％掺杂浓度的Tb：YAG陶瓷的晶格参数，晶格参数分别为12.0059Aring;,，12.0076Aring;,和12.0102Aring;,。我们可以注意到晶格参数随着Tb3 掺杂浓度的增加而增加，这是因为较大的Tb3 离子（1.040Aring;）将较小的Tb3 离子（1.019Aring;）替代为十二面配位的24（c）位点，这增加了晶格并导致结构变形[32]。

图二.1750℃下烧结20小时的不同铽离子浓度透明陶瓷的X射线衍射图样

图3（a）显示了在1750℃下烧结20小时的具有不同掺杂浓度的Tb：YAG透明陶瓷（Phi;15mmtimes;5mm）的照片，所有样品在两侧进行镜面抛光。我们知道，铽具有两个价态。Tb3 离子具有4f8电子配置；当相等的能量轨道处于半满4f7配置时，它趋向于达到相对稳定的状态。这意味着Tb3 离子容易损失电子，并在氧化气氛中被氧化成Tb4 离子[33]。因此，为了避免Tb3 离子的氧化，陶瓷在烧结后没有在空气中退火。我们可以看到Tb：YAG陶瓷具有良好的透明度，因为在陶瓷上可以清楚地看到特定的字母。图3（b）展示了图3（a）中相应样品的直线透射率曲线。当掺杂浓度低于3at％时,Tb：YAG透明陶瓷的透射率略有变化，而Tb3 浓度进一步提高至10at％时透明陶瓷的透射率显著降低。这可能归因于氧空位、Tb3 离子的吸收或其他的缺陷。在波长544nm（发射波长）处，1at％，3at％，5at％，10at％浓度的Tb:YAG陶瓷的透射率分别为78.1％，76.8％，73.4％，71.7％。制备样品的透射率相对较低表明在陶瓷中仍然存在一些光学散射中心，例如残余微孔。我们认为通过优化预处理工艺可以进一步提高透明度，例如改善起始功率的形态和性质，选择更好的成型方法，优化烧结策略或利用热等静压后处理。

图三. （a）1750℃下烧结20小时的不同铽离子浓度透明陶瓷照片（b）相应样品的线性透过率

具有不同铽含量的Tb：YAG透明陶瓷在1750℃下烧结20小时的FESEM显微照片与此相似，图4展示出了5at％Tb：YAG透明陶瓷的热蚀刻表面和断裂面。从图4（a）中可以看出样品在微观结构上是均匀一致的，并且晶界是清洁的，没有观察到任何第二相。然而，晶粒中仍然存在一些残留的微孔。图4（b）则显示了我们制备的Tb:YAG陶瓷的裂纹模式是晶间的。通过线性截距法测量得到含有0at％，1at％，3at％，5at％和10at％掺杂浓度的Tb：YAG透明陶瓷的晶粒尺寸分别为25.3,21.7,25.9,22.2和29.2um，表明掺杂浓度不同时晶粒尺寸变化并不明显。

图四.1750℃下烧结20小时5at％Tb：YAG透明陶瓷的（a）热蚀刻表面和（b）断裂面场发射扫描电子显微镜图样

图5（a）显示了在波长543nm处监测的5at%掺杂浓度的Tb：YAG透明陶瓷的激发光谱。该激发光谱由在291,323,353,371和377nm处峰值的五个激发波段组成。以323nm为中心的最强激发频带归属于电子基态向分裂5d能级跃变，即Tb3 的能量跃迁为4f8→4f75d1 [34-36]。由于具有不同掺杂浓度的样品的激发光谱几乎相同，所以在这里仅展示5at％掺杂浓度的Tb：YAG透明陶瓷光谱。图5（b）展示了在1750℃下烧结20h的不同掺杂量的Tb：YAG陶瓷的发射光谱。样品采用波长为323nm的紫外光激发。可以看出，每个样品的发射光谱包含位于490,544,592和625nm的四个主发射峰，它们分别源自Tb3 离子的5D4-7FJ（J = 6,5,4,3）能级跃迁。发射峰的分裂是由斯塔克效应引起的，当Tb3 的掺杂浓度低时，观察到对应于5D3-7FJ（J = 4,5）能级跃迁的418和438nm处的两个弱发射峰，并且它们的强度随Tb3 浓度的增加而降低，当掺杂浓度高达5at％时，强度几乎消失。该结果可以解释为从5D3水平到5D4水平的交叉重新放电，这导致Tb3 浓度增加而Tb3 的5D3发射减少[37]。最强的发射峰值在544nm处，它的强度比其他峰的强度高出两倍以上，在紫外线激发下产生纯绿色光发射。随着Tb3 离子的掺杂浓度变化，主要发射峰的光谱形状和位置没有明显变化，但Tb：YAG透明陶瓷的发射峰强度取决于Tb3 离子的掺杂浓度，当掺杂浓度为5at％时，可以获得最强的发射光

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