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高效捕获PM2.5的透明空气过滤膜
Chong Liu1,*, Po-Chun Hsu1,*, Hyun-Wook Lee1, Meng Ye2, Guangyuan Zheng3, Nian Liu4, Weiyang Li1amp; Yi Cui1,5
NATURE COMMUNICATIONS | DOI: 10.1038/ncomms7205
摘要:颗粒物(PM)的污染已经极大地提高了人们对公众健康的关切。虽然室外个体的保护可以通过面罩来实现,但是室内空气通常依赖于昂贵和能源密集型的空气过滤装置。在这里,我们介绍了一种用于室内空气保护的透明空气过滤膜,他通过使用自然被动通风的窗户来有效地保护了室内空气质量。通过控制化学表面来增强PM2.5的粘附,并且这种空气过滤膜的微结构,增加了捕获的可能性,我们实现了约90%的透明度的空气过滤膜,它具有透明,高空气流量和高效的特点,并且在极端危害的空气质量条件下(PM2.5质量浓度gt;250mu;g*m-3),能去除gt;95.00%的PM2.5。在北京现场测试表明,雾霾发生时,PAN透明空气过滤膜有最佳的PM2.5去除率为98.69%和约77%的高透光率。
1材料科学与工程学院,斯坦福大学,斯坦福,加州94305,USA.2土木与环境工程学院,斯坦福大学,斯坦福,加州94305,USA.3化学工程学院,斯坦福大学,斯坦福,加利福尼亚州94305,USA. 4化学学院,斯坦福大学,斯坦福,加利福尼亚州94305,USA 5材料与能源科学学院,SLAC国家加速器实验室,2575沙山路,Menlo Park加利福尼亚州94025,USA。 *这些作者对这项工作有同等的贡献。信件和要求的材料交给Y.C. (邮箱: yicui@stanford.edu)。
前言
空气中可吸入颗粒物(PM)的污染极大的影响了人们的生活质量,而且它对公众产生了严重的健康威胁,比如影响能见度,直接和间接辐射能量,气候和生态系统1-7。PM是极小颗粒和微液滴的复杂混合物1,8。从粒径上看,PM可分为PM2.5和PM10,是指粒径分别低于2.5到10mu;m的颗粒。PM2.5污染是非常有害的,因为它可以凭借它的小颗粒尺寸穿透人类支气管和肺。因此,长期处于PM2.5环境下会增加发病率和死亡率10-14。目前,在有大量制造业的发展中国家,如中国,已经有严重的PM污染问题。图1a,b中分别显示了在晴朗天和雾霾天里北京同一个地方的照片。在雾霾天,能见度大大降低,空气质量由于极高水平的PM2.5而变得很差。
在雾霾天气里,公众所采取的主要措施是针对室外个人的保防护,如使用口罩、面罩过滤,但这往往是体积庞大并且空气阻力较大。在室内空间,在现代商业建筑中的防护由通风系统或中央空调过滤提供;住宅很少有防护措施来过滤PM。此外,商业建筑中防护措施全部由机械通风进行主动的空气交换运作,由于使用了大量泵系统而消耗了大量能量16。当人们待在没有进行足够空气交换的室内时,室内空气质量也备受人们的关注17.如果被动的空气交换,也就是自然通风,透过窗户用于室内空气过滤,这将是理想的。由于大多数窗户的表面积大,空气交换是非常有效率的。在窗户上安装空气过滤的防护装置,不仅要求具有高的PM过滤性能,同时也要求具有对来自太阳和景观的自然光有高光学透明性。下面我们首先介绍在窗户上使用的用来保护室内空气质量的透明空气过滤膜概念。
在空气中的PM2.5污染颗粒有复杂的组成,包括无机物(如SiO2,SO42-和NO3-)和有机物(如有机碳和元素碳),它们有不同的来源,包括土尘,车辆排放,煤燃烧,二次气溶胶,工业排放和生物质燃烧1,18-21。因为它们的化学组成,形态和机械性能不同15,PM颗粒也不是完全一样的,有些刚性无机PM颗粒主要是在过滤膜表面被拦截和嵌入而被捕获。一些软性PM(来自燃烧废气的碳水化合物)将在过滤膜表面变形并且在接触过滤膜的过程中要求更强的结合力。研究空气过滤膜的表面特性,提高PM粒子捕获能力是很重要的。然而,在现有的空气过滤膜技术中,很少有工作被用来研究过滤材料的性质。常用的有两种空气过滤膜。一种是多孔膜过滤膜,其类似于一个水渗透过滤膜(如图1c)。这种类型的空气过滤膜是通过在固体基材上制造孔做成的,它通常具有非常小的孔径来过滤具有更大的粒径PM颗粒并且这种类型过滤膜的的孔隙率低(lt;30%)。因此,这种过滤膜过滤效率高,尽管压降较大。另一种类型是纤维空气滤波器,它通过结合厚物理屏障和粘附的作用捕获PM颗粒(如图1d)。这种类型的过滤膜通常具有的孔隙率gt;70%,是由厚纤维组成的许多片层做成,这些纤维的直径从几微米到几十微米不等。为了获得高效率,这种类型的过滤膜通常很厚。第二类过滤膜的缺点是它的体积庞大,不透明性以及其在空气流量和过滤效率中的折中妥协性。
现有的技术将无法满足这种透明高效PM2.5过滤膜的要求。在这里,我们展示了一种新的聚合物纳米纤维过滤膜技术,它具有高效过滤,良好的光学透明性,低空气流动阻力和轻重量等优异的特性,如图1e。我们发现,当空气过滤膜的化学表面被优化以匹配PM颗粒,该单一纤维的捕获能力将变得比现有的纤维过滤膜好得多。因此,在空气过滤膜中使用的材料可以显着地减少到一个透明的水平,以致能够兼顾阳光的透过性和足够的空气流量。此外,当纤维直径减小到纳米尺度,在相同的填充密度下,由于比表面积很大对颗粒捕获可能性增加了很多,这也确保了用更薄的空气过滤膜也能有效捕获PM。这种透明的过滤膜可以应用在所有情况下,包括个人的面罩防护和建筑物的窗户。在很糟糕的空气质量条件下,通过控制空气过滤膜的化学表面和微结构,我们有透明度约为90%以及PM2.5颗粒去除率gt;95.00%,透明度约为60%以及PM2.5颗粒去除率gt;99.00%,透明度约为30%以及PM2.5颗粒去除率gt;99.97%这三种透明超薄过滤膜。
图1|可吸入颗粒物污染和不同的空气滤池的比较。(a)在晴天一个北京随机的地方的照片。 (b)在有危害PM2.5水平的雾霾天在北京同一地点的照片。(c)多孔空气过滤膜通过尺寸排除来捕获PM颗粒的原理。(d)纤维空气过滤膜通过厚厚的物理屏障和附着捕获PM颗粒的原理。(e)透明空气过滤膜通过强大的表面吸附来捕获PM颗粒同时具有高透光透气性的原理。
结果与讨论
透明空气过滤膜材料的选择。为找到透明空气过滤膜最有效的材料,我们研究了不同的聚合物以及有不同涂层的聚合物对PM的捕获能力。通过静电纺丝技术制作这种聚合物纳米纤维空气过滤膜(如图2a)。静电纺丝技术在由不同的聚合物溶液制备可控尺寸的均一纤维过滤膜方面有巨大的优势22.25。这种多功能性使静电纺丝技术成为生产透明纳米纤维网络的理想工具26,27。静电纺丝过程中,高压电被施加到含有聚合物溶液的注射器的尖端;产生的静电力将聚合物溶液拉成纳米纤维并沉积在接地的收集器上,在该实验中是一个商用的由金属覆盖的有网眼窗纱。由于电场分布,静电纺丝成的高分子纳米纤维进入网眼的洞中并且形成空气过滤膜的网络。这种静电纺丝法是可扩展的并以窗纱作为支撑粘附在基板上,所以空气过滤膜是机械坚固的。通过改变在聚合物侧链上的官能团,也可以通过使用喷溅涂覆法将不同的材料涂覆上去形成有不同表面特性的纳米纤维。有数量很大且成本低的聚合物可供选择,包括聚丙烯腈(PAN),聚乙烯吡咯烷酮(PVP),聚苯乙烯(PS),聚乙烯醇(PVA)和聚丙烯(PP)。涂覆材料是铜和碳。在商业纤维或多孔膜空气过滤膜中,PP,铜和碳是很常用的材料。不同聚合物的分子模型和化学式如图2b。每种聚合物的极性和疏水性是不同的,并且PAN,PVP,PS,PVA和PP的重复单元的偶极矩分别为3.6,2.3,0.7,1.2和0.6D。
在这项研究中,通过烧香产生PM。每克香燃烧包含的PM高于45毫克,排放的烟中含有多种污染性气体,包括CO,CO2,NO 2,SO 2,也有挥发性有机化合物,如苯,甲苯,二甲苯,醛和多环芳烃28。以这种复杂的排放气体作为模型系统,它包含了在雾霾天出现的受污染空气中的很多成分。扫描电子显微镜(SEM)首先被用来表征不同纤维过滤膜在过滤前和后的特征。如图2c,d。由不同聚合物以这种方式做成的纳米纤维过滤膜有相似的形态(纤维尺寸约为200nm)以及相似的堆积密度。因为PP不能由静电纺丝制成,我们将他们从商业面罩中剥离到70%的透射率。与静电纺丝纳米纤维相比PP具有不同的形态,它的纤维有更大的直径。由SEM观察经过过滤测试后的不同过滤膜表明,覆盖在PAN过滤膜上的PM颗粒数量和大小都比其他聚合物的大。在无机PM的情况下烟雾PM形成的覆盖层牢牢的包裹在每个纳米纤维上而不是只吸附在纳米纤维的表面(如补充的图1)。对于商业的PP空气过滤膜,捕获的PM颗粒难以被看到。
在相同的透射率条件下(约为70%)不同纳米纤维过滤膜去除的PM2.5和PM10-2.5的数量如图2e所示。从效果上比较,显示出PAN具有最高的对PM2.5和PM10-2.5的去除率,其后为PVP,PVA,PS,PP,铜和碳。在图2e中的突出显示区(95-100%)表示着作为一个高效过滤膜的标准,只有透明PAN过滤膜符合这一要求。去除效率可通过比较PM颗粒是否集中在空气过滤膜上的数量计算得到。源PM的尺寸分布如补充图2。结果表明,聚合物捕获效率随着聚合物重复单元偶极矩的增强而增加,这表明一个偶极-偶极或诱导-偶极力可以大大提高PM结合到聚合物表面,同时有更高偶极矩的聚合物将有更好的PM颗粒去除率。在相同的过滤膜透射率下(装填密度),PAN透明过滤膜具有对PM2.5(98.11plusmn;1.41%)和PM10-2.5(99.31plusmn;0.08%)有最高的去除率,同时只有PAN透明过滤膜满足了高效的标准(去除率gt;95%)。这表明,PAN的表面性质比PVP,PS,PVA,PP,碳或金属表面好得多;因此,它可以保证较高的单一纤维捕捉能力。对于无机PM2.5和PM10-2.5也表明,PAN空气过滤膜在捕捉PM颗粒上是最有效的。包含较多碳和水的软PM往往比无机刚性PM更难捕获,因为由相同材料制成的纤维过滤膜的捕获效率在软PM捕获中比较低(如补充图1)。除了化学表面,过滤膜的纤维尺寸也显著地影响了PM去除效率,如补充图3所示。随着纤维直径从约200nm增加到约1mu; m,在相同的70%透射率的情况下,PAN的去除效率从98.11plusmn;1.41%显着降低至48.21plusmn;4.19%。使用透明过滤膜阻止PM污染的演示如图2f。在右边的瓶子中是危险水平的PM(PM2.5指数gt;300或PM2.5质量浓度gt;250mu;g*m-3),约70%透光度的PAN透明过滤膜被放置在PM源和另一瓶子之间。如图2f,左边瓶子仍然清晰,PM2.5浓度在一个良好的水平(质量浓度lt;15mu;g*m-3)。该演示展示了PAN透明过滤膜的优秀效率。
图2 |通过有不同表面的透明空气过滤膜的PM2.5捕获性能。(a)通过静电纺丝制造透明空气过滤膜的原理。(b)PAN,PVP,PS,PVA和PP的分子模型以及每个聚合物重复单元的偶极矩。(c)PAN,PVP,PS,PVA和PP透明过滤膜过滤前的SEM图像。(d)PAN,PVP,PS,PVA和PP透明过滤膜显示PM附着后的SEM图像。在C,D中的比例为5mu;m。(e) PAN,PVP,PS,PVA,PP,碳和铜透明过滤膜在相同的纤维直径(约200nm)和相同的透光率(约70%)下去除效率的比较。误差条代表三次重复测量的标准偏差。(f)演示使用透明过滤膜来阻止室外(右瓶)的PM进入室内环境(左瓶)。
透明空气过滤膜的性能研究。除了捕捉效率,作为一个透明空气过滤膜,透光率和空气流通性是另外两个重要的参数,也要进行评估。图3a显示透光率约85%,75%,55%,30%和10%的的PAN透明空气过滤膜的照片。对于透光率在50%以上的空气过滤膜,
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