用于快速、有效和选择性去除阳离子染料的微介孔二乙烯苯基聚合物外文翻译资料

 2022-08-04 20:35:57

英语原文共 10 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

题 目：用于快速、有效和选择性去除阳离子染料的微介孔二乙烯苯基聚合物

采用简便的溶胶-凝胶法制备了聚苯乙烯-马来酸酐(PDVB-MAH)多级孔结构。PDVB-MAH可用于阳离子染料的去除。

通过实验和dft计算，证实了吸附机理。

简介图：

摘要

采用溶胶-凝胶法制备了具有多级微孔结构的聚(二乙烯基苯-马来酸酐)(PDVB-MAH)，用于吸附废水中的亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)、甲基紫(MV)和孔雀石绿(MG)等阳离子染料。结果表明PDVB-MAH具有介孔结构，比表面积为209 m2g-1，有利于传质过程，说明了pH(2-10)、吸附剂用量(0.2-2.0 g L-1)、接触时间、盐浓度(0.1-0.6 mol L-1)、染料初始浓度(50-600 mg L-1)和温度(298，308和318 k)等条件对吸附性能的影响。PDVB-MAH对阳离子染料的选择性吸附具有快速、定量的特点，在5 min和15 min内对MB和RhB的去除率分别达到100%。其对MB和RhB的吸附容量分别为315.9 mg g-1和420.4 mg g-1，且吸附行为符合拟二级模型和 sips 模型。热力学参数估算结果表明，吸附过程为自发放热的过程。利用傅里叶变换红外光谱和傅里叶变换红外光谱证实了堆积相互作用和静电吸引的协同效应。这些结果表明PDVB-MAH可以作为一种有效的去除有色废水中染料的吸附剂。

关键词：二乙烯基苯聚合物 多级微孔介孔结构 选择性快速去除 阳离子染料

缩写对照表：

XPS X射线光电子能谱

SEM 扫描电子显微镜

TGA 热重分析

FT-IR 傅里叶变换光谱学

MB 甲基蓝罗丹明b

MG 甲基紫罗丹明

MV 甲基紫

MO 孔雀石绿

DBP 邻苯二甲酸二丁酯

DVB 二乙烯基苯

MAH 顺丁烯二酸酐

AIBN 2,2′-偶氮二异丁腈聚

PDVB-MAH 聚(二乙烯基苯-马来酸酐)

BET 比表面积测试

DFT 密度泛函

1.介绍

近年来，由于染料对生物体具有毒性和致癌性，各种有机染料向水中的排放是一个世界性的环境问题。[1-3]因此，有效地去除有色放电中的染料受到了极大的关注。许多技术已被采用，如吸附[4]，凝聚/絮凝[7]，光降解[8-10]和膜过滤[11,12]。其中，吸附法以其操作简单、成本低、效率高等优点成为最具发展前景的技术[3,4,13-15]。我们研究了用于去除废水中染料的各种吸附剂，如粉煤灰[16]、壳聚糖[17]、沸石[18]、二氧化硅[19]、粘土矿物[20]、活性炭[21,22]和碳纳米管[23]。但文献中报道的大多数吸附剂要么去除率低，要么平衡时间长，这些都限制了它们的实际应用。以黄等人[18]合成的磁性石墨烯氧化物改性沸石为例，他们的工作对亚甲基蓝(MB)的去除效果最好，最大吸附量为507.7 mg g-1，去除率为80% ，吸附率为0.16 mg g-1min-1[24]。制备了CO2-球形活性炭吸附MB，最大吸附量为211.3 mg g-1，去除率为90% ，吸附率为0.50 mg g-1min-1。因此，开发三者兼具吸附容量、吸附效率和吸附速率的吸附材料仍然迫在眉睫。

聚合物吸附剂具有制备工艺简单、孔隙率变化大、比表面积大、易于官能团改性以提高选择性等优点，已成为吸附剂的潜在替代品[25-27]。他们制备了一种卟啉基多孔有机聚合物用于MB的去除[25]，该聚合物具有较高的吸附容量(980.4 mg-1g)和吸附速率(7.25 mg g-1min-1)，但去除率较低(58%)。Wang 等报道了一类酚醛型阴离子微孔有机物[28]，它们对阳离子MB(712.2 mg g-1，2.13 mg g-1 min-1，64%)和孔雀石绿(593.6 mg g-1,1.69 mg g-1和51%)具有较高的吸附能力、去除效率和较低的去除效率。然而，进一步提高去除效率和去除率是当务之急。在染料吸附过程中，合适的孔径是影响传质的关键因素[29]。传统的聚合物吸附剂的孔结构主要是由微孔构成的，不利于染料分子的传输。因此，人们提出了具有多级孔结构的吸附树脂来提高染料的吸附率[29-32]。二乙烯基苯(DVB)作为合适的前驱体，易于制备具有完全交联孔的聚合物材料[33]。DVB除了具有较高的活性外，由于它与染料分子之间的相互作用，还具有芳香族染料的有效位点。另一方面，由于离子交换、螯合和表面络合相互作用，表面官能团如-COOH、-OH、-SO3H和-NHCO在聚合物链上的集成是提高聚合物吸附剂去除效率和选择性的策略方法[19,25,34]。顺丁烯二酸酐(MAH)是一种低成本、低毒性、含丰富酸酐基团的物质，可提供自由基，引发乙烯基单体的共聚反应。从这些令人着迷的工作中得到启发，预计通过构建具有多级孔和丰富官能团的DVB基聚合物，可以同时提高阳离子染料的去除率和效率[35]。本文采用溶胶-凝胶法制备了具有酸酐基团的分级微孔结构的聚(二乙烯基苯-马来酸酐)(PDVB-MAH)；研究了该共聚物对阳离子染料的吸附性能；采用阳离子染料(MB和罗丹明b,RhB)和阴离子染料(甲基橙,MO)对 PDVB-MAH的吸附性能进行了研究；讨论了pH值、吸附剂用量、初始染料浓度、盐浓度和接触时间对吸附性能的影响；并对吸附过程的平衡、动力学和热力学进行了估算。通过实验和密度泛函理论的计算，对吸附机理进行了探讨。结果表明，PDVB-MAH是一种高效、快速的吸附剂，可用于水溶液中阳离子染料的去除。

2.实验

2.1材料

采用减压蒸馏法提纯DVB(55% ，aldrich)。2,2′-偶氮二异丁腈(AIBN，aldrich，99%)重结晶。MAH(99.9%)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP，97.0%)、异丙醇(97.0%)、盐酸(HCl，37%)、氢氧化钠(NaOH，90%)、MB (gt; 99.9%)、RhB (gt; 99.9%)、甲基紫(MV，gt; 99.9%)和绿色(MG，gt; 99.9%)。

2.2.采用溶胶-凝胶法

按文献[36]的方法制备了PDVB-MAH[36]。将MAH(3.893 g，40 mmol)、DVB (4.7 ml，50 mmol)、AIBN(0.0823 g，1 wt%)和DBP(40 ml)在氩气中大力搅拌20 min。所得溶液在70 ℃下反应2 h，然后将产物浸泡在异丙醇中，通过溶剂交换除去DBP 3次。通过常压干燥得到干燥的PDVB-MAH(图1a)。

图1 (a)具有多级微介孔结构的PDVB-MAH的制备 (b)阳离子染料的选择性去除。

2.3界定方法

用扫描电子显微镜(SEM，ultra 55 microscope)观察样品溅射10-20 nm 金层后的塑造形貌。化学成份为拥有属性傅里叶变换红外光谱(FT-IR)(thermonicolet corp)和x射线光电子光谱(XPS，xsam800)。傅里叶变换红外光谱分析之前的样品经过细磨，与KBR均匀混合。热重分析(TGA)在10 k min-1的TG-DTA分析仪上进行，N2流量为200 mL/min。在77 k N2吸附-解吸条件下，利用四站全自动比表面和孔隙度分析仪(美国康塔仪器公司)测定了样品的比表面积和孔径分布。样本在373 k中脱气10小时，表面积由比表面积测试的方法，在 p/p0 = 0.98的相对压力下，根据吸附量估算总孔隙体积。采用孔径分布(BJH)的方法和密度泛函理论(DFT)的方法，从等温线的解吸支路中导出了其孔径分布。染料浓度用紫外-可见光谱仪(u-2910)测定；溶液的PH值用PH计(pHs-3c)测定。采用PH漂移法[37]估算了PDVB-MAH(PH对应吸附剂表面的零电荷)的PHZPC值。

2.4吸附实验

在298 k条件下，用不同浓度的染料10 ml 搅拌溶液(200 rpm)浸泡一定量的PDVB-MAH，进行静态吸附实验，用0.45 mu;m聚丙烯注射过滤器过滤，从而实现了固液分离。采用紫外-可见吸收光谱法测定了RhB和MB的吸光度分别为553和665 nm。(如图S1)方程(1)和(2)分别计算了染料的去除率(r%)和吸附容量，其中qe(mg g-1)代表平衡时的吸附容量，ci(mg L-1)和 ce(mg L-1)分别为染料在溶液中的初始浓度和平衡浓度。M (g)表示吸附剂的重量，v (L)表示所用染料溶液的体积。本文所有的吸附实验一式三份进行，并利用实验结果的平均值(相对标准误差小于5%)进行数据分析。实验细节在相应的图片说明中有描述。

图s1

2.5动力学模拟

采用动力学模拟方法，分别建立了拟一级动力学模型[38]、拟二级动力学模型[39]和伊洛维奇传质模型[40]对染料吸附平衡进行了模拟计算。

其中 k1(min-1)和 k2(g mg-1min-1)分别代表伪一级和伪二级的速率常数。

表示耶洛维奇模型的初始染料吸附速率(mg g- 1 min-1) ，(g mg-1)表示耶洛维奇吸附常数与表面覆盖率和活化能有关。

2.6.吸附等温线

采用非线性朗缪尔模型[41]、弗罗因德利希模型[42]和斯普斯等温线模型[43]拟合得到的实验数据，分别用方程(6)-(8)描述。

其中qm (mg g- 1)代表理论等温吸附容量，kL (L mg-1)代表朗缪尔等温吸附容量常数。KF ((mg g-1)(L mg- 1)1/nf ))等温吸附常数与吸附量有关，nf是指吸附强度。Ks ( L mg- 1)表示朗缪尔中位组合常数，ns -1表示弗罗因德利希非均质因子。每个计算级别的约束，所有的计算都选择了双数值加极化(dnp)基组进行频率分析，以最小真频率剔除虚频。结构优化后，在298 k 下进行了相互作用能的计算。

图二 (a) PDVB-MAH，PDVB和MAH的红外光谱 (b) PDVB-MAH、PDVB和MAH的XPS 调查扫描 (c) PDVB-MAH、PDVB 和MAH 的高分辨率CLS光谱 (d) PDVB-MAH的 TGA/DTG曲线 (e) PDVB-MAH的SEM图像 (f) PDVB-MAH的n2等温线。插图: PDVB-MAH 的孔径分布

2.7热力学参数

根据以下公式(9)-(12)[44]计算了吉布斯自由能(Delta;G0 )、焓(Delta;H

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[263125]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章