用于高压电容器应用的Re0.02Sb0.97TiO3 （Re = La，Sm，Gd，Er）陶瓷的结构和介电性能外文翻译资料

 2022-07-29 17:18:33

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用于高压电容器应用的Re0.02Sb0.97TiO3 （Re = La，Sm，Gd，Er）陶瓷的结构和介电性能

通过固态反应途径制备得到式Re0.02Sb0.97TiO3（Re = La，Sm，Gd，Er）的稀土掺杂的钛酸锶陶瓷。 所有Re-ST陶瓷具有类似于纯SrTiO3（ST）的简单立方钙钛矿结构。 与大约30微米的纯钛酸锶陶瓷的晶粒尺寸相比，Re-ST陶瓷的晶粒尺寸显着降低至1-10微米，这取决于稀土元素的不同。Re-ST陶瓷的相对介电常数（在1kHz下相对介电常数等于2750-4530）显示出比纯ST的相对介电常数（在1kHz下相对介电常数等于300）高出约10-15倍，而Re-ST陶瓷的介电损耗在室温下保持低于0.03（在1kHz下）。在0-1.63 times;106 V / m偏置电场测试条件下，Re-ST陶瓷的相对介电常数在室温下的变化在14％以内。P-E结果表明Re-ST陶瓷是线性电介质。连同其相当高的击穿强度（gt; 1.4times;107 V / m），Re-ST陶瓷很有希望应用于高压电容器。与此同时Re-ST陶瓷的相对介电常数的温度稳定性是在-60℃-200℃的温度范围内评价。

  1. 介绍

高能输送系统需要很高的能量来驱动它。一个能量供应设备中的一个至关重要的部分是能量存储装置，这种能量存储装置主要以陶瓷电容器为代表，它可以由电介质，铁电体和反铁电体制成。

近年来，诸如功率分布，航天器，医疗装置和武器的陶瓷电容器的新应用正在推动对具有较高能量密度的介电材料的需求，从而满足紧凑型便携式脉冲功率电子器件的需求。在一般情况下，一个线性的介电陶瓷的体积能量密度由下式确定：（1）其中是陶瓷材料的相对介电常数，是自由空间的介电常数（8.85times;10-12F/m），E是所施加的电场。 等式（1）表明增加体积能量密度需要增加相对介电常数或施加的电场E，并且能量密度与直接成正比，而与E的平方成正比。以前的研究几乎主要集中在提高陶瓷的击穿强度，因为应用电场E对能量存储电容器的能量密度有更显著的贡献。然而，增加电介质陶瓷的相对介电常数对于紧凑的脉冲功率应用也是关键的，因为更高的有利于产生更短的脉冲形成线的长度。具有中等高相对介电常数（大约300）和相对高的击穿强度（大约107 V / m）的钛酸锶（SrTiO3，ST）是用于高压电容器应用的最有希望的介电材料之一。对ST陶瓷进行了许多杂质掺杂的工作以增加介电常数和提高击穿强度，然后获得更高的单位体积的电容。Ba2 掺杂的ST，即BaxSr1-xTiO3是研究高压电容器应用中最被广泛应用的体系，包括陶瓷，玻璃陶瓷，复合材料和层状结构。 然而，优化程序已经表明可以使在居里温度以上的顺电阻区域中工作的陶瓷获得大的储能密度，这意味着BaxSr1-xTiO3陶瓷具有它们自己的固有缺点，由于它们最高介电常数出现在居里温度附近而难以满足脉冲形成线的这种最佳用途。同时通过在ST陶瓷中将二价离子Ca2 ，2 或三价离子Bi3 的部分替换A位点2 ，以及四价离子4 替换为B位点4 ，也实现了较好的高能量存储密度。然而，Bi和元素在高的烧结温度下的挥发这对于陶瓷制备和随后的深度分析是一个缺点。有趣的是，Chen和Zhi最近报道了在Bi掺杂的ST陶瓷中出现的“巨大”介电常数（相对介电常数约等于104）。 但不幸的是，由于其高介电损耗，这种“巨大”介电常数被指出在制造用于存储能量为目的的电容器中是无用的。 基于上述考虑，我们的工作集中在寻找非挥发性三价稀土掺杂的ST陶瓷上。最近，我们报道了通过等摩尔取代三价3 到二价2 ，形成了x1-x O3体系， 掺杂的ST陶瓷有较高的相对介电常数（在10kHz下约104）和相对高的击穿强度（gt; 107 V / m） 然而，x1-x O3陶瓷的介电损耗也相对较高（在1kHz下约为0.1）。同时，阳离子空位电荷补偿机制，也就是由三价3 取代二价2 引起的电荷不平衡所引起的理论，仍然有争议。然而，在这项研究中，为了电位补偿通过预先引入阳离子空位来制备Re2 O3掺杂的ST陶瓷，即Re0.02Sb0.97TiO3（Re-ST，Re = La，Sm，，），与Tkach的[ MxSr1-1.5x（V）0.5x] O3（M = La3 ，3 ，Y3 ）陶瓷 和Chen和Zhi的BixSr1-1.5xTiO3陶瓷是相似的。与纯ST相比，Re-ST陶瓷既获得增强的室温介电常数（在1kHz下2750-4530）又获得增强的击穿强度（gt; 1.4times;107 V / m）。 最有趣的是，所有Re-ST陶瓷的室温介电损耗低于0.03（在1kHz）。因为在偏置电场中相对介电常数有良好的稳定性，在高电压电容器应用中Re-ST陶瓷成为具有改进能量存储密度非常有希望的候选。

II． 实验步骤

使用试剂级SrCO3（99％），TiO2（98％），La2O3（99.99％），Sm2O3（99.5％），Gd2O3（99.99％）和Er2O3（99.9％）作为原料通过固相反应的方法以制备Re0.02Sr0.97TiO3（简称Re-ST）陶瓷。根据具有不同稀土元素在Re0.02Sr 0. 97TiO3化学式中的化学计量组成对原料进行称重，然后在具有蒸馏水和氧化锆球的聚乙烯瓶中通过行星球磨机混合6小时。将混合浆料干燥并在氧化铝坩埚中于1000℃下煅烧2小时。将煅烧的粉末再次行星球磨10小时，干燥，并用聚乙烯醇作为粘合剂造粒，然后在120plusmn;10MPa下压制成直径12mm和厚度约1.3mm的圆盘。将这些圆盘在650℃条件下在空气中预热1小时以除去有机粘合剂，并在1350℃条件下在空气中烧结3小时，以形成最终产物，其中以以3℃/ min的加热速率加热至1350℃并且于反应完成后随炉冷却。

在室温下对烧结的陶瓷样品进行X射线衍射（XRD; X#39;Pert Pro PANalytical，CuKa radiation，Almelo，the Netherlands），并使用X#39;Pert HighScore软件精确计算晶格参数。 使用场发射扫描电子显微镜（FESEM，JSM-5610LV; JEOL，Tokyo，Japan）来表征烧结陶瓷的抛光和热蚀刻表面的微结构特征。将陶瓷样品仔细抛光至约1mm厚以进行电介质测量，而对于偏置电场测试和偏振相对电场（P-E）测量，将陶瓷样品抛光至约0.6mm厚。抛光的样品在两侧圆面用涂上银膏，然后在650℃下烘烤30分钟达到电极的效果。通过精密阻抗分析仪（HP4294A，Agilent，Englewood，CO）在室温下测量相对介电常数和介电损耗。使用LCR计（HP4284，Agilent）在-60℃至200℃的范围内测定相对介电常数和介电损耗对温度的依赖性，LCR计（HP4284，Agilent）连接到计算机控制的温度室（Delta design 2300）。测量频率为1kHz。使用以硅油为介质的击穿强度测试仪器（JJC9906-A; Wuhan Xinghuo Electrical Equipment Co.，Wuhan，China）进行击穿强度测量，以避免电弧。将约以1000V / s变化的交流电压施加到陶瓷样品上直到电介质击穿发生。相对介电常数和偏置电场之间的关系使用偏置电场测试系统（FMRL，中国同济大学）在1kHz的测量频率下进行测量。在室温下使用改进的Sawyer-Tower电路测量在电场（P-E）中的极化。

III.结果与讨论

Re-ST陶瓷的抛光和热蚀刻表面的SEM图像如图1所示。据报道，纯ST陶瓷的晶粒尺寸可达到大约30微米。然而，正如如图1所示，Re-ST陶瓷的晶粒尺寸显着减小到低于10微米，这表明稀土掺杂可抑制晶粒生长。事实上，稀土通常对许多细微的陶瓷制备起到晶粒生长抑制剂的作用。同时，也可以从图1中看出。不同的稀土对陶瓷的晶粒生长抑制行为有不同的影响。对于La掺杂，晶粒尺寸只能减小到约10微米（见图1）.1（a）]，而对于Sm掺杂，它可以减小到约1微米[见图1.1（b）]。这应该是由于不同的稀土元素具有不同的物理和化学性质。

图2显示了含有不同稀土元素的Re-ST陶瓷的XRD图谱。为了比较，我们之前的工作中的纯ST陶瓷的XRD图也在图2中给出。可以看出，所有Re-ST陶瓷具有与纯ST类似的XRD图谱，表明所有陶瓷都是结晶成单个钙钛矿立方结构。然而，Re-ST陶瓷的衍射峰与纯ST的衍射峰相比稍微偏移到更高的角度，这可以从图2（b）所示的2= 58°附近的放大峰（211）清楚地看出。所有Re-ST陶瓷的计算晶格参数在表I中给出。从表I中可以看出，Re-ST陶瓷的晶格参数都低于纯ST（a = 3.9049埃，参考文献[21]）的晶格参数，按照La-ST，Sm-ST，-ST和-ST的顺序Re-ST陶瓷的晶格参数逐渐减低。 这种现象应该是由于取代基Re3 的离子半径所诱导的单位晶胞的收缩小于被取代的Sr2 （= 1.26）的离子半径所诱导的单位晶胞的收缩，并且离子半径根据La3 （=1.16埃），Sm3 （=1.079埃），3 （=1.053埃）和3 （=1.004埃）的顺序逐渐降低。正如我们所知道的，Sr2 的例子配位数CN=12，并且Re 3 离子应该替代Sr2 。 因此，Re 3 离子的配位数也为12。然而，应该注意的是，由于对于 3 和3 离子缺乏CN = 12的数据，为了方便比较，离子半径都取自CN = 8。

Re-ST陶瓷在室温下的相对介电常数，介电损耗，击穿强度也列在表1中。可以看出，Re-ST陶瓷的相对介电常数显着增加到2750-4530，这是取决于不同的稀土元素，与此同时我们可以看出Re-ST陶瓷的相对介电常数比纯ST的相对介电常数（在1kHz下相对介电常数= 300）高出约10-15倍。 相对介电常数的这种强烈增强的机制应该类似于Chen和Zhi报道的Bi掺杂的ST和Morisson等人报道的La掺杂的BaTiO3。在高温烧结过程中一些氧损失，从而在陶瓷的晶格中留下氧空位是不可避免的。然而，炉冷却过程使氧气有机会从晶界处开始回到陶瓷体，然后形成具有完全氧化的晶界和部分氧化的晶粒的电异质结构。因此，晶粒和晶界之间异质界面处的空间电荷极化应有助于增强相对介电常数。最近，我们通过复阻抗光谱研究证明了在掺杂的ST陶瓷中电异质结构的存在。此外，观察到的相对介电常数同稀土类型相应关系应当与不同的晶体结构，微观结构和缺陷结构的综合效应相关，正是这些导致在室温下不同的稀土掺杂的不同的界面极化效应。 重要的是，表1中列出所有的Re-ST陶瓷的介电损耗低0.03，这满足了制造以存储能量的目的制造电容器的要求。同时，如表I所示，所有Re-ST陶瓷的平均击穿强度超过1.4〜107 V / m，表明Re-ST陶瓷适合在高电压条件下应用。Sm-ST陶瓷的最高击穿电压= 1.55 times; 107 V / m应该是由于最小的晶粒尺寸[见图.1（b）]，然而La-ST（ = 1.45times;10 7 V / m）和-ST（ = 1.41times;10 7 V / m）的相对低的击穿电压应当归因于观察到的相对大的颗粒尺寸和一些孔隙[见图.1（a）和（c）]，因为据报道，陶瓷中的大晶粒尺寸和孔隙是导致电击穿强度降低的两个主要因素。

图3显示了以-60℃至200℃作为测量温度区间时Re-ST陶瓷的相对介电常数和介电损耗随之变化的函数图像。 如果将在室温（25℃）下对应的相对介电常数值作为每种组合物的平均水平，对于La-ST，Sm-ST，-ST和-ST陶瓷而言在-60℃至200℃的温度范围内，各自的相对介电常数的变化范围分别为 28.4％至-13.2％， 26.5％至-11.5％， 26.5％至-15.6％ 和 25.4％至-12.0％。 Re-ST陶瓷的这种相对的良好相对介电常数的温度稳定性满足“Y5V”和“Z5U”电容器应用。

图4显示了Re-ST陶瓷的相对介电常数对于偏置电场的函数。 通过增加偏置电场，正如如图4所示，相对介电常数

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