高性能氧化铝陶瓷流延成型工艺的优化外文翻译资料

 2022-08-15 16:46:23

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高性能氧化铝陶瓷流延成型工艺的优化

摘要：

高稳定性浓悬浮体的制备是流延成型的关键。分散剂在开发低粘度高固含量的泥浆中起重要作用。在这项研究中，蓖麻油，磷酸酯和蓖麻油磷酸酯被选为氧化铝悬浮液的分散剂。用吸附法和粘度法研究了分散剂与氧化铝粉体的相互作用。结果表明，蓖麻油磷酸酯是一种较为有效的氧化铝浆料分散剂。分散剂含量的影响，粘合剂的含量，增塑剂配比，粘结剂配比和基板上的负载和烧结态氧化铝的力学性能也被研究过。结果表明，分散剂，粘合剂，增塑剂/粘结剂配比和负载含量最佳配方分别为2.22%，5.90%（以质量百分比），1.0%，31%（以体积百分比）。氧化铝陶瓷的机械性能得到改善，其具有的压痕硬度和断裂韧性分别达到15.91plusmn;0.15GPa和4.29plusmn;0.06MPa1/2。

关键词：流延，机械性能，氧化铝，蓖麻油磷酸酯。

  1. 引言

氧化铝具有高熔点，高强度，高耐腐蚀性，高绝缘性等优良性能，被认为是最有前途的先进结构材料之一。然而，氧化铝陶瓷的广泛应用受到机械稳定性和可靠性低的限制，特别是陶瓷材料固有的脆性。氧化铝陶瓷的强化韧性研究由来已久。流延法生产的层合结构是提高可靠性的一种可能途经。

众所周知，流延法生产薄而扁平的陶瓷片，特别是多层复合材料的一种合适且经济的方法。这种方法广泛应用于电子、生物等领域的陶瓷生产。在流延过程中，高固含量、低粘度的浆料是获得组织均匀、密度高的生带的关键。浆料性能的控制在很大程度上取决于分散剂的选择、含量的控制和工艺的优化。在氧化铝浆料体系中，常用分散剂有磷酸酯，抗坏血酸，腰果酚，萜品醇和鱼油。蓖麻油磷酸酯未见文献报道。

本文记录了此次研究选用蓖麻油（CTO）、磷酸酯（PE）和蓖麻油磷酸酯作为氧化铝浆料的分散剂。研究了分散剂含量、粘结剂含量、增塑剂/粘结剂配比和固体负载量对烧结态氧化铝坯体及部分力学性能的影响。

  1. 实验程序

2.1凝视材料与工艺

表1列出了流延过程中使用的原材料。在我们实验中，一种高纯度的亚微米alpha;相氧化铝粉末（UFPPA，99.9%纯度，粒径d50=0.48mu;m，比表面积（BET）是15m2/g，HFF-15型，丰和陶瓷有限公司，上海，中国）以及氧化镁（AR，98.5%纯度，国药化学摄政有限公司，上海，中国）用助烧剂制备Al2O3浆料。66/34丁酮/乙醇共沸混合物（容积率）作为溶剂体系，以避免不均匀蒸发。用于稳定Al2O3悬浮液的分散剂是蓖麻油磷酸酯（海安石油化工有限公司，江苏，中国），磷酸酯（PE-1168型，威科化学公司，美国）。商业化的PVB（聚乙烯醇缩丁醛）和BBP（邻苯二甲酸丁苄脂）分别用作粘合剂和增塑剂。

固体负载量（Al2O3）约为28-31%（体积分数）｛参考所有部件，本文中所有部件均相同，无需特别说明｝，在分散剂存在下，将陶瓷粉分散在溶剂体系中二十四小时制备，然后加入粘合剂和增塑剂，再研磨二十四小时，以防止分散剂和粘合剂之间的竞争性吸附，各部件功能及工艺参数见表1。最后，以100mm/min的速度在预制精密流延设备（新泽西州林戈斯市国际公司分部）上进行流延，间隙高度为400mm。在浇铸和干燥约五小时后，从支撑聚酯薄膜上取下绿色胶带。将生坯切割成所需形状，然后进行层压，烧成粘结剂后，可得到致密的氧化铝陶瓷。

表一

流延工艺使用原料

作用

工艺步骤

Al2O3（氧化铝）

粉料

MgO（氧化镁）

烧结助剂

2-丁酮/乙醇（66/34）

溶剂

先用溶剂、陶瓷粉、

蓖麻油磷酸酯

分散剂球磨二十四小时；

蓖麻油

再加入粘结剂、增塑剂

磷酸酯

分散剂

球磨二十四小时。

聚乙烯醇缩丁醛（PVB）

粘合剂

邻苯二甲酸丁苄酯（BBP）

增塑剂

2.2红外光谱测量

傅立叶变换红外（FTIR）分光镜（前沿模型发FTIR，金刚石晶体单反射ATR附着体，布鲁克光感测组件27，德国）用于表征分散剂与氧化铝粉体之间的相互作用。在室温下进行测量，波数范围为200cm-1到4000cm-1,其中光谱分辨率为2cm-1。

为了研究分散剂与悬浮液中氧化铝粉体之间的相互作用，收集比较了五种不同的光谱：（a）溶剂，（b）蓖麻油磷酸酯，（c）蓖麻油磷酸酯悬浮氧化铝粉体的研究（球磨24小时），（d）在烘干箱中干燥以除去溶剂的悬浮液和，（e）纯氧化铝粉光谱。

2.3吸附测量

用热重法测定了蓖麻油磷酸酯在氧化铝粉体表面的吸附。氧化铝悬浮液固载量为30vol%（溶剂 分散剂 粉末），球磨二十四小时，然后用离心机（LG0-4.2A，北京京丽）以10000转/分离心七分钟，倒出超浓液体，在100摄氏度烘箱中干燥两小时。然后在马沸炉中以10摄氏度/min到500摄氏度/min的升温速率烧结析出物，停留时间3h,根据析出物的失重计算出蓖麻油磷酸酯在氧化铝粉体表面的吸附量。

2.4流变测量

用流变学方法表征了水泥浆的性能。在分散剂存在下，通过球磨二十四小时制备了固体含量为28-31vol%的氧化铝悬浮液，以在测量前打破团聚。试验是在稳定剪切条件下，通过在100秒内从0-1000次/s的上升和下降剪切速率斜坡进行的，并且在100秒内分别从1000到0每秒通过通用应力流变仪SR5上的平行系统（流变仪科学，美国）在各种剪切速率下。

2.5热解和烧结

粘结剂烧失是流延成型最关键的工序之一。当有机复合材料的分解速率超过气体扩散速率，会出现分层、裂纹和气泡。需要仔细控制有效的加热循环和每个温度阶段足够的保温时间，以防止在生坯中产生应力和缺陷。一些研究人员对流延法氧化铝陶瓷粘结剂烧失过程进行了研究。在我们的实验中，由钟等人优化的热处理将被使用，因为在流延过程中使用了相同的添加剂。

干燥后，用圆头冲头将胶带切成直径15mm的圆形，然后用油压机施加小压力，将胶带层压十层。在烧断粘结剂后，采用两步烧结法获得具有指状颗粒的致密试样：试样在氧化铝管式炉中以3摄氏度/min到1680摄氏度的升温速率烧结，保温时间为1分钟，以5摄氏度/min的升温速率烧结，保温时间为1分钟，以5摄氏度/min的升温速率烧结，烧结至1600摄氏度。

2.6组织与力学性能

用阿基米德法在蒸馏水测量烧结样品的密度。用扫描电镜观察了生坯和烧结试样的微观结构。（扫描电镜，S-4800，日立，日本）在计算机控制的万能试验机上，以10mm/min的恒载速度，在20mm的跨度范围内对生坯进行拉伸试验（英国High Wycombe Insteon公司5566型）。在美国Insteon公司的Wilson-Wolpert-Tukon 2100B上进行了压痕试验，测试了试验的硬度和断裂韧性，载荷和保持时间分别为5kg和10s。

3结果和讨论

3.1不同分散剂对悬浮液流变性能的影响

以蓖麻油（CTO）、磷酸酯（PE）和蓖麻油磷酸酯为分散剂（浓度为2.22Wt%），制备了固体含量为36vol%的氧化铝浆料。通过流变性能测试，研究了分散剂（粉末 溶剂 分散剂）对水泥浆性能的影响。图1显示了不同分散剂下泥浆的流变特性。可见，与其它分散剂相比，在整个剪切范围内，磷酸酯分散效果最好，粘度最低，当剪切速率超过100/s时，磷酸酯的粘度小于1pa.s，其它两种分散剂的粘度均优于蓖麻油。这与文献报道的结论一致。

用傅立叶变换红外研究了蓖麻油磷酸酯与氧化铝粉体的相互作用。将泥浆在烘箱中干燥，以消除溶剂对红外光谱的影响（参见泥浆差异）。为了区分蓖麻油磷酸盐结构的变化及其与氧化铝粉体和溶剂的相互作用，分别测定了悬浮液的各组分。从图2可以看出，在蓖麻油磷酸盐存在下，在2912/cm和2856/cm（-CH2对称拉伸振动）、1743/cm（-C=O拉伸振动）和1461/cm（-OH变形振动）处观察到额外吸收峰，这可能表明分散剂与氧化铝粉体表面的相互作用可能是通过氢键发生的，如文献所示。Saravanan等人讨论了分散剂与氧化物陶瓷之间类似的吸附机理。

蓖麻油磷酸盐在氧化铝粉体表面的吸附与分散剂浓度的关系如图3所示。最初，随着分散剂含量从0.75wt%增加到2.2wt%，吸附量急剧增加，表明蓖麻油磷酸酯对氧化铝粉体表面具有很高的亲和力，这有助于提高矿浆稳定性，矿浆粘度显著降低（如图4（b））。随后观察到饱和吸附，吸附量随分散剂用量的增加基本保持不变，过量分散剂仍保留在溶剂中。吸附曲线符合Langmuir等温吸附。

3.2泥浆和绿色胶带的特性

在此基础上，选择蓖麻油磷酸酯作为分散剂。生坯质量对后续烧结过程和最终陶瓷性能至关重要。随后，研究了各组分对浆料和生坯性能的影响。初步研究了分散剂用量对水泥浆性能的影响。图4显示了30vol%氧化铝泥浆在不同分散剂浓度下的流变特性，无粘合剂和增塑剂。固体负载量保持在30vol%不变，分散剂含量在0.75wt%～4.34wt%之间。

从图4（a）可以看出，由于分散剂在陶瓷表面的吸附作用（如图3所示），粘度随分散剂含量从0.75%增加到2.22%而降低，可能电致稳定在使用有机物作为分散剂，在分散剂含量为2.22wt%至4.34wt%时，由于分散剂在陶瓷表面吸附饱和后的相互交联作用而逐渐增加。在二氧化锆、氮化铝和钛酸钡基泥浆中，也有类似的泥浆粘度增加趋势，超过了分散剂的最佳浓度。图4（b）显示了剪切速率为4.5/s时，不同分散剂含量的泥浆的剪切应力和粘度的变化，这是根据浇铸速度和刮墨刀的间隙高度来评估的。浆体的剪切应力和粘度随分散剂用量的增加先急剧下降，然后略有下降，当分散剂用量达到2.22wt%时达到最小值。在接下来的实验中，分散剂的含量保持在2.22wt%。

接着，研究了粘结剂含量对板材性能的影响。分散剂含量、增塑剂/粘结剂比和固载量分别保持在2.22wt%、1.0vol%和30vol%不变，粘结剂含量设为4.01、4.65、5.28、5.90、6.51、7.12、7.71wt%。图5显示了生坯密度和强度的变化（a）；不同粘合剂含量生坯带的厚度收缩和破坏应变（b）。

图5（a）显示了不同粘合剂含量的胶带密度和强度的变化。可见，强度随粘结剂含量的增加而不断增加，而胶带的密度则呈现相反的趋势，随粘结剂含量的增加而不断降低。这可能表明，随着粘结剂含量的增加，陶瓷颗粒之间的距离变长，导致密度降低。另一方面，粘结剂的强度远强于陶瓷颗粒间的相互作用力，导致了生坯胶带强度的提高。从图5（b）可以看出，随着粘结剂含量的增加，胶带的厚度收缩和破坏应变不断增加，特别是当其含量达到5.90wt%时，厚度收缩随粘结剂含量的增加而急剧增加。考虑到生坯带的相对密度、强度等因素，选择粘结剂含量为5.90wt%进行流延。

图6显示了生料带的密度和强度的变化（a）；生料带的厚度收缩和破坏应变（b）随增塑剂/粘合剂比例的变化。在这里，固体负载量和粘合剂含量分别保持在30vol%和5.90wt%不变，增塑剂/粘合剂比率在0.7到1.2之间变化。可以看出，随着绿带数量的增加，以1.0的比例达到最大值，然后逐渐减少，在整个增塑剂/粘结剂配比范围内，料浆的厚度收缩和破坏应变均呈增大趋势，在料浆中加入增塑剂可有效降低PVB玻璃化转变温度，有利于生料带的颗粒排列和组织均匀性，导致强度和密度的增加。但过量的增塑剂会对生料带的强度和密度产生负面影响，图6中密度、强度、厚度收缩率和破坏应变的标准差随增塑剂/粘结剂比的增加先减小后增大，考虑到以上综合因素，最终选择增塑剂/粘结剂的比例为1.0。

在流延生产中，获得流动性好的高固含量浆料对获得组织均匀、坯密度高的生带也非常重要。固体负载量对氧化铝浆料流变性能的影响如图7（a）所示，可以得出如下结论：当固体负载量大于32vol%时，悬浮液粘度随固体负载量从28%增加到32vol%而逐渐增加，固体含量为30-32vol%的浆料在剪切速率为600/s左右时，粘度呈现跳跃性变化，这可能与粉体的粒径和表面结构有关。其中含有28vol%,29vol%,30,31,32vol%氧化铝粉体的浆料表现出剪切稀化行为，适用于后续的流延。

图7（b）显示了不同固体负载下绿带的密度和强度的变化。可见，随着固体负载量的增加，单位体积陶瓷的体积增大，使生坯的密度和抗拉强度增加，颗粒堆积更紧密，但当固体负载量大于31vol%时，密度和抗拉强度降低，这可能是由于较高的浆料粘度和粉体的团聚，形成带内缺陷的不均匀结构，在31vol%的固体负荷下密度和强度达到最大值，随着固体载荷的增加，带材的厚度收缩和破坏应变不断减小，这与随着固体载荷的增加，由于有机物的减少，泥浆流动性差有关，如图7（

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