具有定向润湿、附着力与运输水的智能刺激响应的多功能超疏水表面外文翻译资料

 2022-07-30 20:28:32

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具有定向润湿、附着力与运输水的智能刺激响应的多功能超疏水表面

摘要:一种新的智能刺激响应表面可以通过自组装单层石墨烯和各种基底的TiO2纳米膜基，即织物，Si晶片和聚合物薄膜来制造。多尺度应用性质可以从层状石墨烯/TiO2表面结构和底层基板之间的界面相互作用来实现。智能表面具有超疏水作为其分层的微米到纳米粗糙结构的结果。在操纵TiO2在石墨烯/ TiO2表面上利用紫外线诱导亲水转化时，可以容易的获得智能表面特征，例如可调粘合性、润湿性和定向水运输。石墨烯的存在实际上增强了光活性TiO2的电子空穴对的分离效率，因为大大减少了TiO2超亲水转化所需的时间。由于其强大的超疏水性，可调润湿性和高光催化活性，在智能表面上实现了多功能特性，例如气敏，液滴操作和自清洁。还显示，TiO2的超亲水转化可能由TiO2在紫外线辐射下的原子重排引起，因为在紫外线处理后观察到TiO2从{101}到{001}的结构转变。

  1. 前言

发现大自然给生活带来了无限的表面功能和结构设计奇迹，这并不奇怪。很久之前，人们就开始意识到这种自然表面在自清洁，液体输送、防腐、干粘合、减阻、防污等方面的无与伦比的效率。因此，在被称为仿生学和生物呼吸的研究中已经进行了大量的研究尝试来模拟这些表面的组成以及结构。例如，通过模拟荷叶实现人工自清洁表面，以便于在各种基底上实现“荷叶效应”的独特功能。此外，在模拟天然植物和昆虫的微米级到纳米级的结构粗糙度时，也已经通过碳纳米管，聚合物和金属氧化物，使用诸如化学方法等技术制造具有可调接触角（CA）和滞后的工程化超疏水表面沉积，溶胶 -凝胶，蚀刻或纳米印刷。在聚（甲基丙烯酸甲酯）-尼龙纤维、图案化聚（丙烯酸）/聚（丙烯铵盐酸盐）/SiO2/半氟硅烷超疏水表面和锥形铜上获得具有可控液体输送性质，即水冷凝和收集的定向表面分别通过模仿蜘蛛丝、甲壳虫的背和仙人掌的刺。此外，通过模仿猪笼草捕虫植物、壁虎肢和水黾腿获得防结冰、干粘合和减阻超疏水表面。最近还发现超疏水火鸡蛋表面具有防污效果，其可以作为用于开发人工抗菌表面具有成本效益的模型。

与天然生物表面相比，人工超疏水表面的功能通常有它们的内在组成和结构决定，这使得它们对于外部刺激相对稳定。然而，自然表面和界面一般是刺激响应型。这些例子包括生物组织表面的自我修复和来自空气-固体界面处的弹性不稳定性或壁虎脚趾垫和蝴蝶翅膀的可切换附着力的捕蝇草的捕捉运动。自然表面的刺激响应特征使它们对周围的环境非常适应和耐用，使得整体生物生态性能可以被提升到最佳水平。随着对功能和适应性的新需求，显然静态超疏水表面（SHS）的结构设计不能提供一个合理的解决方案来克服功能和性能的挑战。具有有序疏水/亲水区域分布的生物刺激响应性，定向工程化表面是构建高性能人工表面的最先进的设计标准。诸如环境适应性，耐久性，效率和可再生性的问题也可以通过在多功能工程表面的构造期间整合设计标准来解决。

通过整合生物仿生和刺激响应性的标准，可以在表面上产生大量的功能组合和可能性，具有可调节的润湿性。利用在仿生人工表面上构建的内在表面化学和各向异性润湿性，可以通过相应的外部刺激触发各种功能，例如自清洁、微流体操控、定向成核和水的运输。具有单向液体输送性质和可调润湿性各向异性的定向表面也可以通过组装生物微米级至纳米级分层粗糙度特征和结合响应于外部的结构组分来构建。例如，由“棘轮”效应引起的定向水传输可以从具有各向异性可湿性的周期性不对称结构（即蜘蛛丝和蝴蝶翅膀）获得。另一方面，当暴露于适当的刺激中如电场，pH，温度，机械力和光辐射时，响应性表面有利于结构变化，断键，离子化和官能团形成。结果，分子转化将在刺激响应表面的聚合物网络（聚合物，水凝胶，TiO 2等）上诱导链效应，并且在表面润湿性，韧性，光电，导电性和热机械性方面产生急剧变化属性。然后可以容易地获得智能材料功能，包括控制药物控释，生物传感器，雾收集，细胞培养，纳滤膜和抗腐蚀涂层。设想具有固有可调控和外部指定功能的多功能智能表面可以在生物模拟和刺激响应性的跨学科中设计和实现。在这种情况下，可以应用最优复合和分层设计，并且可以分别实现多尺度功能，包括自清洁，液滴粘附，自愈，防污，减阻，药物控释和生物感测。进一步说，智能多尺度功能可以通过保持结构部件的内在功能来表现，而增强的功能由各层级结构部件之间的广泛的界面相互作用引起的协同效应产生。随着对高度集成和高性能工程系统的迫切需求，这种多功能智能表面的设计标准将是现有策略中最可行的解决方案之一。

在这里我们提出一个多功能智能表面的一个新颖和容易的制造方法，集成了生物仿生和刺激响应型的优势。这个智能表面通过在织物基底上由两层自组装方法构建。首先，通过浸渍还原法将单层石墨烯组装到织物基底（棉花等）上；随后，通过浸垫固化方法将TiO2纳米薄膜沉积到石墨烯单层上。该纳米复合材料表面是吸引人的的，因为石墨烯和TiO2的独特电子，光学和热性质相结合，并且还实现了协同增强效果。此外，简单的制造技术提供了环境友好和可扩展性，这对于未来工业规模的生产和应用是必要的。

  1. 结果与讨论

2.1．石墨烯-TiO2涂层棉织物的表面结构特性

选择棉织物作为样品基底用来证明智能表面特性。石墨烯-TiO2包覆的棉织物（GT织物）的表面特征如图1所示。GT织物显示微米到纳米级表面粗糙度特征作为具有明亮对比度的纳米薄膜可以在宏观尺度的织物表面和微

图1 SEM图像显示GT织物的微米到纳米级表面特征。比例尺（a-f）：分别为200、10、2、1um、500和200nm。

观尺度的单个纤维中观察到（图1 a-c）。纳米膜在视觉上是平滑的并且通过纤维的纵向延伸（图1 d）。然而，在更高的放大倍数下，该纳米膜显示出纳米级的粗糙度特征，因为紧密堆积的TiO2纳米颗粒（NPs）构成膜表面（图1 e,f）。这种分层组装的纳米膜显示出类似于荷叶和蝴蝶翅膀的特征，因为下面的石墨烯涂覆的微米纤维结构赋予织物稳定的疏水性并提供微米级粗糙度，而由紧密堆积的纳米颗粒形成的膜提供增强的纳米粗糙度特征并赋予表面超疏水性（CA=151°）。

GT织物表现出稳定的超疏水性能，水的接触角为151°（图2 i，插图）。“稳定的”在这里是指水滴在GT织物表面上保持其形状，而不被下面的棉纤维吸收。换句话说，由于石墨烯和TiO2 纳米颗粒的仿生分层结构，GT织物上的液滴将保持在Cassie状态在实验持续时间内。相比之下，即使TiO2 纳米颗粒涂覆的棉具有更高的接触角154°（图2 c），在数分钟内观察到快速的Cassie-Wenzel转变，其具有被纤维吸附的液滴，进而使表面亲水。通过扫描电子显微镜（SEM）研究了石墨烯和TiO2 纳米颗粒层在纤维表面上的独特的自组装过程。在第一阶段，由于疏水相互作用，氧化石墨烯（GO）片材包裹在纤维表面上（图2 e,f）；也可以观察到石墨烯的特征折叠折痕（图 2f：箭头所指区域）。然而，在这个阶段纤维仍然是亲水的，类似于裸棉表面（图2 a,b）。在被还原成石墨烯之后，如通过石墨烯涂覆的纤维的紧密表面覆盖所表明的，原始氧化石墨烯片材仍然保持对纤维基材的强界面粘合（图2 g,h）。所获得的石墨烯表面明显比氧化石墨烯表面更粗糙，这可能是由于在还原期间石墨烯基面的结构变形所致。石墨烯表面也是疏水的接触角为138°，表明石墨烯单层涂层不足以实现超疏水性。然而，在沉积TiO2纳米粒子纳米膜之后，由于具有双重粗糙度的自组装分层结构化表面，可以在GT织物上实现稳定的超疏水性。

2.2在GT织物上的刺激响应润湿性控制和水运输

可以利用紫外线诱导的TiO2 纳米颗粒膜的超疏水性在GT织物表面上实现刺激响应性。在紫外线照射下，TiO2纳米膜表面的润湿性可以容易地从超疏水性调节到超亲水性，作为紫外线处理期间TiO2 纳米颗粒的表面结构变化的结果。因此可以在GT织物上实现具有受控粘附和定向水运输的图案化表面。在用365nm 紫外线灯（0.457mW cm-2）照射时，GT织物的接触角在3小时的短时间内从超疏水（151°）变为超亲水（0°）（图3 a）。因此，通过调节紫外线持续时间，可以在GT织物表面上容易地获得从超亲水至超疏水的不同润湿特性。此外，织物的表面粘附性在紫外线辐射后也显示出显著的增强。在织物紫外线辐射30分钟后容易观察到水滴粘附从滑动变为粘性的变化。随着液滴体积从10到50mu;L，GT织物的滑动角度从75°变化到32°，表明重力诱导的脱绒效果（图3 b）。然而，在对织物表面进行30分钟UV照射后，其对于体积低于30mu;L的液滴变成粘性; 而在较高体积区域（35-50mu;L）中，重力效应占优势，并且紫外线（红色）和非紫外线（蓝色）织物之间的差异可忽略。这种紫外线引起的液滴粘附对于诸如在GT织物上的微流体存储，运输或表面图案化的应用是重要的。 有趣的是，由于GT织物两侧的润湿性各向异性，在由表面能梯度驱动的两个织物侧面之间能够观察到运输过程。事实上，由于织物的厚度，面向紫外线光的织物侧面接收到最大的紫外线强度，而相对侧面接收到最小的紫外线强度。因此，在两个织物侧面之间产生表面能梯度，其能够驱动在朝向表面侧（面对紫外线）的背侧（紫外线反侧）上的液滴。在紫外线辐射织物3小时后，水滴在织物两侧显示不同的行为，并将织物面向紫外线的一面转变成超亲水的。液滴几乎立即在表面上扩散并且在背面保持它们的球形形状，同时逐渐地在织物厚度上向面向紫外线一侧输送。在织物正面上的液滴吸收过程和背面上的传送过程之间存在明显的时间间隙。通常，吸收所需的时间比输送短得多，证明了在织物轴向方向上的存在能量梯度。显然，面向紫外线的一面具有最高的表面能，而背面达到最低（图3 c）。随着紫外线辐射时间的增加，可以观察到吸收和运输时间的减少，表明织物亲水性的增强。定向输水性能也是耐久的，可以保持一个多月。即使织物表面在3小时紫外线辐射后变成超亲水的，在其毛细管网络内的水传输仍然在径向方向受阻，如芯吸试验所示（图3 d）。然而，这种现象可能是由于紫外线光对于织物的厚有限的穿透距离。织物的这种定向水输送行为对于诸如生物流体收集，防腐和水分管理的应用特别重要，因为在固体 - 液体 - 空气界面需要快速水输送。

2.3．GT织物在微滴装置和水/油分离中的应用

智能刺激响应型GT织物可以在液滴操控和微流体装置中具有广泛的应用。织物上的TiO2纳米膜使得能够在织物表面上进行可能的可转换的润湿控制和仿造，这又实现了液滴的精细操控作用，即储存，转移，收集和感测。更具体地，这种低成本，可扩展的GT织物可以用于处理昂贵的生物流体和微滴的理想的芯片装置。实际的应用功能，如自清洁，防紫外线和抗菌，也可以很容易地获得GT织物，使其非常有前途成为下一代智能纺织品。

可以使用GT织物通过在织物表面上浇铸液滴阵列来制造新的液滴传感器。由于织物的柔性，液滴传感器可以安装在具有不同几何特征的各种基底上，即玻璃棒，金属网或聚合物薄膜，指示其在真实现场应用中的广阔范围适应性。此外，液滴阵列可以装载有用于精确感测或多个感测目的的不同指示器。通过负载有金属离子（即Cu2 和Pd2 ）的液滴阵列来感测NH3和乙二胺气体来给出实施例。选择性也可以通过并入不同类型的指示剂，即刚果红，用于感测HCl气体来实现。在基于GT织物的液滴传感器上可以实现定性和定量感测。快速，高通量的感观性能也可以通过液滴排列和指示剂组合容易地实现。在感测NH3气体的情况下，可以在织物液滴传感器上实现低至6ppm的灵敏度，并且响应时间通常在30秒内。随着NH3气体浓度的增加，观察到液滴中蓝色的变深，表明液滴传感器的良好的感测线性。另一方面，由于GT织物提供的强的超疏水性和水滴粘附性，在GT织物表面上实现了液滴操作，包括储存，转移和混合。将4times;4的液滴阵列浇铸在GT织物表面上，并将各个液滴尺寸设定为10mu;L。即使在90°（图7h）和180°（图7i，j）的倾斜角，液滴也保持稳定在织物表面上，表明由GT织物表面提供了足够的液滴粘附。据推测，在浇注到GT织物表面上之后，液滴处于浸渍Cassie状态，这组装了“玫瑰花瓣效应”，因为观察到高接触角和高粘合性。织物表面上的液滴阵列也可以被适当地布置并转移到其它基底。将GT织物安装在玻璃棒上，并在其弯曲表面上沉积3times;3滴阵列（图7 k）。当相应地旋转玻璃棒时，织物上的液滴可以连续和控制的方式转移到下面的硅晶片（图7 l，m）。在这方面，在单个旋转周期中同时完成液滴的转移和混合。该特征在微反应器应用中是有用的，因为微型化化学反应可以通过装载有不同试剂的微滴的转移和混合来进行。它还揭示了基于GT织物可以实现简单的微流体和芯片实验室设备。自清洁是GT织物的另一个实用功能，因为织物的耐久性和可重复使用性都可以提高。由于GT表面的稳定的超疏水性，可以容易地实现自清洁。例如，铺展到织物表面上的碳纳米管可以通过单个水滴容易地除去，而没有观察到任何粉末或水残留物（图7n，q）。

GT织物的超疏水特性和孔隙度使其成为用于水/油分离应用的理想过滤膜，其显示出作为当今紧急环境问题（例如漏油）的讨价还价解决方案的巨大潜力。然后组装概念验证过滤装置，并将GT织物固定在过滤器头部，用作水

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