La2O3-CaO-B2O3-SiO2玻璃增强Al2O3基LTCC的抗弯强度和介电损耗外文翻译资料

 2022-08-04 19:48:08

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La2O3-CaO-B2O3-SiO2玻璃增强Al2O3基LTCC的抗弯强度和介电损耗

文章信息

摘要

采用固相反应法合成了新型La2O3-CaO-B2O3-SiO2(LCBS)玻璃 Al2O3复合低温共烧陶瓷(LTCC)材料。讨论了材料的热性能、力学性能、微波介电性能及内部机理。差示扫描量热法(DSC)和红外光谱(FTIR)结果表明，适当的SiO2含量有利于LCBS玻璃的析晶，而玻璃网络结构随SiO2的加入而无变化。LaAl203(B4O10)O0.54和Al2O3相的相对含量的协同效应是提高复合材料介电性能和弯曲强度的主要因素。在850℃下烧结30 min的40LCBS3/60Al2O3复合材料具有良好的综合性能：介电常数为6.87，介电损耗为2.2times;10-3，tau;f=minus;55.7ppm/℃，CTE=6.13times;10-6/℃，弯曲强度为241 MPa。该复合材料与Ag电极具有良好的化学相容性，表明所设计的40LCBS3/60Al2O3材料在LTCC衬底上有很好的应用前景。

文献关键词 LTCC材料；La2O3-CaO-B2O3-SiO2；玻璃介电性能

1.简介

随着毫米波技术的发展和第五代技术的实际应用，需要高功率集成器件[1，2]。低温共烧陶瓷(LTCC)技术为多层器件小型化的设计和功能效益提供了建设性的解决方案[3，4]。随着器件的模块化，LTCC基板成为最重要的基础材料。这些材料应具有较低的烧结温度(961℃，即Ag电极的熔化温度)、合适的介电常数(εr)、高品质因数(Qtimes;f)和高机械强度，以满足5G工艺[5，6]的高要求。

LTCC基板材料有玻璃-陶瓷系统(可结晶玻璃)和玻璃 陶瓷系统.玻璃陶瓷是通过玻璃成核和晶粒长大形成的.它们的微波介电性能取决于晶相的类型、数目和形态特征。微晶玻璃对烧结过程很敏感.其制备工艺复杂，结晶行为不稳定。因此，保证产品性能和促进工业化是很困难的。目前成熟的研究体系包括CaO-B2O3-SiO2(CBS)[7，8]，Li2O-Al2O3-SiO2(LAS)[9，10]和CaO-Al2O3-SiO2(CAS)[11]，它们都具有优异的微波介电性能。然而，这些材料不足以满足高需求的商业应用.因此，研究的重点是玻璃 陶瓷体系，其综合性能可以通过控制玻璃与陶瓷相的比例来调节。一般来说，玻璃 陶瓷系统是由硼酸盐玻璃或硅酸盐玻璃组成的，其填料包括Al2O3、TiO2和SiO2[12，13]。根据两相混合规律，选择低熔点、低介损、低介电常数的玻璃粉，以提高玻璃 陶瓷系统的综合性能。Dyamant等人[14]研究了La2O3：CaO：B2O3的相图，得到了La2O3：CaO：B2O3=(5-19)：(9-36)：(55-72)的玻璃形成区范围。Jo等人[15]制备了20RO-20La2O3-60B2O3(R=Ca，Mg，Zn)/Al2O3玻璃 陶瓷，并对其化学稳定性和介电性能进行了研究。张炜军等人[16-18]讨论了La2O3-CaO-B2O3玻璃的晶化行为和La2O3-CaO-B2O3/Al2O3，La2O3-B2O3-Al2O3/Al2O3玻璃 陶瓷的介电性能。目前对LTCC材料介电性能的研究主要集中在材料的介电性能方面，涉及材料的热性能和力学性能较少，在高集成度封装过程中起着非常重要的作用。SiO2可以提高其抗弯强度。MolLazadeh等人[19]探讨了P2O5-SiO2-Al2O3-CaF2玻璃陶瓷的力学性能，发现随着SiO2的加入，P2O5-SiO2-Al2O3-CaF2玻璃陶瓷的晶化温度和弯曲强度均有所提高。李勃等人[20]报道了BaO2O3-B2O3-SiO2(BABS)微晶玻璃的抗弯强度从67 MPa提高到150 MPa，SiO2含量从20%提高到50 %。

表1 玻璃粉末的化学成分（摩尔%）

No.

La2O3

CaO

B2O3

SiO2

Notes

LCBS1

6

24

65

5

Glassy

LCBS2

6

24

60

10

Glassy

LCBS3

6

24

55

15

Viscosity increasing

LCBS4

6

24

50

20

Viscosity increasing

采用熔体淬灭法制备的不同SiO2含量的La2O3-CaO-B2O3-SiO2(LCBS)玻璃.在LCBS/Al2O3体系中，这些玻璃被用作烧结助剂。分析了复合材料的烧结行为、介电性能、热膨胀、弯曲强度及内部机理。此外，还讨论了LCBS/Al2O3复合材料与Ag电极的共烧相容性。

2.实验程序

以Al2O3、La2O3、CaCO3、H3BO3和SiO2(ge;99.5%)为原料，通过传统固溶体反应合成了高纯氧化物粉体，制备了LCBS/Al2O3陶瓷。根据表1所示的设计成分，采用熔体淬灭法制备了LCBS玻璃粉末，并在铂坩埚中以1350℃混合熔融2h。在蒸馏水中快速淬火以获得玻璃粉末。

采用氧化锆球将LCBS玻璃粉和Al2O3粉末分别以40LCBS/60Al2O3和行星研磨5h为原料，用聚乙烯醇(PVA)溶液作粘结剂进行干燥、筛分，在压力约为200 MPa的压力下，单轴压入直径为12 mm、高度为6-7mm的球团。然后，玻璃 陶瓷绿色圆盘在550℃下加热2h以消除聚乙烯醇，然后在850℃左右的温度下在空气中烧结30 min。所有样品均以5℃/min的升温速率烧结。为了验证实际应用[21]，采用带注法制备了叠层试样。

根据阿基米德原理对所有烧结样品的体积密度进行了测试。用X射线衍射仪(Cukalpha;1，1.54059 a.xrd-7000，岛津，日本京都)在30 mA和40 kV下进行了结构分析.用扫描电子显微镜(COXEM-30，韩国)和能量色散谱(EDS)观察了样品的微观结构和元素分布。用扫描量热仪(TGA/DSC-1，MettlerToledo，瑞士)测定了玻璃化转变温度(TG)和初始结晶温度(TX)等特征温度，升温速率为10℃/min。用膨胀法(DIL 402C，Netzsch，德国)在25~300◦时对热膨胀系数进行了分析。用傅里叶红外光谱仪(Vertex 70，Bruker，德国)从KBR颗粒中获得了400-4000 CM1波段的傅里叶变换红外光谱(FT-IR)。在电子拉伸试验机(Zwick Z 020，德国)上进行了基于三点弯曲试验的抗弯强度测试。样品的尺寸为36 mmtimes;4mmtimes;3mm，加载速度为

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