碳质颗粒填充聚合物复合材料微波吸收的综述和分析外文翻译资料

 2022-07-28 15:42:27

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碳质颗粒填充聚合物复合材料微波吸收的综述和分析

摘要：

碳（C）是许多现代技术分支的关键材料。电子和通信领域越来越多的高端应用依赖于C同素异形体的独特性质。在军事应用（减少飞机，船舶，坦克和目标的雷达标记）以及民用应用（减少组件和电路中的电磁干扰，减少微带辐射器的背辐射），微波吸收材料和雷达波吸收材料的需求正在快速的增长。无论吸波材料用在何处，重量减轻和工作带宽优化都是它的两个重要问题。由于可以通过碳质包含物（C黑，C纳米管，碳纤维，石墨烯）和嵌入基质（橡胶，热塑性塑料）两种变化来调整和优化复合材料，使用碳质颗粒与聚合物基体组合的复合吸波材料为材料 和性能控制提供了大的灵活性。本文介绍了关于填充碳质颗粒的聚合物微波吸波剂的实验进展。这种复合材料的吸波性能可以通过填充颗粒的几何形状，组成，形貌和体积分数的变化进行调整。填充碳质颗粒的聚合物复合材料提供了一个多用途的系统以探测纳米尺度的物理性质，并与广泛的潜在应用相关，包括雷达吸收，自然现象（闪电）的电磁保护，核物理学上粒子加速器的屏蔽，核电磁脉冲保护，电子设备的电磁兼容性，高强度辐射场保护，消声室和人体曝光缓解。碳质颗粒也与环境友好材料和柔性材料的未来应用相关。

一、引言：

A．碳质材料

碳（C）是氢，氦和氧之后含量第四大的宇宙中最丰富的化学元素。在与地球表面，碳元素是自然选择的生命的基础的元素。纯C以几种方式（见图1），包括金刚石，石墨（炭黑（CB）），石墨烯，巴克敏斯特富勒烯（纳米尺度的卷起的石墨烯球）和纳米管，其中每一种都是明星材料，例如，钻石，sp3同素异形体，是1988年的“科学”杂志的分子，因为第一次它可以通过化学气相沉积合成为薄膜。固有的电荷传输特性和限制电荷的因素载流子迁移率在各种C纳米结构反射之间显着地不同，一方面是结构的电子维数，另一方面是各个pi;系统的可实现的尺寸。C与其他元素之间的键合可以通过化学反应和物理相互作用。自从塑料电子学的发展以来，由于富勒烯和碳纳米管（CNT）的大量pi;-电子离域，人们对C基材料的性能已经引起巨大的兴趣。电子小型化的动力不断将从上而下的研究方法推向纳米结构。作为最有希望的候选者之一，C纳米结构，二维石墨烯或准1D碳纳米管，已经开启了朝向C型电子学全新的视角。在很多方面CNT类似于用作复合基质的聚合物链：两者都具有共价结合的结构，类似的尺寸和力学柔性。然而，尽管人们对将高浓度的CNT添加到聚合物材料中有很大的兴趣，但是如何在聚合物基质中分散它们的却是个没有解决的问题。分离捆绑管的困难，电导率对CNT结构的强烈依赖性以及缺乏在熔融悬浮液观察其动力学的技术已经减缓了其在纳米技术中的使用的基本进展。在过去十年中，通过最新的纳米塑料技术进步 - 传统塑料与纳米技术发展的融合 - 许多令人兴奋的结果表明，C基材料填充聚合物的复合具有独特的性能，包括提高的强度和耐久性，导电性，耐燃性，紫外线吸收和透水性降低。除了这些特性之外，碳纳米管和大面积（~1 cm2）石墨烯片的生产技术的快速发展使得这些C结构在微波吸收（MA）应用领域充满希望，例如用于保护电子器件的屏蔽材料，电磁辐射的降低，雷达和防御项目的隐身材料。

图1. 一些同素异形体的C：（a）金刚石；（b）石墨；（c）六方碳；（d-f）富勒烯（C60，C540，C70）； （g）无定形碳；（h）碳纳米管；（i）石墨烯

B．填充聚合物

对嵌入聚合物基质中的填充颗粒的电磁特性的研究不仅需要确定单个颗粒的固有电磁特性，而且还确定颗粒间相互作用的类型和强度，例如长程偶极子-偶极子相互作用，团聚和基质-粒子相互作用，例如多接触链吸附到填料表面。已经确定的是，空间非均匀性，即填充粒子团聚，引起极化现象，从而导致有效介电常数的频率依赖性。然而，微观上了解电子在这些填充物中的分布情况仍然是一个在无序材料中未解决的问题，使得很难知道哪些理论框架最适合于理解这些化合物，例如，局域化是凝聚物系统中绝缘行为的常见原因。

在适用于MA应用中的适用于嵌入碳质颗粒的各种各样的聚合物中，由于其低成本，易于与不同类型的填充剂混合，耐氧化光降解和光稳定性，环氧树脂是一个很好的候选物。环氧聚合物链由交替的单双碳键组成，这使得能够形成空间离域电子系统。这种电子分布受到CB团聚体上电荷捕获位点的选择性链吸附的强烈影响。这个效应已经在CB-聚合物的目录下进行了实验研究。这些系统的电导率依赖于CB聚集体和附聚物中的两种不同的载体类型。 Brosseau等基于电子自旋共振实验最近预测了载流子的这种分离。他们的结果表明，大多数载流子被固定在聚集体和附聚物表面。在这些系统中，无序带来的局域化是绝缘行为的常见原因。然而，一些明显的问题依然存在。例如，最理想的是知道填充颗粒的聚集效应如何在聚合物链形成的复杂流体环境中形成多尺度和分层的微结构。 填充粒子簇极化和传导的实验表征是一个非常重要的任务。这个填充物想的3D详细结构的实验测定可能是复杂的，因为它需要一个困难的层析成像分析，这在分辨率上经常受到限制。大多数数据可能非常有限，或者在非常稀薄的系统中进行，平均偶极子相互作用非常弱。此外，大多数常规分析不考虑空间确定因素。 就这一点而言，可以通过使用局部探针，例如电力显微镜，电容探针显微镜或原子力显微镜来获得填充物聚集体之间的电连接的重要信息。

C．吸波剂

在很大程度上，设计吸波剂的理论和实验努力都与其电磁特性的两个重要特征相关联。第一种是基于由于例如较高频率区域（gt; 300MHz）中的共振现象引起的增强的磁损耗。此外，有人认为第二个特征与增加的电流损耗有关。尖晶石铁氧体的磁损耗根据Snoek极限变小，因此这些材料在GHz频率范围内不够。然而，相当多的研究致力于开发人造复合材料，使用大量的聚合物把M型六偏磷酸盐填充进去，产生大的可调各向异性场。铁氧体技术的进步给经验主义者前所未有的对选定频率或窄频率范围的旋转磁共振特点的控制，为制造吸波剂铺平了道路。最近的许多实验和模拟研究了铁磁性纳米粒子与的介电基质材料的结合行为。吸波剂还在铝（Al）薄膜和CB-聚合物的目录下进行了讨论。 Al和CB组分含量的变化允许复合材料的有效介电常数的实部和虚部被独立地调整以匹配给定频率下的一些吸波要求。这些（轻质）聚合物复合材料的一个重要优点是，根据填料颗粒的掺入-混合过程以及通过调整填充物颗粒的性质和几何形状，它们提供多个自由度来调节颗粒聚集状态和 总有效介电常数。

对C型吸波剂的研究已经有悠久的历史。第一次在吸波剂中使用C颗粒可追溯到1936年，当时在荷兰的基于CB和TiO2的吸波剂被授权获得专利。二战期间（第二次世界大战），美国开发了一种称为Halpern抗辐射涂料（HARP）的吸收材料，其基于填充有CB和Al粉末的橡胶。然后在机载和海运车辆上成功实施雷达吸收，X波段吸收效率达到了15-20 dB。宽带吸波剂在二战后期获得了关注。C型石膏和石墨是研究最密集的吸波材料之一。20世纪50年代，C型吸波剂开始发现商业用途。例如，由海绵产品公司开发的由C涂覆的动物毛发制成的Spongex能够在正常曝光的情况下在2.4-10GHz的范围内产生20dB的衰减，厚度为50。8mm。随着20世纪60年代和70年代特定结构的吸波剂的发展，其他材料中微粒或纤维C被用来填充或覆盖在网状结构，针织结构或蜂窝结构上。CB和石墨依旧是最受欢迎的吸波材料候选者，直到20世纪90年代发现碳纳米管，碳纳米管已经被利用到很多的潜在工业应用上，包括吸波材料。从这个千年开始，由于合成技术的进步和优化的设计方法，其他形式的具有良好吸收特性C型吸波剂不断的出现。最近，用于吸波应用的石墨烯也加入了C家族的队伍。133-11

吸波剂的表征可以通过标准的测量方法进行，即通过附着在吸收体上的金属基板消除传播来直接测量自由空间中的反射，或者间接测量其电磁参数。 吸波剂的主要要求如下：（i）应尽可能减少入射波的正面反射和在空气到吸波剂界面处实现阻抗匹配，（ii）应通过高的电介质和磁损耗值增加电磁波的吸收 ，（iii）预计将在较宽的频率范围内应用，（iv）不需要使用外部磁场。微波吸收材料包括索尔兹伯里筛网，琼兰吸波剂， 颗粒聚合物层和涂料通常是钝化系统，尽管有一些处理活性表面的工作，例如可变阻抗表面。

在过去十年中，通过纳米技术的最新技术进步-传统塑料与纳米技术发展的融合-许多令人兴奋的结果表明，填充有C基材料的聚合物具有独特的性能，包括改进的强度和耐久性，导电性，抗燃性，紫外线吸收和透水性降低。优异的吸波材料不仅应具有强的微波吸收和较宽的吸收带宽，而且还应重量轻，厚度适当，并且具有成本效益。由于这些原因，C基聚合物材料驱动材料科学家们不断努力设计微波吸收材料。自二十世纪二十年代初以来，一些学术界和行业的研究人员已经探究了实现灵活电子设备技术的可能性，例如具有可调电气和电磁特性的人造结构软材料。灵活的电路技术在电子工业中引起了广泛的关注，因为柔性基材可以在需要的地方被卷起，弯曲和折叠以适应有限的空间。实现技术所需的对材料的控制将需要更加深入的研究和了解。随着碳质填料的尺寸达到几纳米而出现，令人感兴趣的是观察到意外的物理效应。除了这个问题的根本性质，这个问题显然也是试图探索纳米结构多功能性的实验者们的兴趣。

D．目标和纲要

在纳米尺度上追求技术进步的同时，不同同素异形体的聚合物复合材料的吸波性能继续作为纳米电子材料和器件的基础课题，吸引了大量的研究兴趣。通过控制这些复合材料中的微结构异质性，可以实现宏观尺度下的独特吸收响应。这需要发展系统的制备过程来优化微波吸收。在下文中，我们将回顾一下含有C基颗粒聚合物复合材料的MA特性，包括碳纤维（CF），碳纳米管，碳化硅，石墨烯和其他C基材料。据我们所知，没有关于这个主题的专门的综述文章。我们已经努力在一个地方聚集不同的结果，以便为读者提供我们当前在MA中复合材料中碳质成分影响方面的相当全面的全景。每个结果都是简洁介绍的，只要有可能，都会有伴随着它对MA的应用的分析。虽然这里的介绍不够广泛由于版面的原因的，但我们已经提供了相关的指导文献以方便读着进行更深入的研究。这样的综述对于科学和工程社区，特别是那些从事纳米复合材料科学和技术工作的人来说将是非常有兴趣的。我们认为，这是一个明智和适时的时间来重新审视高微波吸波的要求，并与其他微波吸收材料进行比较。

尽管最近的进展，这项研究项目仍然提出了与以下问题相关的很多挑战，例如C基填充材料的什么性质决定了聚合物复合材料的MA特征？如何设计和优化C组分以获得最佳吸收这些复合材料的特点？可能的答案的一些预示要来自主要的实验的观察，这也是这篇文章的的动力。然而，尽管有大量的关于MA的实证文献，但是各种碳质颗粒抑制或提高MA的机制仍然很大程度上尚未解决。

二、MA理论

虽然微波吸收的现象已经发现了几十年，吸波的原因也被很好地被表达，吸波剂的设计这一问题已经占据了许多材料科学家和工程师的思想几个世纪。最近这个问题得到了更多的关注，比以往任何时候都更加重要。除了学术的原因外，其对社会的实际影响也得到了重视。越来越多的关于无线电频率（RF）场有关的可能的人类健康影响（也就是来自环境场的健康危害）公众关注促进了相关的研究。

在本节中，将介绍微波吸收的基本知识以及混合定律理论的概述。这两个一起为吸波剂的优化设计提供了理论路线。微波能量入射到有色分散材料上时，通过电磁场与材料的分子和电子结构的相互作用，将在材料内产生加热。两个材料参数描述了在有效介质方法分析的均匀和不均匀的介质：复介电常数（相对）ε=ε′-εPrime;和磁导率（相对）mu;=mu;′-jmu;Prime;。术语ε′（和mu;′）与能量存储相关联，εPrime;（和mu;Prime;）与由传导，共振和弛豫机制产生的材料内的介电损耗或能量耗散相关联。电介质材料的损耗角正切是tandelta;=εPrime;/ε′，其中delta;是材料的介电损耗角。由电磁波照射的材料中的能量损失来自通过作用于极化原子和分子上的阻尼力和通过材料的有限导电性。电磁学中常见的知识是，坡印廷定理控制着我们对线性分散介质中功率守恒的理解。它表明通过表面S进入体积V的总功率（角频率x的谐波电磁场）部分增加了存储在V内部的场内能量，部分地损失到热量中，

lt;hellip;gt;记载载波频率的时间平均值，S = Etimes;H是坡印亭矢量。 量ε0和mu;0分别是真空的介电常数和磁导率，量E和H分别是电场和磁场强度。 量j表示导电和介电损耗两种。我们观察到导电和介电损耗与所产生的热量是不可区分的。 将外部电磁场应用于复合材料意味着，由于形成异质结构的包含物，电磁波会遇到各种微观边界条件。所产生的局部场变化对这种边界的能量吸收具有非常强的影响，因为吸收依赖于电场强度。

  1. 与吸波剂的微波作用

图2具有正常波形的多层微波吸收体的示意图。 di，li和εi分别表示第i层的厚度，相对磁导率和介电常数。

图2示出了由完美电导体（PEC）支撑的n层不同材料的多层微波吸波剂。 为了简单起见，我们认为电磁波是正常入射的。 这里，di，gi和εi分别表示第i层的厚度，复数固有阻抗和传播常数。 吸波剂的每个单独层的导电率假设为零。 根据传输线理论，第i层的波阻抗由下式给出：

eta;i=eta;0, eta;0波剂表面的反射损耗由下式mu;i：εi分别是第i层的相对复合磁导率和介电常数。 考虑到金属板是PEC，eta;0 = 0，第一层的阻抗读为：

正常入射电磁波在吸波剂表面的反射损耗由下式给出：

其中Gamma;是反射系数

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