石墨烯纳米片对氮化铝陶瓷的电学、热学性能的影响外文翻译资料

 2022-08-07 10:54:39

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石墨烯纳米片对氮化铝陶瓷的电学、热学性能的影响

摘要：研究了添加（0 -10％vol）多层石墨烯的AlN（2.9％wt Y2O3）基复合材料的导热系数kappa;。研究发现，采用放电等离子体烧结（SPS）制造的陶瓷基复合材料在取向的GNPs两个方向上即垂直并平行于SPS压力方向上表现出了不同的 kappa; 值。与其他陶瓷/石墨烯复合体系不同，AlN复合材料在两个方向上的kappa;值均会因石墨烯添加而降低，根据有效质导热系数模型的分析，这主要归因于引入了界面热阻。当石墨烯含量高于5 vol％时，AlN基复合材料明显的转变成导电体（200 S·mminus;1）。

关键词：氮化铝（AlN）石墨烯复合材料 导热系数 界面热阻 导电系数

1、引言

氮化铝（AlN）是一种有趣的介电材料，因为它具有非常高的导热系数（kappa;）。因此，AlN 陶瓷对于制备需要快速释放热量的材料具有重要的意义，尤其是对于大功率电子封装设备和发光二极管基体而言[1,2]。AlN陶瓷的导热率对杂质（特别是氧气）以及孔隙的存在非常敏感，因此，这种陶瓷通常需要在高温和高压条件下进行烧结，同时添加少量烧结助剂（通常为 Y2O3）以形成液相烧结并促进致密化，并在冷却过程中形成充当吸氧剂的铝酸钇相[3]。AlN 陶瓷的室温kappa; 值通常在[4]30–270 W/(m·K)，这明显低于报道的纯单晶AlN热导率[5] (320 W/(m·K))。当前辅助的致密化烧结方法如放电等离子体烧结（SPS）可在1600◦C且不使用烧结助剂的情况下，完成致密化 AlN 陶瓷的烧结[6],但其获得的kappa; 仅有56 W/(m·K)。

鉴于石墨烯和AlN均是非常优异的导热材料，因此研究石墨烯添加量对AlN陶瓷导热性能的影响，不仅是一种有趣的学术研究，而且对于在热学器件、微米和纳米机电系统（MEMS， NEMS），微波滤波器或发光二极管（LED）等领域也有着非常大的参考意义[7,8] 。此外，石墨烯的添加对AlN陶瓷介电性能的影响同样是一个值得关注的问题，因为这会涉及到AlN陶瓷在电子封装材料或者其他材料领域（LED 或 MEMS）的应用。

当将石墨烯的含量控制在一定的含量范围内时，石墨烯基纳米材料对于陶瓷材料是一种非常重要的增强材料[9,10]，它不仅具有出色的耐磨性[11,12]，还可以为介电基体提供良好的导电性[13,14]。然而，石墨烯的添加对陶瓷基复合材料kappa;值的不利影响还远未得到解决。目前，有大量研究报道了石墨烯的添加对Si3N4 [15,16]，氧化铝[17,18], 碳化硅[19,20]和Y-ZrO2[21]等陶瓷基体在复合材料定向纳米结构中沿着石墨烯[15–18,20]平面方向上的性能影响。结果发现，石墨烯的添加导致各种复合材料的热导率均表现出了下降的变化趋势。关于AlN基陶瓷，有研究报道指出石墨烯的添加不仅会降低kappa;值，还会发生严重的石墨烯平面取向行为。Yun [22]等人通过向AlN基体(2％wtY2O3)中添加石墨烯纳米片（GNP），采用热压烧结在N2气氛于1850◦C保温1小时制备了AlN/GNP复合材料，发现随着GNP的含量由0%添加10％，复合材料的kappa;从90 W/(m·K)下降到40 W/(m·K)。夏等人[23]通过SPS在1550–1600◦C温度下制备了致密的3 vol%rGO/AlN复合材料，结果发现复合材料的kappa;值从92.5（纯AlN）降至37.4 W/(m·K)。虽然rGO 可以很好地增强陶瓷 [9,10,23], 但它的导热系数很低，其kappa;值仅为 0.2 W/(m·K)，对于在1000℃下通过热还原的rGO 膜来说，由于难以实现平面定向[24]，因此其热导率比原始GNP的平面热导率低一个数量级，仅为6–10W/(m·K)[20] 。目前，只有一份研究[25]给出GNP / AlN复合材料在平面方向热传导情况，该研究通过添加5wt% Y2O3，在1900 ℃下热压2小时制备出了GNP / AlN复合材料，结果发现随着GNP含量由0%增加至10 wt％，复合材料的热导率由135W/(m·K)锐减至50 W/(m·K)，而在垂直平面方向上热导率降低较小，其在10wt％GNP复合材料的kappa;值约为30 W/(m·K) [25]（如图7所示）。

在该项工作中，我们采用SPS烧结，研究了添加0.5~10 vol％GNP的AlN（2.9 wt％Y2O3）基复合陶瓷在GNP平面方向和垂直于GNP平面方向的室温热导率。首选使用GNP，是因为它与GO相比有着更高的kappa;值，而选择SPS烧结可使用粒径较大的AlN粉末，这可减少AlN原料的表面氧含量。本研究使用简单的热阻模型对热导率数据进行分析，并与已报道的相同材料的kappa;数据进行了比较。研究结果表明，简单的热阻模型无法预测面内情况的趋势，然而，具有一定界面热阻的有效介质电导率模型可计算出石墨烯/ AlN复合材料热导率的合理近似值。

2、实验

本研究采用高温自蔓延合成法（SHS-Epan）合成高纯度AlN 粉末，德国 HC Starck 的Y2O3和美国 XG Sciences 的 GNP 粉末作为原料。AlN粉末的平均粒径（d50）为 11.3 micro;m，Y2O3粉末的 d50 为 1.0 micro;m，XG 纳米片的平均厚度为 5-10 nm，长径尺寸约为 5 micro;m。使用直径为 2 mm 的ZrO2 球作为研磨介质，异丙醇作为研磨液，在磨碎机中研磨 4 小时以减小 AlN 粉末的尺寸，然后通过激光散射（Mastersizer S，Malvern）测量的 AlN 粉末的 d50为 1.1mu;m。通过热气萃取技术（TC-436，LECO）测得AlN的氧含量为 1.31 wt％。再向AlN粉末中加入2.9 wt％的Y2O3粉末，并经过1小时的磨碎将其均化为悬浮液。将浓度为2 mg / mL的GNP分散在异丙醇中，超声处理 1 h。然后，将两种悬浮液混合，其中GNP的添加比例分别为0.5、5和10 vol％，在360W下超声处理2小时后经旋转蒸发仪中除去酒精，然后将粉末混合物在120℃的烘箱中干燥得到复合粉料。各复合粉料的标签和条件如表1所示。

干燥后，将复合粉料装入直径为20 mm的石墨模具中，并在SPS设备（Sinter-Dr，SPS-510CE，日本）中进行烧结。烧结条件分别为压力50 MPa，温度微1700 – 1750 ◦ C，保温5分钟。采用阿基米德排水法测量样品的密度rho;，样品的孔隙率经实测密度与理论密度之比计算得出，其理论密度是由混合物的规则计算得出，各原料的理论如下：rho; 氮化铝 = 3.26 g·cm minus; 3，rho; 氮化铝 = 3.26 g·cm minus; 3, rho;Y2O3 = 5.01 g·cm – 3，rho;GNP ＝ 2.2g · cmminus;3。通过场发射扫描电子显微镜（FESEM，S-4700 Hitachi，Japan）观察样品的断裂表面。使用Tec-nai G2-F30场发射枪显微镜在300 kV和JEOL 2100上进行扫描，并使用高角度环形暗场（STEM-HAADF）和高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）进行扫描透射显微结构分析。使用200 kV带有能量色散X射线衍射仪进行EDS元素分析。通过聚焦离子束（FIB）方法（Helios NanoLab 650，FEI Company，美国）制备薄样品（A3Y5GNP）。通过激光闪光法（Ther-maflash 2200，Holometrix-Netzsch，德国）测量垂直平面（平行于 SPS 压力轴的方向）和平面（样品平面）方向的热扩散系数alpha;，样品为边长为 8.8 mm和1 mm厚的正方形样品，测试温度范围为室温到500℃，保护气氛为Ar，对样品热扩散系数进行五次测量并取其平均值 [15]。根据复合材料的化学组成和各相的热容量数据，通过混合原则计算复合材料的比热（Cp） [26]。热导率由rho;，alpha; 和 Cp 计算出导热系数

kappa; = rho;times;alpha;times;Cp (1)

图中的误差线表示通过平面数据时激光闪光技术的估计精度（大约为7％），以及平面方向测量值的标准偏差。

使用恒电位仪/恒电流仪（带有FRAII模块的AutolabPGSTAT302N，瑞士Metrohm），通过阻抗谱在10-1–106 Hz范围内，250 mV的室温下研究了室温下的电性能。电场通过两个对称的圆形Ag电极通过导电胶附着的Ag导线（Electrolube，ERSCP03B）施加到正方形试样的外部平面表面上（约8 mm边缘，厚度为1 mm厚）。

3. 结果和讨论

如表2所示，所有样品的密度均在理论密度的 97.8-99.9％范围内。 与纯AlN相比，添加 10vol% GNP复合材料的相对密度略有降低，可见，该复合材料的烧结温度应提高到1750℃。

表1不同粉末混合物的标签

表2 样品的密度

由XRD分析可知，经烧结后，所有材料的晶相都是相同的，主要包括六方形AlN，少量的钇铝石榴石（YAG，Y3Al5O12）和与六方形碳特征峰。

石墨烯片的存在对 AlN 基体的晶粒尺寸影响不大，由A3Y和A3Y5GNP 样品的抛光表面微观结构可以看出，所有材料均显示六角形晶粒，尺寸一般在3-4micro;m范围内。如图1所示，在该种断裂模式下，以更高的放大倍率观察，可以清楚地观察出这些材料的微观结构。

由图1a-f可以看到材料内部存在着圆边的六角形白色颗粒，主要集中在三个点（由箭头指示）和沿晶粒边缘的晶界相上。GNPs平面明显的垂直于SPS压力轴方向排列（图1c和e），而且似乎非常精确地沿着产生波纹的 AlN 晶粒的轮廓排列（图1c，e和f）。此外，还可以观察到一些发生团聚且横向尺寸非常大的石墨烯片（gt; 4 micro;m，图1c，e和f）。

A3Y5GNP复合材料的STEM图像（图2a）表明，圆形边缘的AlN晶粒尺寸为1-3micro;m，由于原子对比增强，HAADF 图像（图 2b）清楚地显示了晶界相（白色相）和 GNP（黑色特征）。

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