氧化物的添加对薄层状SiC支架结构的微观结构和力学性能的影响,以及通过冷冻铸造和无压渗透的方法制备铝-硅/碳化硅复合材料外文翻译资料

 2022-10-29 21:58:17

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氧化物的添加对薄层状SiC支架结构的微观结构和力学性能的影响,以及通过冷冻铸造和无压渗透的方法制备铝-硅/碳化硅复合材料

AlatengShaga,PingShen , Rui-FenGuo,Qi-ChuanJiang

摘 要:通过冷冻铸造和液相烧结的方法制备具有层状结构的硅酸盐键合多孔SiC支架。实验发现随着Al2O3-MgO(AM)添加量的增加,固含量为体积30%的SiC水性浆料的粘度和固化速度降低。随着AM含量从10〜30wt%增加,烧结支架的薄片变得更致密,孔隙率从6970.5%降低到6270.5%,抗压强度从2572提高到5172MPa。测量了Al-12Si-10 Mg合金在SiC多孔支架上的无压渗透动力学,并成功制备了层状互穿结构的复合材料。复合材料的抗压强度和弹性模量都随着AM含量的增加而增加。最大强度达到9527plusmn;24 MPa,纵向方向分别为156GPa,最大弹性模量分别提高约32%,11% 的复合材料没有添加AM。

关键词:Al-Si-Mg/SiC复合材料;冷冻铸造;无压滤液;抗压强度;弹性模量

1.引言

与铝合金相比,碳化硅增强铝基复合材料具有更好的性能,如高强度,更好的耐磨性,更高的刚度和更好的抗蠕变性,因而被广泛应用于航空航天、汽车和电子封装领域。由于对这种材料的需求量越来越大,使人们对其结构和性能之间的关系进行了广泛的研究。由于在珍珠母等天然材料中展现出的很好的微观结构和优秀的特性,几十年来,仿生材料设计的概念被提倡为创新理念。最近,冷冻铸造作为一种新技术,其操作简单,环境友好,支架孔径可控,孔径可控,可以用在具有珍珠质构造的层状多孔陶瓷生产而得到广泛的关注。此外,研究人员通过冷冻铸造水性氧化铝浆料制备了层状多孔Al2O3支架,然后通过将Al合金浸入支架中制备了壳状复合材料,其中硬质和延性相交替排列,复合材料的强度和韧性都显著提高。然而,到目前为止,仅有非常有限的研究集中在层压的Al / SiC复合材料的制备上,这可能是由于SiC的共价性难以烧结成SiC支架,并且难以控制Al和SiC之间的界面反应。

通常,SiC陶瓷的固相烧结需要2100°C以上的高温,限制了其生产。通过形成诸如莫来石(Al6Si2 O13),堇青石(Mg2Al4Si5O18),橄榄石(Mg2SiO4)和镱(Y3Al5O12)之类的一些中间粘合相,氧化物作为起始组合物的烧结助剂的添加是有效的,因此可以 用于生产具有合理强度的多孔SiC支架.这些硅酸盐相不仅可以增强多孔SiC支架的强度,避免其在金属渗透过程中的塌陷,而且可以作为保护层,以避免直接接触或至少减少SiC与熔融Al的反应,形成有害的Al4C3相.例如,Liu et al,通过在N2气氛中,在1900℃下冷冻铸造和液相烧结1小时,制备了添加10wt%(Al2O3 Y2O3)的SiC支架。 随后,他们通过在温度800℃,80MPa的压力下将2024 Al合金挤压到多孔SiC支架中来生产2024 Al/SiC共连续复合材料。他们研究了冷冻温度和陶瓷部分对复合材料的力学性能的影响,而不关注烧结添加剂的影响。在我们以前的工作中,我们通过将Al-12 Si-10 Mg合金无压浸入到没有AM的多孔SiC支架中制备了新颖的层状互穿的Al-Si-Mg/SiC复合材料。在与冷冻平行的纵向方向加载时,在30vol%SiC的复合材料中,达到7227plusmn;35MPa的最高抗压强度。本工作的目的是研究氧化物添加(Al2O3-MgO)分别对通过冷冻铸造和无压渗透制备的SiC支架和Al-Si-Mg / SiC复合材料的显微组织和力学性能的影响。同时,测量了Al-12wt%Si-10wt%Mg合金渗透到硅酸盐键合多孔SiC支架中的动力学,并对其界面反应进行了分析。

  1. 实验过程

使用商业SiC(D50 =5mu;m,纯度98.5%),Al2O3(D50 =5mu;m,纯度99.5%)和MgO粉末(D50 =0.5mu;m,99.9%纯度)为原料.将10-30重量%的固定重量比为6:1的Al2O3-MgO(AM)粉末作为氧化物添加加入到水基浆料中。使用0.8重量%的羧甲基纤维素钠盐(CMC-Na)作为分散剂制备总共30体积%固体负载量的水性悬浮液,其pH值为10,由水解氨(NH4OH)调节。然后将浆料用氧化铝球球磨12小时,并在真空干燥器中搅拌20分钟。它们的粘度和流变性能通过流变仪测定。

测量后,将浆料倒入透明的聚碳酸酯模具中,在底部保持在-10℃,通过Cu棒的热传导进行单侧定向凝固,其末端浸入液氮中。通过将冻结时间记录为距离底部的距离的函数来估计冰前面的冻结速率。冷冻后,将样品(empty;15〜25mm2)脱模并在10Pa以下的真空下,-50℃冷冻干燥24小时。将干燥的样品在空气中以5℃/ min加热至1200℃,保温1小时,以在SiC表面上实现足够的氧化。然后将炉子抽真空并通氩气。随后,将样品在流动的Ar气氛中以5℃/ min加热至1500℃,保温2小时。最后以5℃/ min的速率冷却。

接着,在多孔支架的Al-12的Si-10镁合金压浸渗使用通过石英窗电荷耦合器件(CCD)照相机在氧化铝管的两侧进行监控。首先将合金切成9times;9times;9mm3的尺寸并放置在SiC支架的顶部,然后将该对保持在氧化铝坩埚中并放入氧化铝管的中心.首先将管子抽真空至10Pa以下,然后用高纯度(99.999%)N2吹扫。当在流动的N2气氛(流速3L / min)中以5℃/ min的速率将其加热至600℃时, 通过石英窗采用CCD相机拍摄照片,该石英窗使用10mW He-Ne激光照射,记录合金形状的变化。将管式炉以5℃/分钟的速度进一步加热至950℃在此阶段,合金熔融并自发渗入多孔支架中。渗透率根据液体合金高度的时间依赖性变化进行估计。该测量的目的仅在于确定后续自发渗透实验的处理参数(主要持续时间)。

使用配备有能量色散光谱仪(EDS)的光学显微镜(Axio Imager A2m,Carl Zeiss,Germany)和扫描电子显微镜(SEM,Evo18,CarlZeiss,Germany))观察烧结支架和复合材料中的微观结构。通过X射线衍射(XRD,D / Max2500PCRigaku,Japan)测定相成分。通过测量其尺寸和质量来计算烧结支架的密度,并且该值进一步用于计算孔隙率此外,将尺寸为phi;15times;phi;25mm2的SiC支架和复合样品从沿着每个部分切割并沿着平行于冷冻方向的方向切成5times;5times;10mm3的复合样品用于使用万能试验机(Instron 5689,Instron Corp.,USA)在3times;10 -4s-1的应变速率下在室温下进行压缩试验。测试三个样品以获得平均强度。在相同条件下测量具有相同尺寸的Al-12Si-10Mg合金以提供对比参考。

使用阿基米德法测定复合材料的密度。为了评估加工材料的弹性性能,使用金刚石锯将超声脉冲回波测量的复合材料切成10times;10times;10 mm3。使用具有长倾斜波探测器(M112-RM,10MHz)和剪切波探头(V156-RM,5MHz)的超声波测厚仪(Olympus 38DL PLUS,USA)来测量长时间横波和剪切速度 波在复合材料中在纵向(冰期)方向上传播。使用纵向波速度CL,剪切波速度Cs和密度rho;的值来计算弹性模量E,使用我们以前研究中详细描述的计算方法.

  1. 结果与讨论

3.1.支架的制备

图1:可以看出,AM含量范围为0至30wt%的浆料的粘度和剪切速率之间的关系。可以看出,所有浆料的粘度随着剪切速率的增加而降低,表明剪切弱化行为。此外,浆料的粘度随着AM含量的增加而降低,这与Zhang等人获得的结果一致。 并且可归因于在碱性条件下Al2O3的zeta;电位高于SiC,产生较大的排斥力。

图2:可以看出,在具有不同AM含量的SiC浆料的冷冻铸造期间,离开冷却的底棒距离的凝固速度的变化。显然,随着距离的增加,凝固速度显着降低。

Waschkies等人 说明由于凝固层的热阻,凝固速度随着距离底部的距离的增加而降低,因此在单面冷却步骤中增加了薄片间距。 如图所示,纯SiC浆料与底面距离为20mm的凝固速度为约32mu;ms-1。然而,当AM含量为30重量%时,相同位置处的凝固速度降低至约20mu;ms-1。 显然,由于三种陶瓷的热导率差异(即SiC的导热系数为140Wm-1K-1,而A12O3和MgO的热导率为28Wm-1K-1,36Wm-1K-1)。因此,引入Al2O3- MgO对SiC浆料的导热性大大降低。

图1:粘度对不同AM含量的SiC浆料的剪切速率的影响

冷冻后,将样品脱模,冷冻干燥,然后烧结,生成与硅酸盐结合的多孔SiC支架。根据SiO2-Al2O3-MgO相图可以在低于1400°C的温度下合成共晶相。 在本工作中,液相烧结为当SiO2接触Al2O3和 MgO颗粒在一起时,最可能由该相的形成引起。 图3a示出了具有30重量%AM的SiC支架的XRD图,SiC的强衍射峰存在一些对应于Al2O3,莫来石(Al6Si2O13)和橄榄石(Mg2SiO4)的弱峰,这表明在烧结过程中控制氧化以避免SiC的过度消耗,并产生SiO2层也可以通过以下反应单独与Al2O3或MgO反应形成莫来石和橄榄石:

3Al2O3 2SiO2 →Al6Si2O13 (mullite) (Delta;G 1500 °C=-28.9kJ mol-1) (1)

2MgO SiO2 → Mg2Si2O4 (olivine)(Delta;G 1500 °C =59.9 kJ mo-1) (2)

然而,剩余的Al2O3表明这个阶段过度添加。

多孔SiC支架中AM含量对层状结构的影响如图4所示。 将样品沿着垂直的平面在距离底部表面20mm的距离处在冷冻方向上切片,如图4(a-c)。 所有的支架都显示出层状结构。然而,由于在SiC颗粒之间产生更多的硅酸盐相(莫来石和橄榄石),所以薄片随着AM含量的增加而变得更致密。 图4(d)显示了沿着冷冻方向排列的层状多孔结构。与垂直于冷冻方向的横截面相比,孔道更连续,布置更规则,有利于液体流动。

为了评估硅酸盐结合的SiC支架的机械性能,测量了抗压强度,结果如图5所示。虽然AM含量为10重量%时,支架的抗压强度相对较低(2572MPa),但AM含量增加明显增加,AM含量为30wt%时达到5172MPa。AM含量较高(10-30 wt%),抗压强度越大。烧结后所得支架的孔隙度也受AM含量的影响。由于AM含量从10wt%增加到30wt%,支架孔隙率从69plusmn;0.5%降低到62plusmn;0.5%(见图5)。 该结果表明,抗压强度强烈依赖于多孔SiC支架中的微观结构和孔隙度。

3.2。 无压渗透动力学

在加热和等温停留阶段,Al合金熔化并自发渗透到由毛细管力驱动的多孔支架中,主要依赖于液体表面张力,支架的接触角和孔隙度。从Al-Si-Mg合金蒸发的Mg将与N 2反应形成Mg3N2,其涂覆了颗粒表面,并大大提高了润湿性.Liu等人报道了在N 3中915℃下,在Mg3N2涂覆的陶瓷基板(即氧化铝,尖晶石和莫来石)上的Al的接触角为约30°。 在我们以前的工作中,我们计算出Al-Si-Mg合金的毛细管力渗透到70%和60%的孔隙率的SiC支架中,分别达到487kPa和758kPa。在这项工作中,随着AM含量从10wt%降低到30wt%,孔隙率为支架从69plusmn;0.5%降至62plusmn;0.5%。 因此,推测毛细管力随硅酸盐键合的SiC支架中AM含量的增加而增加。此外,由于在良好润湿的条件下毛细管力较大,渗透优先发生在较

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