掺锶亚锰酸镧薄膜晶格畸变与电学、磁导性质关系的研究进展外文翻译资料

 2022-08-03 15:43:37

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掺锶亚锰酸镧薄膜晶格畸变与电学、磁导性质关系的研究进展

在这篇文章中，通过改变La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO)晶体薄膜的厚度和基底种类，我们研究了晶格畸变对其电学和磁导性质的影响。对于电学性质来说，我们发现LSMO/STO和LSMO/LSAT在小晶格畸变、低温下电阻率反而升高的现象、这归因于弱局域化效应（WL），增大薄膜厚度会削弱WL，导致电阻率上升的现象消失。在有大晶格畸变的LSMO薄膜中（比如LSMO/LAO），我们观察到了因线缺陷而引起的预料之外的半导体行为。对于磁导性质来说，低温下，小晶格畸变LSMO薄膜出现了异常强烈的面内磁阻峰（pMR），这是由二维电子气（2DEG）引起的；增大薄膜厚度能抑制2DEG的产生，从而削弱pMR，我们还发现薄膜的取向不会影响2DEG的行为。在LSMO/LAO薄膜中，由于线缺陷的存在，2DEG无法形成。我们的工作提供了一个高效的方法来控制薄膜的输运性质。

关键词：LSMO薄膜，晶格畸变，电输运，磁输运

1、简介

空穴型钙钛矿锰R1minus;xAxMnO3（R: 三价稀土离子, A: 二价碱土离子)薄膜是一种典型的强耦合系统，其优异的物理性质吸引了广泛人员参与研究[1-6]。在R1minus;xAxMnO3中，锰离子以Mn3 和Mn4 的混合价态而存在。空穴型钙钛矿锰的磁学和输运性质和eg巡游电子的运动有关，由O2-离子2p轨道和相邻的Mn3 、Mn4 发生双交换作用（DE）而产生[7]。众所周知，由于电子和晶格自由度耦合的关系，R1minus;xAxMnO3的结构、磁学和输运性质之间是高度相关的，因此，外界的诸如晶格畸变[8]和电场变化[9]等扰动能显著改变R1minus;xAxMnO3薄膜的物理性质。

近期，La1minus;xSrxMnO3越发引起关注，因为他们的晶格畸变会和自旋、轨道、电荷的自由度发生耦合，最终可以在低温下得到一些不同寻常的输运性质[10-14]。据报道，前人做了大量的探索来解释这些反常的输运性质的机理[15,16]。然而，几乎没有研究着眼于晶格畸变和这些不断被发现的物理性质的关系，晶格畸变可以通过调整薄膜厚度和基底来控制。由于复杂的晶格松弛，我们还没有系统性地建立起输运性质的应变效应，所以，探究这种应变效应是阐述这一系列低温奇特现象的必要一步。

在这项研究中，我们通过调整La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO)薄膜的厚度和改变基底来探究晶格畸变对输运性质的作用。在小晶格畸变的LSMO薄膜中我们观察到电阻率变大的，这可归因于弱局域化（WL）效应。晶格畸变的程度和薄膜厚度极大地影响电阻率的极小值。同时，我们观察到预料之外的面内磁阻峰（pMR），这是由二维电子气（2DEG）引起的。增大薄膜厚度和升高温度都可削弱pMR的大小。我们的工作为理解这一系列低温反常输运性质指明了方向，同时提供了一种高效的方法来控制薄膜的物理性质。

2、实验

厚度为6，8，10，15，20 nm的La0.7Sr0.3MnO3薄膜分别在基底SrTiO3（STO），LaAlO3（LAO），(La,Sr)(Al,Ta)O3（LSAT）上通过脉冲激光沉积技术（PLD）生长得到。沉积工艺中，基底温度维持在750 ℃，暴露于氧分压50 Pa气氛下。激光波长248 nm，脉冲能量密度1.5J/cm2，烧蚀频率是1Hz。沉积结束后，薄膜在50Pa压力气氛中自然冷却至室温。

用于透射电子显微分析（TEM）的试样在横断面上做了常规的机械抛光和离子薄化处理。其中离子薄化工序使用了Gatan 691 PIPS仪器，明场像（BF）和高分辨率透射显微分析（HRTEM）检测使用了JEOL JEM 2100F仪器，工作电压200KV。每个样品的晶体结构分析用到了Riguka SmartLab的X射线衍射仪。温度-电阻关系和角度-磁阻关系的测量依托于物理性质测量系统平台（PPMS，Quantum Design公司），其装备了基于Van Der Pauw提出的方法建造的样品旋转系统。测试时，薄膜作顺时针旋转，旋转轴平行于薄膜平面。theta; = 0°和theta; = 90°分别对应磁场垂直和平行于试样平面的方向。所有的磁场-磁化曲线都是测量的基底[100]晶向，测试条件都在10K温度下外加磁场。

3、结果和讨论

3.1结构性质

LSMO薄膜试样生长于STO，LSAT和LAO基底，晶格错位按计算理论值分别是0.94%，-0.73%和-2.1%，这表示STO基底(aSTO = 3.905 Aring;)对薄膜施加了一个面内的张应力，而LSAT(aLSAT = 3.84 Aring;)和LAO(aLAO = 3.792 Aring;)基底施加了一个面内压应力。图.1是LSMO/STO和LSMO/LAO薄膜的XRD图样，其中标示了(002)反射面的位置。对于LSMO/STO薄膜[图.1(a)]来说，LSMO的(002)峰正好和基底重合，因为它们此时有着相似的晶格常数。对于生长于LAO的LSMO薄膜来说[图.1(b)]，(002)反射峰随着薄膜厚度的增加会向大角度移动，这意味着晶格形变随着厚度增加而减小了。

图.1.生长于STO(a)和LAO(b)的LSMO薄膜的XRD图样，包含厚度为6-,8-,10-,15-,20 nm的数据

3.2电输运性质

薄膜因基底而发生了晶格畸变，为了研究这种畸变和电阻率的变化关系，我们测量了不同厚度、不同基底下生长的LSMO薄膜的温度-电阻率关系。在基底STO(001)晶面生长的LSMO薄膜存在面内张应力，温度-电阻率关系如图.2(a)，可以看到所有的试样电阻率随温度的降低而降低，表现出金属的行为。有趣的是，当温度下降到大约25K时，膜厚小于15 nm的LSMO样品出现了一个光滑升高的电阻率图线，表现出从金属向绝缘体转变的趋势。图.2(b)是电阻率与温度对数的关系图，图.2(c)是电导率与温度对数的关系图。可以发现，当膜厚小于15 nm时，图像有着极好的线性关系。有研究表明近藤效应是导致Rs回升的原因，在极低温下该效应并不明显。相反，由于WL效应，Rs升高不可能达到饱和[17]。另外，我们进一步用不同的模型考察了电阻率的极小值，结果在补充材料图.S1。结果表明WL模型能更好地符合电阻率数据。所以由此我们推断，LSMO/LAO薄膜的输运机理由WL占主导。

为了更进一步揭示晶格畸变对电阻率的作用效果，我们还得到了生长于LSAT(001)晶面和生长于LAO(001)晶面的LSMO薄膜电阻-温度曲线如图.3，这两种情况下薄膜存在着面内压应力。我们观察到电阻率上升的现象只在超薄LSMO/LSAT薄膜中出现（补充材料图.S2和图.S3），这说明薄膜压应力足够小时才会出现WL。另外，LSMO/LAO薄膜在厚度低于10 nm时表现出绝缘体的性质，当薄膜厚度增大时，电阻率急剧减小并在膜厚20 nm时回到类似金属的性质。这种金属-绝缘体转变发生在约260K的温度下。（补充材料，图.S4和图.S5）。

众所周知，材料的物理性质取决于它们的微观结构，为了搞清楚LSMO这些大相径庭的电阻率行为，我们做了详细的透射电子显微分析，如图.4。图.4(a)是厚度为10 nm的LSMO/STO样品横断面高分辨率电子显微图像。情况。图.4(b)是对应晶格作一维傅里叶变换后的图像。基底与薄膜的界面以虚线标出。从图.4(a)可以清楚地看到两相界面，并且表面平整。该图表明LSMO薄膜与基底没有明显的错位，界面清晰，所以薄膜生长良好。图.4(c)是厚度为6 nm的LSMO/LAO试样横断面情况，图.4(d)是对应傅里叶变换的晶格图像。基底和薄膜的界面以虚线标出，从图.4(c)中不难看出试样中存在着一些明显的刃位错，从傅里叶变换图中可以明显地看到另一部分的原子平面。TEM的结果表明，即使是超薄LSMO/LAO样品，依然存在着各种位错，因此，试样的输运性质极大程度上受到线缺陷的影响，导致了绝缘体表现的出现。随着薄膜的厚度增加，晶格畸变的程度在减小，所以LSMO/LAO薄膜厚度大于20 nm时，其电输运性质再次被双交换机制所主导，导致了类金属性质。

图.2.(a)生长于STO不同厚度LSMO薄膜的温度-电阻率曲线；(b)rho;对lnT作图，(c)sigma;对lnT作图

图.3.LSMO薄膜温度-电阻率曲线图.2. 生长于(a) (001)晶面LSAT和(b) (001)晶面LAO的温度-电阻率曲线

更进一步，由前人研究，WL的产生来自于载流电子的轨道效应，电子在传输过程可以被散射[17]。对于分别生长于STO和LSAT基底的LSMO超薄膜来说，晶格错位的程度很小，线缺陷的影响微乎其微，所以，薄膜的导电行为遵从双交换机制[19]，导致了类金属的行为。然而考虑到低温下的电子界面效应，背散射电子变得更多了，电输运行为由双交换机理变成了WL主导，最终形成了电阻率再次增大的现象。温度升高时，电子界面逐渐消失[20]，因此WL作用被削弱，导电性得以提高。同时，提高膜厚度能减轻晶格畸变，这也能削弱WL作用而加强双交换作用，导电性变得更高，电导率的极小值消失。

图.4..(a)典型的高分辨率透射电子显微图和(b)对应的 10 nm 厚LSMO/STO膜一维傅里叶变换晶格图；(c)典型的HRTEM图，和(d)对应6 nm 厚LSMO/LAO膜傅里叶变换晶格图。

为了更进一步研究低温电阻率的最小值，我们测量了8 nm 厚生长于STO (001)和(011)晶面LSMO膜在施加不同磁场下的温度-电阻关系。从图.5和图.6可以看出，在温度相同时，处于0 T和8 T磁场下的LSMO膜电阻率没有显著区别，但随着温度升高，处于8 T磁场下的样品电导率变得更好了。同时我们观察到，处于8 T 磁场下的样品在低温下同样出现了电阻率的极小值，这说明磁场的存在与否并不影响WL作用的出现。在另一个实验中，6 nm 厚的LSMO膜分别在0 T磁场和5 T磁场下生长于STO基底，这个现象同样能被观察到，见图.S6。

图.5. 8 nm厚LSMO薄膜的温度-电阻率曲线，在不同磁场存在的情况下生长于STO(001)晶面

图.6. 8 nm厚LSMO薄膜的温度-电阻率曲线，在不同磁场存在的情况下生长于LSMO(011)晶面

3.3磁输运性质

为了揭示晶格畸变在薄膜反常的输运性质上的作用，我们同样研究了样品的磁阻效应性质。我们制备了生长于STO(001)晶面、LSAT(001)晶面、LAO(001)晶面的LSMO膜，厚度介于6 nm 到20 nm之间，图.7和图.S7是它们的角度-磁阻曲线。对于LSMO/STO膜来说，所有的试样都有负磁阻行为，且存在着两个不同的磁阻峰。当磁场与膜平面垂直时（theta; = 0° 和180°），出现一个面外磁阻峰，这是铁磁性锰矿电阻率达到极大值的典型标志[21]。当磁场平行于膜平面时，出现了另一个峰值，被称为面内磁阻峰(pMR)。随着膜厚增加，pMR峰值减小，然后在膜厚达到15 nm时消失。对于基底为LSAT的LSMO膜，有着和前者相似的结果。基底为LAO的样品中同样有着负磁阻的行为，不过与前两者不同的是，当磁场平行于膜平面时，试样并没有出现pMR峰。

据前人研究，pMR的出现是由超薄LSMO膜的界面效应引起的的2DEG导致的。[22]膜界面处形成的二维亚锰酸盐将pMR信号与剩下的亚锰酸盐片层解耦，这将导致磁重构。膜厚增加会减缓晶格畸变，削弱界面效应，于是2DGE逐渐消失，pMR峰也随即衰减。但在LSMO/LAO膜中，由于线缺陷的存在（图.4），2DEG无法建立，所以pMR峰从未出现，如图.S7。

图.7.生长于(a) (001)STO基底和(b) (001)LSAT的LSMO薄膜角磁阻曲线，测试温度为2K，磁场强度为8T。

为了探究膜取向是否会影响2DGE的形成，我们测量了生长于STO和LSAT基底的LSMO膜的角磁阻，在不同方向和不同温度下得到数据。图.8显示了6 nm 厚LSMO膜的角磁阻曲线。在图.8(a)中LSMO/STO膜在2 K的温度下展现出了明显的四峰对称磁阻，四个极大值出现在0°，18

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