新型三维有序大孔SrTiO 3光催化剂显着增强氢气生产性能外文翻译资料

 2022-07-28 14:09:50

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新型三维有序大孔SrTiO 3光催化剂显着增强氢气生产性能

摘要

三维有序大孔的SrTiO 3（3DOM-的SrTiO 3）最初是用来制备具有不同的孔尺寸的材料和在水分解中作为光催化剂用于产生氢的。通过XRD，SEM，TEM，EDS，DR UV-vis和N 2吸附这些对3DOM-的SrTiO 3层的光催化剂进行了表征。由于3DOM-SrTiO 3的光子效应较慢，与固态SrTiO 3（SS-SrTiO 3）和无序SrTiO 3（Disorder-SrTiO 3）相比，有着显着提高的氢分解水分解效率。通过调整3DOM-SrTiO 3的孔径，研究了阻带对光催化氢生产效率的影响。发现当3DOM-SrTiO 3的光子阻带与其带隙重叠时，可以实现更高的析氢效率，这在某些波长光照射下通过对照实验进一步证实。3DOM-SrTiO 3（270nm）显示出最高的光催化氢析出速率（高达3599 mu;.mol / g·h），是SS-SrTiO 3的31倍，高于Disorder-SrTiO 3的11倍。 此外，这些3DOM-SrTiO 3催化剂非常稳定，在五个循环后没有观察到氢气产生的光催化效率的明显损失。

copy;2016 Elsevier B.V.保留所有权利。

关键词：三维有序的大孔材料;SrTiO 3;光催化水分解;氢气生产;慢光子效应;

1.引言

用于产生氢气的光催化水分解被认为是最有希望解决未来能源短缺的技术。 然而，水分解的半导体光催化剂的低量子产率和光收获效率限制了其实际应用。 因此，人们已经进行了许多尝试来提高半导体光催化剂的光能对照效率，其中制造多孔光催化剂已被证明是一种有效的策略。 多孔光催化剂通常具有大的比表面积和丰富的催化活性位点，这对提高光捕获效率和光生载体的分离是有益的。

近来，作为光子晶体的三维有序大孔（3DOM）半导体材料在光催化领域受到了极大关注。 3DOM材料的周期性结构表现出显着的慢光子效应，其可以禁止通过材料的某些波长的光的传播并导致阻带反射。慢光子效应可以增加光的路径长度，增强光子与物质的相互作用，进一步提高半导体的光能转换效率。一系列3DOM半导体材料，包括TiO 2，Bi2WO 6，InVO 4，WO 3，BiVO 4和SnO 2已被制备并用作光催化剂使用于分解环境污染物。这些提到的3DOM半导体材料显示出显着改善的光催化活性，并且在光催化领域中显示出有吸引力的前景。然而，只有少数被用于光催化或光电化学水分解用于氢气生成。

钙钛矿锶钛酸钠（SrTiO 3）是最有希望的光催化剂之一，已被广泛研究用于各种有机污染物的降解以及水分解产生的氢气。为了提高SrTiO 3光催化剂的光采收率，采用多种方法制备出具有较大表面积的多孔SrTiO 3材料。邹和他的同事使用溶胶 - 凝胶法和碱性熔盐路线合成了介孔SrTiO 3。 Kuang等使用层状质子化钛酸酯层状球作为模板来合成单晶状多孔SrTiO 3纳米管组件。欧阳等通过纳米模板辅助溶胶 - 凝胶水热反应合成纳米多孔SrTiO 3光催化剂。这些报道的多孔SrTiO 3材料显示出有机污染物的光降解和水分解光催化氢释放的光催化性能的增强。然而，当这些纳米多孔SrTiO 3光催化剂的表面积增加到阈值时，光屏蔽效应将阻碍光催化性能的提高。开发具有3DOM结构的SrTiO 3光催化剂将有助于解决这个问题，因为光子晶体的光子效应较慢。然而，据我们所知，没有关于3DOM-SrTiO 3的报告。

在这项工作中，具有不同孔径的3DOM-SrTiO 3光子晶体最初是通过胶体晶体模板法制造的，并作为光催化剂用于从水分裂中析出的氢。 研究了3DOM-SrTiO 3的Pt负载量，反相结构和阻带对催化性能的影响。 由于光子晶体的光子效应较慢，预计这些3DOM-SrTiO 3光催化剂的氢气演化效率将大大提高。

2.实验

2.1试剂

用30ppm MEHQ稳定的甲基丙烯酸甲酯（MMA），用10-15 ppm 4-叔丁基邻苯二酚稳定的苯乙烯，钛酸四丁酯[Ti（OBu）4]和从阿拉丁购买的氯铂酸六水合物（H 2 PtCl 6·6H 2 O）。 从国药化学试剂有限公司获得苦味钾（K 2 S 2 O 8），从康科技（天津）有限公司获得乙酸（CH 3 COOH）和甲醇（CH 3 OH） ,从天津博迪化学有限公司购买硝酸锶[Sr（NO 3）2]和碳酸锶（SrCO 3），从天津光伏获得柠檬酸一水合物（C 6 H 8 O 7·H 2 O） 精细化工研究所。 P25二氧化钛从上海麦克林生物化学有限公司获得，所有试剂均为分析纯，并按原样使用。

2.2描述

使用Bruker D8 X射线衍射仪（CuKɑ）获得样品的X射线粉末衍射（XRD）图案。辐射在40 kV和40 mA下工作，扫描速率为0.01◦s -1，超过2theta;范围从5°到80°。通过附有能量色散X射线光谱仪（EDS）的JEOL JSM-7500F场致发射扫描电子显微镜（SEM）观察光催化剂的形态。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像由Philips Tecnai G2 F20仪器获得。在Shimadzu UV-2550分光光度计上在200nm至800nm的测量范围内进行漫反射UV-vis（DR UV-vis）光谱N 2在77K下在Micromeritics TriStar 3000装置上进行吸附分析 并通过BET法测定表面积。在装有导热探测器（TCD）和碳分子筛柱的FL9790II气体色谱仪上进行在线气相色谱（GC）分析，采用氩气作载气。

2.3 SrTiO 3的合成

2.3.1。合成不同孔径的3DOM-SrTiO 3

根据文献，在K 2 S 2 O 8存在下，使用无皂乳液聚合法合成平均直径为200nm，270nm和420nm的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和聚苯乙烯（PS）微球。通过离心法制备聚合物胶体晶体模板。聚合物胶体晶体模板的详细合成方法和SEM表征在补充材料中描述。

使用合成的聚合物胶体晶体作为模板合成了具有不同孔径的3DOM-SrTiO 3材料。 SrTiO 3的前体溶液如下制备。首先，将0.01摩尔钛酸四丁酯与10mL的乙酸混合，然后在连续搅拌下将10ml去离子水滴加到溶液中。之后，滴加在10ml去离子水中的0.01mol Sr（NO 3）2。

最后加入10mL 2mol / L柠檬酸溶液。将所得溶液在室温下再搅拌30分钟，得到澄清溶液。将胶体晶体模板浸泡在前体溶液中2小时。为了从浸渍的胶体晶体模板中除去冗余的前体溶液，进行过滤。然后将样品在50℃的真空烘箱中干燥，并在马弗炉中在650℃下煅烧4小时以除去模板。根据胶体晶体模板的直径，合成的3DOM-SrTiO 3材料分别标记为3DOM-SrTiO 3（200nm），3DOM-SrTiO 3（270nm）和3DOM-SrTiO 3(420nm）。

2.3.2。 无定形大孔SrTiO 3和固态SrTiO 3的合成

为了比较，使用相同的前体溶液，通过与3DOM-SrTiO 3材料相似的工艺，合成了无序的大孔SrTiO 3材料（表示为Disorder-SrTiO 3），不同之处在于胶体晶体模板被无序聚合物微球代替 模板。

根据文献，通过固相反应合成固态SrTiO 3。 通常，将0.1mol TiO 2（P25）与等摩尔量的SrCO 3混合。 混合物在900℃下煅烧5小时。 研磨后，在1200℃下煅烧10小时。 得到的粉末样品表示为SS-SrTiO 3。

2.4。 光催化氢析出实验

在载有Pt的光催化剂上进行光催化氢析出实验，并在300W Xe灯（CEAULIGHT，CEL-HXUV300,200,200nm lt;lambda;lt;1100nm，1100mW / cm 2）的照射下使用甲醇作为牺牲试剂。 通过原位光刻法制备负载Pt的光催化剂。 在典型的方法中，将一定量的光催化剂，150mL去离子水，15mL甲醇和适量体积的氯铂酸溶液（0.0386mol / L）依次加到反应容器中。 随后搅拌，将系统在300W Xe灯下照射3小时。 将得到的负载Pt的光催化剂离心，并在真空烘箱中于50℃干燥过夜。

在室温下在100毫升石英烧瓶中进行光催化氢析出实验。 在典型的方法中，将0.1g负载Pt的光催化剂在搅拌下分散在去离子水（50mL）和甲醇（17mL）的混合溶液中。 反应体系通过抽真空彻底脱气，然后用300W Xe灯照射。 通过在线GC分析进化氢。

3.结果和讨论

3.1。合成SrTiO 3材料的表征

通过XRD，SEM，TEM，DR UV-vis和N 2吸附表征合成的3DOM-SrTiO 3，Disorder-SrTiO 3和SS-SrTiO 3。

如图1所示，（110），（111），（200），（211），（220）和（310）的特征衍射峰可以完美地分配到纯立方钙钛矿相（JCPDS No.35-0734），以及在所有SrTiO 3材料的XRD图中没有观察到杂质衍射峰。由于3DOM-SrTiO 3和Disorder-SrTiO 3的煅烧温度较低，这两种材料的XRD反射强度略低于SS-SrTiO 3。 XRD表征的结果表明，合成后的SrTiO 3光催化剂具有典型性钙钛矿结构。

在相同放大倍数下，3DOM-SrTiO 3，Disorder-SrTiO 3和SS-SrTiO 3的SEM显微照片如图1所示。 2a-e（不同放大倍率的3DOM-SrTiO 3材料的SEM显微照片如补充材料的S2所示）。可以清楚地表明，所有合成的3DOM-SrTiO 3材料都具有良好有序的反蛋白石结构。 3DOM-SrTiO 3（200nm），3DOM-SrTiO 3（270nm）和3DOM-SrTiO 3（420nm）的平均孔径分别为约110nm，150nm和230nm，显示出〜 45％与聚合物微球相比。Disistor-SrTiO 3表现出由SrTiO 3纳米颗粒的无序累积导致的多孔结构。而SS-SrTiO 3由微米级的部分组成。 3DOM-SrTiO 3（270nm）的EDS光谱如图1所示。如图2f所示，表明3DOM-SrTiO 3（270nm）材料由Sr，Ti和O元素组成，Sr / Ti的原子比约为。 1：1。 EDS表征结果进一步证实了成功制造具有典型钙钛矿结构的SrTiO 3。

通过TEM表征合成的3DOM-SrTiO 3的形态和孔径。图3描述了3DOM-SrTiO 3（270nm）的TEM图像。可以发现3DOM-SrTiO 3（270nm）表现出典型的有序的反蛋白石结构。此外，由TEM确定的孔径与SEM表征的结果非常一致。

图4描绘了3DOM-SrTiO 3，Disorder-SrTiO 3 全文共8159字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

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