添加Ce、Sb的V-Ti SCR脱硝催化剂的研究外文翻译资料

 2022-07-28 15:17:26

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添加Ce、Sb的V-Ti SCR脱硝催化剂的研究

摘要

以NH3为还原剂的选择性催化还原技术是去除氮氧化物的一种有效的控制方法。采用浸渍法制备了不同含量Ce和Sb改性的TiO2负载氧化钒催化剂并且利用X射线衍射仪（XRD）、BET比表面积测试法（BET）、透射电子显微镜（TEM），傅立叶变换红外光谱（FT-IR），紫外可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）,拉曼光谱（H2-TPR）进行测试和表征。对于脱硝催化剂的V5CexSby/TiO2 的催化活性在固定床反应器的研究，结果表明，铈、钒和锑氧化物作为活性组分在TiO2上分散良好，催化剂表现出大量的d电子跃迁，有利于增强SCR反应活性。V5CexSby/TiO2催化剂在低温下具有良好的催化活性，在温度范围210℃至400°C的V5CexSby催化剂NO转换率达到90%以上。在210°C反应温度，最好的V5Ce35Sb2 / TiO2催化剂，，NO的转化率已经达到了90%。不同Ce的负载形式的催化剂有不同的活性，随着Ce负载量的增加，NO的转化率也随着增加。

引言

近年来，随着社会的快速发展和人民生活水平的逐步提高，环境污染作为社会进步的副产品越来越严重，尤其是人类活动造成的大气污染。氮氧化物是大气中主要的有害污染物之一，对环境造成危害，如臭氧层破坏、酸雨和光化学烟雾等（wang and hao ,2012）目前，NOx排放控制技术，以NH3作为还原剂选择性催化还原技术（SCR）是一种有效的方式来除去烟气中的固定和移动源的NOx（李等，2010）。SCR催化剂是SCR系统的核心技术。使用不同的SCR催化剂，脱硝活性表现出不同的结果。目前，与其它催化剂相比，钒–钛系催化剂具有成熟的生产技术的优点，具有良好的抗水和抗硫性能和高的NOx脱除效率（李等，2011）。因此，大型商业SCR催化剂以锐钛矿型TiO2载体负载V2O5，WO3和MoO3掺杂改性为基础。 包括V2O5–WO3/TiO2, V2O5–MoO3/TiO2, V2O5–WO3–MoO3/TiO2 和其它不同种类的催化剂得到应用。（kompio等人，2012年）然而，钒和钛的催化剂体系的活性开始的温度是比较高的。因此，SCR反应器需要安装在集尘器前，这可能会让污染灰尘和其他有害杂质造成催化剂失活。近年来，由于低功耗和低运行成本的潜在优势，低温SCR技术越来越受到研究者的重视。开发一种低温、高脱硝活性的钒钛基催化剂具有重要意义。有研究表明，CeO2负载对V2O5/TiO2催化剂在低温下能够提高NH3-SCR活性（刘等，2012）。首先，CeO2具有良好的氧化还原特性（Ce3 harr;Ce4 ）。其次，CeO2具有极好的储氧能力，丰富的氧空位和氧离子的传输特性，可提高氧的吸附，有利于NO转化为NO2（彭等，2012）。虽然受到基于SCR催化剂钒的研究多关注，但是很少有报道出现关于铈锑不同装载量对还原NO的一系列的V2O5/TiO2催化剂TiO2载体的影响。本文以铈锑为载体，对钒基钛基催化剂进行了改性研究。研究了不同铈和锑负载量下金属离子掺杂对催化剂表面结构和形貌以及催化活性的影响。

1实验

1.1催化剂的制备

硫酸钛溶于水。在剧烈搅拌下，滴加氨水溶液至pH＝10。该溶液留在室温下10小时，然后过滤。将沉淀物在100°C下干燥10小时，然后在550°C下在静态空气中煅烧3小时得到TiO2载体。采用浸渍法制备一系列钒质量百分比固定5%铈锑含量可变的V5CexSby/TiO2催化剂。加热溶解后的偏钒酸铵，硝酸铈和醋酸锑加入到溶液中，并充分搅拌室温形成一种根据每个分子式给定的化学计量比混合溶液。然后，将上述混合溶液的所需量缓慢加入到TiO2载体，在室温下进行充分搅拌。催化剂的前体在110°C下干燥12小时，并在空气中400°煅烧5小时。最终的催化剂为V5CexSby/TiO2（x，y分别表示Ce、Sb相对于TiO2重量百分比）。

1.2催化剂的表征

制备好的催化剂的晶体结构用X射线粉末衍射仪（岛津X 6000，日本），该衍射仪使用Cu Kalpha;（lambda;= 0.154184 nm）与镍滤光器，操作电压为40 kV和10毫安，在10°–80°范围内 4°/分钟扫描。该模式通过与JCPDS数据库参考模式的比较鉴别。在77.35 K的微晶三星ii3020分析仪测定N2吸附脱附等温线（麦克仪器有限公司，美国）。在N2吸附之前，所有样品在90°C脱气 1小时和在300°C 真空8小时。采用BET计算表面积（BET）的方法。总孔隙体积（在相对压力约0.995），孔径分布和平均孔径由BJH进行表征。透射电子显微镜（TEM）图像使用场与配备加速电压200 kV发射源的JEOL JEM 2100电子显微镜观察。在室温条件下，放在一个透明的石英小室中的粉末样品测量200~800nm的区域，并与纯的硫酸钡作为参考。傅里叶变换红外（FT-IR）吸收光谱通过波数范围从6000到400厘米minus;1fts-3000分光光度计（Digilab公司，美国）测量，分辨率为2厘米minus;1，测量时样品和KBr混合（1:100的重量比）。紫外–可见漫反射光谱（UV–UV-Vis DRS）的实验是在积分球漫反射紫外–维斯分光光度计进行（U-4100，日立有限公司，日本）。紫外拉曼实验用雷尼绍显微拉曼系统2000光谱仪室温下进行（Renishaw公司，英国）。激发源为532 nm处的激光辐射。光谱分辨率为2厘米minus;1。氢气程序升温还原（H2-TPR）分析由康塔仪器（Autosorb-iQ, USA）完成。每个100毫克样品在空气气氛中进行预处理，煅烧在300°C为1小时，随后冷却到30°C。然后，10% H2 / Ar流量（40毫升/分钟），通过催化剂床，而温度从30°C至900°C，在加热速率为10°C /分钟，用TCD监测氢气消耗信号。在出口气体进入TCD之前，冷却疏水阀和过滤器分子筛5 A（60 - 80目）被用来除去H2O和CO2。

1.3催化活性的测定

在固定床微反应器稳态流动模式下进行一系列的V5CexSby/TiO2SCR催化剂的活性测量。所需的催化剂质量为0.4克，在40 - 60网目尺寸为每个测试。反应气体混合物包括1000 ppm的NO，1000 ppm的NH3，3% O2和平衡N2。总流量为500毫升/分钟。空速为45000 hminus;1。记录的数据时，反应达到稳定状态，在每个测量温度从100到500°C。氮氧化物（NOx浓度= NO NO2）在入口和出口的气体混合物的NOx分析仪测量（model-4000vm，信号国际有限公司，英国）。同时，NH3，NO浓度，用FT-IR光谱仪检测NO2和N2O（Thermo Scientific Nicolet 50，赛默飞世尔科技公司，美国）。NO的转化率由以下公式计算：

[NO]inlet代表NO在进口处的浓度（ppm）,[NO]outlet代表NO在出口处的浓度（ppm)

2结果与讨论

2.1 XRD分析结果

不同的C和Sb 负载的V5CexSby催化剂XRD谱图如图1所示。所有的样品表现出类似的特性的主要衍射峰。峰值强度可以观察到轻微的差异。衍射峰2theta;= 25°，38°和48°可以观察到，这是由于锐钛矿型TiO2的特征峰。锐钛矿型TiO2对于NH3-SCR有好的活性（Alemany等人，1996）。此外，钒或锑的氧化物在 V5CexSby/TiO2 催化剂XRD观察中没有峰。这些结果表明，钒和锑氧化物很好地分散在TiO2载体的表面上，并没有观察到的晶体相V2O5，这可能有助于NH3-SCR活性增强。弱的衍射峰可以在2theta;= 28°和33°观察，这是由于CeO2的特征峰（图1）。

2.2 BET表征结果

BET比表面积、孔体积和BJH脱附纯TiO2和V5CexSby催化剂的平均孔径如表1所示。从这张表格中我们可以观察到，V5CexSby／TiO2系列催化剂具有比表面积大，这可能会提高 NH3-SCR反应的催化活性（刘等，2008，2009）。与纯TiO2载体相比，铈、锑掺入使得比表面积和孔体积减小。这些趋势归因于TiO2外部表面被负载的活性组分所覆盖和阻塞。然而，随着Ce，Sb的添加，V5CexSby催化剂的比表面积增加。这可能是由于钒，钛，铈和锑化合物之间的强相互作用，这是有利于分散活性成分的良好的二氧化钛支持（刘等人，2008；刘和何，2010）

图2a显示纯在液氮温度下测试测试V5CexSby催化剂和纯TiO2的N2吸附脱附等温线。根据BDDT分类，对样品的吸附等温线与IV型等温线类似。这些类型和（2-50nm）介孔范围内的毛细管凝聚有关。这个磁滞回线属于典型的E型，表示存在的“墨水瓶形”孔隙结构（刘等人，2010；刘和他，2010）。图2b显示BJH脱附孔径分布，表明所制备的催化剂活性微晶相中孔分布峰值主要在12 nm附近。可以看出，V5Ce25 /TiO2，V5Ce35／TiO2和V5Ce35Sb2催化剂具有更丰富的小孔，比V5Ce15 /TiO2，可为NH3-SCR反应提供更多的活性位点和内表面积。

SCR反应中N2选择性由以下公式计算：

2.3 催化剂的TEM图像

图3表示的是T不同的Ce和Sb负载的V5CexSby/ TiO2催化剂的TEM图像。从TEM图像可以观察到催化剂样品的粒径和形貌。无明显孔隙团聚现象。V5Ce15 /二氧化钛的TEM图像表明，颗粒尺寸范围在20–50 nm。V5Ce25／TiO2的结晶尺寸为15–40纳米，V5Ce35 /二氧化钛的结晶尺寸更小为10 - 35纳米。此外，V5Ce25Sb2 / TiO2具有最小的粒径在5–30 nm之间和良好的分散性。

2.4。FT-IR表征结果

不同Ce和Sb负载V5CexSby催化剂红外光谱如图4所示。与TiO2载体相比，对V5CexSby／TiO2催化剂的光谱显示出类似的结构特点，在500–540厘米minus;1和带分为锐钛矿型TiO2，表明TiO2骨架结构不会因加载后的金属氧化

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