低熔点无铅钎料发展回顾外文翻译资料

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低熔点无铅钎料发展回顾

Hiren R.Kotadia等人

摘要：铅基钎料是近几十年来电子连接的基础技术。但是随着欧盟等地通过立法对铅的使用进行了限制，不可避免的需要无铅钎料发展到能够取代现有的焊接钎料，并且还需要比现有的无铅钎料性能更好，例如SAC105和SAC305。尽管这对全球的研究者造成了很大的挑战，但是仍然发展出具有优良性能的新式钎料。在这篇回顾中，我们讨论基本研究，此类研究关注于凝固和锡基钎料体系的界面反应。我们首先解释了常见基础材料的界面、涂层、金属化所发生的反应，然后解释加入合金元素后更为复杂的体系。我们也讨论了基体对于熔融锡影响的抵抗反应，这种反应对于保持界面稳定与界面连接很有帮助。最后我们讨论使用纳米颗粒作为钎料添加剂的研究，并且讨论了这一领域的前景。

关键词：焊料，无铅钎料，中间金属化合物，界面反应，纳米复合钎料

1介绍

从电子纪元开始，钎料发展是实现所有电子产品中的基础，其在未来仍然会是基础装配和连接技术的基础。因为焊接点的耐久性和可靠性是电子产品功能和寿命的根本立足点，使用的钎料要做到物化性能最好，来保证稳定的连接。众所周知焊点体现了在所有电子产品中的潜在弱点：不考虑现代电子系统的复杂，如果它们组件连接失效了，其功能也会失效的。到目前为止，最成功的钎料都是基于锡铅合金，它确实有独特的物理、化学、热和力学性能，并且在最近几十年来一直提供了耐用可靠的性能^[1]。然而出于对环境和健康的考虑，欧盟以及其他地区立法来推进对铅使用的限制。尽管在成本和可靠性上有很大阻碍，钎料从共晶锡铅合金变成无铅钎料合金的改变已经发生了^[1-3]。铅是全世界上最为便宜的元素之一，其被替代钎料价格将会有根本上的提升。然而最重要的还是可靠性，还有无铅钎料能否做到比传统钎料性能更好。

在发展进程中，新型钎料将会与传统共晶或者近共晶锡铅体系进行对比，我们希望其能够与传统钎料在大多数性能上相近或者更好。因此在锡基体系中加入的新元素需要满足以下基本要求^[4-6]：

1降低锡的表面张力，以提高润湿性。

2可以通过扩散过程快速的在钎料与基体之间形成金属间化合物。

3增进锡的延展性。

4防止alpha;和beta;锡转变，这类转变会导致不希望发生的体积转变，降低结构完整性和钎料可靠性。

5保证熔点在183℃左右，且构成是共晶或近共晶组织，例如液相可以直接转变为多个固相的位置。

6提升机械性能

7防止发生锡晶须生长

满足以上各条件的的无铅钎料近乎于多种构成的合金而不是像锡铅合金一样的二元合金。这使得与从前相比无铅钎料的构成有大量的可能性。一个无铅钎料显著的问题是钎料的熔点和锡铅合金相比温度相差很大^[1]。此外其机械性能和润湿性能需要有所提升。加入其他合金元素有效的控制了钎料的热学和力学性能，但是其任务量巨大，需要有大量的研究进展。目前为止已经进行了许多合金元素的研究，包括有银、铋、镉、铜、铟、锑、锌、铝等^[5,7]，这部分研究工作的关键是保证钎料的熔点不要过高，因为过高的温度会使其在电子封装的应用受到限制。这是由于含陶瓷的材料热容较低。如果要是没有满足上述条件，那就需要大量不合理的钎料实验过程了^[8]。考虑上述问题后基础体系为锡铜系，锡银系，和锡银铜系最有可能替代锡铅钎料。但是其含有大量的锡（大约达到95%以上）已经被证明有以下问题：形成空洞，在凝固时过冷度过大，在高温时过度快速的产生金属间化合物以及金属间化合物^[9.10]。

表1 熔点在109到226℃的无铅钎料

对于界面反应对机械性能有持续的影响，包括发生在钎料与基体之间界面上金属间化合物的形成与生长。金属间化合物层包括多种明显的物理过程，比如成核，长大，粗化。在这些过程中金属间化合物的形核过程是最关键的，因为其在金属间化合物层的形态和长大方面具有重大作用。因此会影响钎料的可靠性^[5]。金属间化合物生长对于应用来说是个非常尖锐的问题。因为钎料需要经历渐变的极高的温度，以及在震动和摇晃中有循环的机械负载^[9-11]。界面金属间化合物形成于组件钎料和基体之间，在时效后会失效。一种影响界面反应的方法是金属化或者加入少量其他元素。需要注意的是在相互连接的系统中杂质的出现也许会对金属间化合物层的生长和性质有影响^[7,9,10]。这是由于在界面处生成薄或者致密的金属间化合物或者是新的界面金属间化合物降低了生长反应速率。

无铅钎料的过冷行为也是重要问题。富锡钎料的明显特征就是在凝固过程中有很大倾向产生许多过冷beta;锡相^[9]。过冷度大需要凝固比高铅钎料或者锡铅钎料更多的钎料。这种比较大的过冷度也导致了初相的生长比如Ag₃Sn。也有报道称beta;锡相在富锡钎料中的数量和样本的尺寸成反比^[12]。一个有较大的过冷度的覆晶钎料碰撞能够承受焊接点较大的载荷，由于在钎料碰撞中的随机凝固是一部分凝固一部分没有凝固，这种情况会造成局部压力过大，有可能造成焊点早起的机械性能失效^[13]。在熔体中的杂质可以作为形核点，使过冷度降低，进而形成良好的晶粒。有报道称微量的元素添加可以有效减少过冷度^[14]。比如形成beta;锡相是由于杂质元素，比如锌、铁和钴^[14,15]。因此对于富锡钎料焊接点凝固行为有更好的理解有利于实施无铅钎料的覆晶技术。

在锡基钎料中介绍合金元素时，有个自然的平衡需要我们注意。一种元素在提升某一方面的性能的同时也会对其他性能造成不利影响。比如加入锌对于在时效过程中金属间化合物层的过量长大有抑制作用，提升了钎料强度。然而锡也造成了钎料的润湿性下降，提升了表面张力，降低了界面接触面积，这是缺点。当有更多元素加入时整个体系的性能关系将会变得非常复杂难以分析。

由于需要找到全新的具有优良性能的无铅钎料，所以需要把传统金属研究方法挪到新的领域中去。现有的纳米技术具有许多优点，有利于寻找下一代钎料，甚至让我们能够研制拥有空前的可靠性的钎料。即使在高温，高载荷这样严酷的环境也能使用。有益的第二相和不活跃的颗粒能够增强钎料，增强脆性韧性和抗蠕变性能。原理是通过钉扎效应让晶界受阻碍以及延迟晶界滑移，阻碍晶体长大粗化。

这篇回顾考虑了最近关于无铅钎料的热点。大多数研究都是关注于在钎料和基体中加入微量合金元素后，理解凝固过程和界面反应。我们解释了在基础材料、涂层和镀金属，比如铜、镍、镍-磷、银、银-钯和金，这些元素均和系形成金属间化合物，在加入合金元素后会形成更复杂的体系。此外，我们讨论改进基体对于熔融锡的抵抗作用，有利于维持连接界面的稳定性。最后我们讨论了许多使用纳米颗粒作为添加剂的研究，并讨论了这一领域的前景。

2锡银铜（SAC）钎料合金

2.1锡银铜合金的凝固

在所有的富锡无铅钎料合金中，共晶或近共晶锡银铜合金被认为是取代锡铅合金最有可能的钎料。它们是使用范围最广的钎料填充剂，因为它们容易使用，相对蠕变速度比较低，展现了比较好的连接性能和延展性^[16]。锡银铜合金在热疲劳测试中性能提升，但是在热循环测试中性能下降,其性能表现要比循环条件低一些的锡铅合金要好^[17]。此外，锡银铜合金要比锡铅合金的抗脆化性质要好^[18]。钎料的可靠性取决于焊接点的微观结构，其演变的过程主要取决于温度、压力、和电流密度。钎料的固体结构的形成过程是理解微观结构连接的关键^[19]。

锡银铜合金的共晶成分是在Sn-3.8Ag-0.7Cu左右^[16]，锡银铜合金钎料的相图点是在锡银铜三元相图的富锡点左右，可变换范围为银2-4%（质量分数），铜0.5-1%质量分数^[20]。有很多相关的研究^[21-26],其中Loomans和Finen^[23]有人报道了三元共晶温度是在217.2plusmn;0.2℃，成分为3.5%银，0.9%铜。也有Moon^[22]报道了该温度，合金成分为3.5plusmn;0.3%银，0.9plusmn;0.2%铜，三元相图中富锡端的详细相图已经在图2中描绘^[22,27]。大多数无铅钎料都是基于该相图^[22]。在近共晶合金中，凝固过程会产生几种不同的微观结构，生成结构取决于合金成分和相图的特定结构。，对于锡银铜合金来说，其微观组织有^[28]（1）Ag₃Sn初相（2）Cu₆Sn₅初相（3）beta;锡相（4）单变相Ag₃Sn beta;锡(5)单变相Cu₆Sn₅ beta;锡(6)单变相Ag₃Sn Cu₆Sn₅（7）共晶相Ag₃Sn Cu₆Sn₅ beta;锡。

在稳态条件下温度低于所有成分温度时会开始凝固过程，固体的微观组成可以用上述方法进行表示。这个过程中会将液相转移到一个较低的组合和成分，并继续进行凝固过程，继续改变成分，降低液相的某些成分，降低温度。在此过程中微观组成最终构成在共晶温度下剩余液体对应于共晶成分。此时液体会进一步冷却进行三元共晶凝固。

一般在锡银铜合金中显微组织的形态为板状Ag₃Sn，中空条状六角形Cu₆Sn₅，树状小面的beta;锡初相，此外beta;锡初相还和棒状Ag₃Sn或者Cu₆Sn₅颗粒形成共晶或者单变组织^[29]。单变组织显微组织类似于共晶组织，表明了成对的生长。然而这种成对生长在生长的过程中有很强的小面倾向。Ag₃Sn和Cu₆Sn₅就是属于此类。对于非成对生长的微观组织经常生成类似于初相的组织^[28]。在过冷后，

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