单相CaWO4基体中掺杂Tb3 ，Eu3 和Dy3 的白光发光材料的光致发光外文翻译资料

 2022-08-06 14:33:04

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单相CaWO4基体中掺杂Tb3 ，Eu3 和Dy3 的白光发光材料的光致发光

Helliomar P. Barbosa a , Ivan G.N. Silva a , Maria Claudia F.C. Felinto b , Ercules E.S. Teotonio c, Oscar L. Malta d , Hermi F. Brito a

关键词 稀土 碱土钨酸盐 电荷转移 白光LED

摘要 通过共沉淀法在室温下制备了三重掺杂的的纳米CaWO4:xTb3 /xEu3 /xDy3 (x：0.5、1.0、2.0、3.0、4.0 和 5.0 mol%)材料。通过X射线粉末衍射(XPD)，热分析(TG)，红外吸收光谱(FT-IR)和紫外激发光致发光来表征发光材料。制备的粉末荧光粉为单相白钨矿结构，具有多孔形态和约1 nm的粒径。由于三价稀土离子在4f电子轨道内部作跃迁，该材料在紫外线激发下显示出色温从冷到暖的白色。O→W和O→Eu LMCT的非辐射能量转移过程以及4f8→4f75d1表示稀土离子的4f内部结构的激发能级，同时就4F9/2(Dy3 ) → 5D4 (Tb3 )→5D1，5D0(Eu3 )发射器发射的发射光做出了报告。此外，讨论了CIE参数和颜色相关温度(CCT)，以表征发射颜色。结果表明，这些发光材料可以是白色发光二极管和固态照明的潜在候选材料。

1.引言

如今，人们越来越关注开发应用于发光二极管(LED)的白光发射材料，而不是传统的白炽灯和荧光灯。与主要的白炽灯和荧光灯相比，这些发光材料在功率效率，节能，环保，无汞和延长的工作时间方面显示出新的优势[1-5]。通常，应用于白光LED的许多发光体基于两种或三种不同的磷光体，包括蓝色，绿色和红色发光色，表现出不同的热稳定性和降解性，导致成本更高[5]。例如，发射白光的 荧光粉可以通过将蓝色LED芯片GaN与YAG：Ce3 ，K2SiF6：Mn4 和 b-SiAlON：Eu2 材料结合使用，分别显示黄色，红色和绿色的发射颜色[1]。但是，不同磷光体的混合物可能导致低的重现性和低的显色指数(CRI)另一个失败之处是缺少的红色发光元件，使得多种应用受到限制，致使校正色温较高(CCTgt; 7000 K)[6,7] 。

这些缺点可以通过在称为单相发白光磷光体的同一主体基质中使用不同的活化剂离子来克服，该活化剂通常由紫外线辐射激发。这种发光材料具有很高的优势，例如高CRI，高发光效率和较低的制造成本，是LED和白光发光二极管(WLED)应用的极佳替代品。通常，应用于WLED的单相材料是从敏化剂到活化剂的非辐射能量转移(ET)的结果，是获得暖白光的有效方法。

目前，基于ET工艺的发光材料如 Sr3B2O6：Ce3 ，Eu2 ，Sr3Gd2(Si3O9)2：Ce3 ，Tb3 / Mn2 ，Ca9Mg(PO4)6F2：使用了Eu2 ，Mn2 和NaCaBO3：Ce3 / Mn2 [8-11]。然而，在制备这些光子材料时，需要还原性气氛和长的反应时间，导致高成本和能量消耗[12]。最近几年，有报道指出在一个包含稀土离子(REn )的基质中，通过不同的合成路线 制备的单掺杂三色发光磷光体，如Ca2SiO4：RE(RE：Ce3 ，Eu2 ，Sm3 )，通过传统固相反应法制得Ca2Mg0.75Al0.5Si1.75O7:RE3 (Ln:Ce3 , Dy3 , Eu3 , Sm3 )还有通过熔融淬火法制备CaO-Al2O3-B2O3-RE2O3 (RE:Eu3 ,Tb3 ,Tm3 )[12-14]。

CaWO4：RE3 纳米荧光粉显示出有趣的发光特性，并已经潜在地应用于如波导激光器主体材料，光纤，有机发光二极管(OLED)，光伏设备，发光材料等多个领域[15-19].此外，正因为钨酸盐[WO4]2-的基质由于其出色的热稳定性和有趣的光学性能而成为了荧光体重要的一大家族[20-22]。CaWO4 可以用NUV蓝光吸收离子进行掺杂和活化，以用于WLED中，由于从四方钨酸盐基团[WO4]2-到活化剂RE3 有效的能量转移[23-29]。此外，在MWO4矩阵(M2 ：Ca，Sr，Ba)中掺杂的RE3 存在 O2-(2p)→Eu3 (4f)，O2-(2p)→W VI(5d)金属-配体电荷迁移(LMCT)状态和Tb3 4f8→4f75d1互构过渡以及RE3 4f构内过渡，可改善这些材料的发光效率。荧光粉的设计方式导致颜色调谐产生的窄线发射带分配给4f-4f跃迁的RE3 。需必须指出的是，Dy3 可以作为敏化剂，并且可以部分地将能量从4F9/2状态分别转移到Tb3 和Eu3 的5D4和5D0发射水平，此外，Tb3 离子 还对Eu3 活化剂起到良好的敏化作用，将部分能量从5D4能级转移到Eu3 的发射5D1，5D0 能级[30,31]。全彩单相荧光粉的出现得益于绿色(Tb3 )，黄色(Dy3 )和红色(Eu3 )的组合，这种发射带可用于高发光效率的白光LED[32]。

高温固相法制备的钨酸盐材料需要高温(gt; 1000oC)，较长的反应时间以及还原气氛，这导致高能耗以及材料颗粒的不均匀性[33]。但是，共沉淀法具有许多优点，例如反应时间短，在室温下直接操作。此工艺生产出来的环境友好型材料具有高的结晶度和粒度可控的特点[22,34]。

在这项工作中，Tb3 / Eu3 / Dy3 三掺杂CaWO4基质使用共沉淀法的“绿色工艺制备”来代替固相合成法。此外，还讨论了[WO4]2-和Eu3 LMCT状态以及4f8 →4f75d1 (Tb3 )跃迁。最后，分析并阐述了从钨酸盐主晶到稀土离子的无能量转移过程以及4F9/2(Dy3 )，5D4(Tb3 )的4f-4f跃迁，和5D4(Tb3 )和5D1(Eu3 )的发射水平。

2.实验部分

稀土掺杂离子是从他们各自的氧化物，RE2O3 (Cstarm, 99.99%)中的Eu3 和Dy3 ，Tb4O7 (Cstarm, 99.99%)中的Tb3 ，配置成水悬浮液并加入浓盐酸直至pH到6。将制得的RECl3·6H2O白色结晶固体经干燥过滤随后减压储存在真空干燥器内。CaWO4:xTb3 ,xEu3 ,xDy3 (x: 0.5→5.0 mol%)材料通过传统的协同沉淀反应使用Na2WO4 (99.99% Vetec), CaCl2 (99.99% Alfa)和RECl3的水溶液制备得到。每种稀土离子在0.5, 1.0, 2.0, 3.0, 4.0，5.0 mol%的Ca2 中的掺杂浓度是同样的。

CaWO4:RE3 (5.0 mol%)材料事先要准备CaCl2·2H2O(0.085 mol·L-1)和 RECl3·6H2O 的混合水溶液(RE3 ：Tb，Eu 和 Dy; 0.05 mol·L-1)。然后，在磁场搅动作用下向溶液中逐滴地加入Na2WO4·2H2 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

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