Nb2O5掺杂BaTiO3-Bi（Zn1 / 2Ti1 / 2）O3陶瓷电容器的显微结构和介电特性外文翻译资料

 2022-07-29 17:22:34

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Nb2O5掺杂BaTiO3-Bi（Zn1 / 2Ti1 / 2）O3陶瓷电容器的显微结构和介电特性

摘要：本文研究了Nb2O5的掺杂对0.8BaTiO3-0.2Bi（Zn1 / 2Ti1 / 2）O3（0.8BT-0.2BZT）陶瓷的介电性能和相形成的影响。Nb2O5掺杂量在0.5wt.%-3.0wt.%范围内时，可形成需要的钙钛矿相。研究发现，掺杂1.5wt.% Nb2O5的0.8BT-0.2BZT陶瓷，在室温和1kHz的频率下，表现出适中的介电常数（ε=1170）和低介电损耗（tandelta;=1%），在-55℃至200℃温度范围内，表现出平稳的介电性能。基于这种组成，将具有Ag0.7-Pd0.3电极的X9R-MLCC（多层陶瓷电容器）设置在1060℃下烧结。这类MLCC优化后的电容量为26.5nF，在室温下的介电损耗tandelta;为0.9%，电阻为4.50times;1011Omega;，拥有高时间常数11900s，在200℃时下降至15s，比商业X7R MLCC高出一个数量级。此外，发现在2MHz下的等效串联电阻值（ESR）为0.2mOmega;，远低于用于汽车逆变器（期望其电阻值低于3mOmega;）的DC总线电容器组的等效串联电阻值。新开发的MLCC的这些特性都将有利于高温和大功率电容器的应用。

  1. 介绍

由介电材料和内部金属电极组成的多层陶瓷电容器（MLCC）是汽车电子产业中最重要的组件之一。MLCC已经在电容改进，小型化，增加可靠性和降低成本方面受到广泛研究[1,2]。目前期望商用X7R-MLCC与X8R-MLCC（X表示最低温度-55℃，7或8表示最高温度（125℃或150℃），R表示电容变化的百分比在整个温度范围内小于plusmn;15%，即Delta;C / Cle;plusmn;15%）[3-6]分别能在125℃与150℃下保持其正常功能。近几年，随着包括能源厂、航空航天、冶金和石油化学工业在内的许多行业的需求增加，期望电子设备能够在恶劣环境下运行，MLCC的最高工作温度将升高到200℃，甚至更高。因此，希望开发出具有更宽使用温度范围的新型介电材料，从而满足高工作温度MLCC的要求。

BaTiO3（BT）是居里温度为125℃的MLCC中使用的主要介电材料，高于此温度时，难以满足容温变化率（Delta;C / Cle;plusmn;15％）的要求[8-11]。通常，BT可以通过不同的掺杂元素改性，例如，掺杂Nb氧化物到BaTiO3中可形成“核 - 壳”结构，提高在高温区域的介电温度稳定性，获得所谓的双峰介电性能[12-14]。但在较高温度（150℃ - 200℃）区域中介电温度稳定性的改善是有限的，并且要以降低介电常数为代价。

由于具有相对高的介电常数，宽扩散介电性能和在升高的温度，特别是高于200℃[15-17]时具有低的温度系数，所以Bi(Me)O3基钙钛矿固溶体（Me = Sc，（Mg，Ti）等）受到广泛研究。因此，开发了基于具有高弥散的Bi(Me)O3组成的钙钛矿固溶体，并探索用于高温电容器应用。最近，据报道，高居里温度0.8BaTiO3-0.2Bi(Zn1/2Ti1/2)O3（0.8BT-0.2BZT）陶瓷在高温区域具有较低的电容温度变化，具有适中的介电常数和介电损耗[18]。根据我们以前的报告[19]，对于BaTiO3-Bi(Mg,Ti)O3体系，“核 - 壳”结构对于通过BaCO3或BaTiO3引入原料Ba元素的方法非常敏感。在本文中，研究了Nb2O5掺杂的0.8BT-0.2BZT陶瓷，以提高介质温度的稳定性。设计不同的方法来研究原料（BaCO3和BaTiO3）如何通过“核-壳”结构影响介电性质。还制造了MLCC以评估电容器的性能。讨论了处理参数对MLCC的微观结构和介电性能的影响。

图1. 0.8BT-0.2BZT-1.5wt％Nb2O5 MLCC的生片(a)，印刷了Ag0.7-Pd0.3内电极的印刷片(b)

图2. 0.8BT-0.2BZT-1.5wt％Nb2O5 陶瓷的XRD衍射图

  1. 实验过程

2.1.掺杂Nb的BT-BZT陶瓷的制备

　　0.8BT-0.2BZT陶瓷使用固相反应法制备。以BaTiO3(99.0%)，Bi2O3(99.99%)，ZnO(99%)，TiO2(99.0%)粉末和Nb2O5(99.5%)为原料，分别按化学计量比配原料，配成不同的掺杂浓度（0.5wt.%lt;x lt;3.0wt.%），并在醇中球磨24小时，然后加入5mol%过量的Bi2O3以补偿在900℃煅烧2小时期间的铋损失（记录为方法A）。然后将煅烧后的粉末再研磨24小时，干燥并造粒。随后，将粉末压制成颗粒，在1050℃-1150℃的温度下烧结2小时。为了比较不同原料对BT-BZT系统性能的影响，设计了对比实验（记为方法B），用BaCO3（99.0%）代替BaTiO3（99.0%）作为原料，其它原材料和整个实验程序与方法A相同。

通过X射线粉末衍射（XRD）（PANalytical X#39;Pert PRO，Cu Kalpha;〜1.54056埃，扫描速度= 2°/ min）测定物相。通过在20kV下操作的扫描电子显微镜（SEM）（JEOLJSM-6700F）分析陶瓷颗粒和MLCC的显微结构和组成。SEM的样品用逐渐变细的Al2O3粉末介质抛光，之后，将样品在低于烧结温度150℃下热腐蚀2小时。电容和介电损耗测量在客户设计的炉中进行，该炉连接到精密LCR仪（DWX1-B，Agilent），该仪器在-55℃〜200℃的温度范围内计算机可控。加热速率为2℃/ min。用于测量的频率为1kHz，振荡电压为1.0V。介电常数可根据下式计算

εr=

其中C，d和A分别表示样品的电容量，厚度和面积。

2.2.多层BT-BZT陶瓷电容器的制备

将煅烧的BT-BZT粉末，溶剂混合物（甲苯和乙醇）和合适的有机分散剂（磷酸三乙酯）混合形成浆料，球磨4小时，然后将浆料与粘合剂（聚乙烯醇缩丁醛）、增塑剂（邻苯二甲酸二丁酯）、消泡剂（环己酮）混合，然后再研磨24小时。使用布鲁克菲尔德粘度计（LVDV-I ，Brookfield）在高达750s -1的剪切速率下进行粘度测量。通过流延法生产厚度为160mu;m的生片（图1a）。 将Ag0.7-Pd0.3糊料作为内部电极丝网印刷到生片上（图1b）。这些印刷片材堆叠有26个电介质层，压制并切割成片，将层压的片在600℃下保温2小时排胶，然后在1060℃下烧结2小时。在连接到自动组分分析仪（TH2818）的紧凑温度室（MC-812R，Espec）中测量电容。通过自动分析仪（TH2681）在250V下测量电阻。在2MHz的频率下，通过的精密LCR计（DWX1-B，Agilent）确定等效串联电阻（ESR）。

图3. 0.8BT-0.2BZT-xwt％Nb2O5陶瓷的SEM图像: (a) 1.0 wt.%, (b) 2.0 wt.%, (c) 2.5 wt.%, (d) 3.0 wt.%.

图4. 1kHz频率下，采用方法A（BaTiO3为原料）时，0.8BT -0.2BZT-xwt.％Nb2O5陶瓷的介电常数(a)和Delta;C/ C25℃(b)与温度函数关系.

图5. 1kHz频率下，采用方法B（BaCO3为原料）时，0.8BT -0.2BZT-xwt.％Nb2O5陶瓷的介电常数(a)和Delta;C/ C25℃(b)与温度函数关系.

图6. 0.8BT-0.2BZT-1.5wt.％Nb2O5 MLCC样品界面微观结构的SEM显微图像.

图7. 在1 kHz, 10 kHz, 100 kHz频率下0.8BT-0.2BZT-1.5 wt.％Nb2O5 MLCC的介电常数（a）和Delta;C/ C25℃(b)与温度的函数关系.

  1. 结果与讨论

3.1.Nb2O5改性0.8BT-0.2BZT陶瓷的微观组织和介电性能

图2显示了Nb2O5改性的0.8BT-0.2BZT陶瓷的X射线衍射图。在掺杂水平高达3.0wt%时，没有观察到第二相。图3给出了Nb掺杂的0.8BT-0.2BZT陶瓷的SEM图像，观察到所有Nb掺杂的0.8BT-0.2BZT陶瓷是高密度的，晶粒尺寸均匀，在几个微米数量级。随着Nb2O5含量增加，晶粒尺寸略微增加，其中平均晶粒尺寸约为2mu;m。图4中给出了在1kHz频率下具有不同质量百分比Nb2O5的0.8BT-0.2BZT陶瓷的介电常数和电容变化Delta;C / C与温度的函数关系。 0.8BT-0.2BZT陶瓷的介电性能与Nb2O5含量密切相关（图4a），其中观察到双重介电峰，并且以降低的介电常数为代价使曲线平坦化。然而，当掺杂水平高于2.0wt.％时，次要介电常数峰值被掩盖难以观察到。在研究的温度范围内双介电异常的存在是BT陶瓷中“核 - 壳”结构的特征现象，可以帮助改善介电性质的温度稳定性[20,21]。在130℃左右（图4a）的最大介电常数由铁电到顺电相的相变确定，相变与纯BT晶粒核相关，扩散介电常数峰处于较低的温度是由于壳区域强烈的化学异质性[22,23]。实验数据显示，随Nb2O5含量增加容温变化率（Delta;C / Cle;plusmn;15％）趋于相同（图4b），而介电常数在高温区域（约25℃-200℃）逐渐增加。含有1.5-3.0wt％Nb2O5的BT-BZT可改善高温区域中的介电温度稳定性，满足电容变化极限plusmn;15％（图4b中虚线）的要求，表明某些掺杂Nb2O5的水平将有利于BT-BZT在高温下的电容温度稳定性（与表1相比）。

表1

在室温（25°C）和1 kHz频率下，0.8BT-0.2BZT-x重量％Nb2 O5陶瓷的介电性能。

样品(x wt.% Nb2O5 )

ε

tandelta;

Delta;C/ Cle; plusmn; 15%

0.5

1580 (plusmn;3)

2.10% (plusmn;0.03%)

minus;35 sim; 180

1.0

1310 (plusmn;2)

1.55% (plusmn;0.04%)

minus;50 sim; 185

1.5

1165 (plusmn;1)

1.20% (plusmn;0.02%)

minus;70 sim; 200

2.0

1030 (plusmn;4)

0.80% (plusmn;0.01%)

minus;85 sim; 200

2.5

920 (plusmn;3)

0.75% (plusmn;0.04%)

minus;90 sim; 200

3.0

890 (plusmn;2)

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