显著增强钠离子电池性能的Sb2O3/MXene(Ti3C2Tx)复合负极材料外文翻译资料

 2022-08-07 10:54:49

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显著增强钠离子电池性能的Sb2O3/MXene(Ti3C2Tx)复合负极材料

Xin Guo, Xiuqiang Xie Sinho Choi, Yufei Zhao, Hao Liu, Chengyin Wang, Song Changc and Guoxiu Wang

摘要：MXene是一类新型的二维材料，具有良好的导电性和亲水性，是一种理想的储能材料。基于腐蚀-插层机理，MXene在超级电容器上表现出优异的性能，而在钠离子电池上容量较低。由此，我们开发了一种简便的液相方法，来制备有着更好电化学性能的储钠Sb2O3/MXene(Ti3C2Tx)杂化材料。制备的Sb2O3/Ti3C2Tx复合材料具有分层结构，Sb2O3纳米颗粒(小于50纳米)均匀地结合在Ti3C2Tx-MXene三维网络中。其中Sb2O3纳米颗粒可以提供足够的钠离子储层;同时, Ti3C2Tx-MXene网络为电子和钠离子的运输提供了高效的路径。在嵌钠/脱钠过程中，Sb2O3的体积膨胀可以被缓冲并限制在二维Ti3C2Tx片层之间。结果表明，Sb2O3/Ti3C2Tx混合负极在钠离子电池中表现出良好的结构稳定性和优异的的电化学性能,在2A/g的电流密度下表现出优异的性能与容量（295 mAh/g），并且在100mA/g电流密度下，经过100次循环后仍具有472mAh/g的容量。这项工作有望为MXene材料在高性能电池上运用的发展带来启发。

1.引言

电动汽车(EVs)和智能电网需求的快速增长增加了人们对下一代能源存储技术的兴趣[1]。钠离子电池(SIBs)是目前最先进的、最有前途的锂离子电池替代品，因为钠具有丰富的储量，且成本较低[2,3]。但Na (1.06Aring;)的半径大于Li (0.76Aring;)的尺寸，导致嵌钠/脱钠的过程中离子输运效率较低，产生较大的体积膨胀。此外，金属钠的高反应活性也可能会导致严重的安全风险，直接阻碍了金属钠在负极的应用[4-6]。因此，为钠离子电池开发合适的负极材料势在必行。迄今为止，许多开创性的成果可以作为了SIBs的负极候选材料，包括碳质材料[7-9]、钛基材料[10-13]、和合金基材料(包括金属、合金和金属氧化物/硫化物)[14-18]。尽管在这些研究中已经取得了一些进步，但在为将来的SIBs开发理想负极材料方面仍有许多挑战需要克服。

二维材料，如石墨烯、氮化物、层状过渡金属氧化物和过渡族金属硫属化合物等，由于其前所未有的物理和化学性质，引起了人们极大的兴趣[19-23]。特别是被称为MXene的一种层状过渡族金属碳(氮)化合物，在能源存储应用领域表现突出[24-27]。MXene兼有良好的导电性、柔性和亲水性，表现出其他二维材料所不具备的特点。此外，其独特的二维结构提供了短电子和离子传输途径，有助于实现电池的高循环率和超级电容器的出色容量[28,29]。由于MXene对离子运动的低激活壁垒，其也被认为是SIBs负极材料的合适候选者[30,31]。Yamada研究团队报道了一种有效的使MXene(Ti3C2Tx和Ti2CTx，其中Tx表示表面功能基团，主要是O、F、-OH)作为电极材料的实例,但是其容量(例如，比容量约为175mAh/gTi3C2Tx负极材料实际传输的容量仅有20mAh/g) 远低于报道的平均水平SIBs容量[32,33]。 另一方面，在电极制备过程中，MXene片材的严重堆垛限制了电解液离子的传输，阻碍了其表面的充分利用。为了克服这一问题,并改善MXene电极的电化学性能，引入层间间隔，如零维(0D)纳米颗粒、一维(1D)碳纳米管和二维石墨烯，可以作为一种直接的策略来克服这一问题并提高MXene电极的电化学性能[34-36]。最近，几种拥有良好储锂性能的金属氧化物，可以引入MXene层间来增加锂电池电极的比容量[37-40]。然而这些报道的MXene/氧化物复合材料中，绝大部分氧化物的复合位置局限于多层MXene的外表面，忽略了层与层之间的内部空间有大量的活性位点。因此,从充分利用MXene材料的潜在活性位点,提高负极的电化学性能的角度出发,组成的一个复合的设计和制造一些层次化的MXene和金属氧化物纳米颗粒(具有较高理论钠离子存储能力)可能是一个有效开发高性能MXene基钠离子电池电极材料的方法[41-43]。

由此，我们开发了一种简便的无需经过热处理的液相方法来制备具有增强SIBs电化学性能的Sb2O3/MXene(Ti3C2Tx)复合材料。Sb2O3/Ti3C2Tx复合材料具有三个优点:(1)二维MXene片材相互连接，侧向延伸成三维网络，增强电子导电性，促进Na 扩散;(ii)小于50纳米的Sb2O3纳米颗粒形成并均匀地固定在Ti3C2Tx薄片上。Sb2O3纳米颗粒主要提升的钠离子的存储容量, 并可以防止MXene层片的堆垛;(iii) 在MXene纳米片之间生成丰富的纳米颗粒孔隙，可以有效地容纳在嵌钠/脱钠过程中 Sb2O3的体积变化, 由此维持混合电极的稳定性。调查研究结果显示，Sb2O3/Ti3C2Tx复合材料作为负极显示了钠离子电池优越的倍率性能和循环性能。

2.实验

2.1材料合成制备

一种多层MXene(Ti3C2Tx)的合成：基于先前报道的方法，通过刻蚀MAX相 Ti3C2Tx材料得到了Ti3C2Tx [44]。通常将0.5 g的LiF加入5毫升6.5 M HCl 中搅拌均匀至完全溶解后，将0.5g Ti3C2Tx粉末缓慢加入，以防止反应混合物过热。持续搅拌48h后离心，并用蒸馏水洗涤数次，直至上清液的pH值为6。将获得的沉积物中含有少量的水在室温下静置于空气中干燥滤除。随后，取0.4克Ti3C2Tx粉末分散溶解于100 毫升的脱氧水中形成悬浮液，并在氩气保护环境下超声1h。然后将悬浮液在3500rpm下离心30min，并收集上层清液用于后续实验。得到的上清液是一种稳定的含有几个层Ti3C2Tx片的胶体;通过真空辅助设备抽滤后测量胶体溶液的浓度，并在室温下干燥24h后称量其重量。

Sb2O3-Ti3C2Tx复合材料的合成：以无水SbCl3 (191 mg)为起始原料，用盐酸保护SbCl3在水溶液中不被水解。同时，溶解聚乙烯吡咯烷酮(PVP,0.1g)于溶液中。待溶液澄清后，加入少量Ti3C2Tx上清液(约32mg)充分搅拌。然后缓慢地滴入过量的NaOH (1 M)溶液，直到溶液PH达到8以上，确保Sb3 转化为Sb2O3。最后, 将混合溶液过滤，并用水和乙醇反复洗涤数次，冷冻干燥后即可得到Sb2O3-Ti3C2Tx复合材料。

Sb2O3材料的合成：采用与Sb2O3- Ti3C2Tx复合材料相同的水解工艺合成纯净的Sb2O3材料。唯一的区别是合成过程中没有加入PVP和Ti3C2Tx。

2.2表征

特征x射线衍射测量模式采用Bruker-D8型x射线衍射仪，使用Cu-Kalpha;辐射(lambda;=0.15406nm)。采用非原位XRD表征，并用帕拉胶TM进行封装，防止空气对电极造成影响。拉曼光谱由英国格洛斯特郡(Gloucestershire)生产的拉曼光谱测试系统和德国韦茨拉尔(Wetzlar)的莱卡DMLB显微镜，使用633 nm波长的激光获得。场发射扫描电子显微镜(FE-SEM, Zeiss Supra 55VP)和透射电子显微镜(TEM, JEM-2010, JEOL)用于研究样品的形貌。原子力显微镜(AFM)用于测定去杂质MXene的厚度。通过扫描透射电镜(STEM, JEOL JEM-ARM200F，加速电压200kv)进一步观察材料的晶体微观结构。采用配有X-射线能谱系统(EDS)的扫描电子显微镜(Zeiss Evo)进行元素质量分析。采用mono-chromated Al Kalpha; X-光电子能谱(XPS) 进行测量ESCALAB250Xi (Thermo Scientific, UK) (能量1486.68eV)

2.3电池组装与电化学性能测试

以Na金属为对照电极，在CR-2032型扣式电池中对材料的电化学性能进行了测试。工作电极制备方法如下：首先，将75wt%的活性物质、15 wt%炭黑、10 wt%羧甲基纤维素(CMC)分散在水中形成均匀浆料，在80℃真空干燥12小时后，将电极压制并切割成方形片(1times;1cm2 ),用于电池组装。通常电极的负载约为1mg/cm2。电解质是1 M NaClO4在碳酸乙烯酯(EC)和碳酸丙烯酯(PC)(1∶1，v/v)混合物中的溶液，并在其中加入5%的碳酸酯(FEC)，隔板是玻璃纤维(Whatman)。恒电流放电/充电测量在纽瓦克电池测试系统上进行。电流密度和比容量都是基于电极中活性材料Sb2O3的质量计算的。使用CHI-660D电化学工作站，以0.1毫伏秒的扫描速率在0.01伏至2.5

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